甲醇在二氧化钛上的光化学性质与表面结构的相关性

通过双光子光电子的方法探测了TiO₂(011)-(2×1) 和TiO₂(110)-(1×1)表面的光催化氧化甲醇的性质. 在吸附了甲醇的二氧化钛(011)和(110)界面处探测到了一个费米能级以上2.5 eV的电子激发态,该电子激发态可作为测试二氧化钛界面还原性的探针使用. 利用此探针在甲醇/TiO₂(011)-(2×1)和甲醇/TiO₂(110)-(1×1)界面探测到了一个随光照时间的电子激发态信号变化,这一变化可以归于光催化生成的表面羟基对界面还原性的影响. 由此得出的光催化氧化甲醇的速率TiO₂(110)-(1×1)比TiO₂(011)-(2×1)快了大约11.4倍. 这可能由于表面原子结构排布的原因不同. 本工作不仅介绍了一个利用双光子光电子能谱探测到的甲醇/TiO₂界面电子结构的细节特征,还揭示了表面结构对二氧化钛光反应性质的重要影响.     

射频放电等离子体中CO_2及CO_2-H_2混合气转化反应的原位研究（英文）

为探索CO_2气体在低温等离子体中的分解规律,开展了近室温条件下,射频等离子体中CO_2及CO_2-H_2混合气体的电离分解行为研究。反应产物通过差分四极质谱进行在线分析,并通过发射光谱对等离子体状态进行诊断。研究结果表明,在射频电场作用下二氧化碳气体迅速电离并部分分解为一氧化碳和氧气,随着射频功率升高CO_2分解率提高,而能量效率降低。氢气的加入可以显著降低CO_2分解达到平衡所需的时间,随着H_2含量的增加,二氧化碳的分解率先降低后升高,H_2的电离状态与对CO_2分解氧的消耗是导致CO_2分解率V字形变化的主要原因。     

感应耦合非热等离子体催化转化二氧化碳

射频感应耦合等离子体能够在室温条件下选择活化并分解二氧化碳，本文通过调控等离子体放电条件(气体流量、放电频率等)获得了较高的一氧化碳产率. 研究发现网状金属催化剂在二氧化碳等离子体中能促进氧原子的复合反应，从而有效抑制其与目标产物一氧化碳的逆反应，提升反应整体效率. 本文为实时转化过剩的可再生电能(来自太阳能、风能、潮汐能等)为高附加值一氧化碳中的化学能提供了一个可行的方案.