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1.
利用"时间切片"离子速度成像技术研究了N2O分子在134.20、135.20和136.43 nm波长下的真空紫外光解动力学. 实验中通过采集解离产物O(1SJ=0)的离子影像来研究O(1SJ=0)+N2(X1g+)这一解离通道. 从各个波长下的实验影像可获得产物N2(X1g+)的振动态分辨的结构,进而得到产物的总平动能谱和产物N2的振动态布居. 实验结果表明在实验的光解波长下,产物N2(X1g+)主要布居在v=2和v=3. 此外,还得到了产物N2的振动态分辨的各向异性参数β,从中发现产物N2β值在三个解离波长下均表现出相似的特征,即随着振动量子数的增大,β值从趋近于2逐渐减小至1.4. 这一现象表明低振动态产物是通过一个以平行跃迁解离为主的解离过程产生的,而高振动态的产物来自于一个更加弯曲的中间构型的解离. 此推论与在平动能谱中所见到的最强转动态布居随着振动量子数的增大而出现的位移是相一致的.  相似文献
2.
负载型金纳米颗粒催化剂在许多催化反应中展现出非常好的催化活性,但是金纳米颗粒在高温等反应条件下容易烧结团聚,极大地限制了金催化剂的应用。利用原子层沉积技术在Au/TiO2催化剂表面分别精确沉积了一层超薄的二氧化钛和氧化铝包裹层,并对比研究了包裹层对金纳米颗粒的热稳定性影响。原位红外漫反射CO吸附和x-射线光电子能谱数据证实了氧化物包裹层的存在。发现亚纳米厚的氧化铝包裹层能够在600 C完全避免金纳米颗粒的团聚;相反,二氧化钛包裹层对金纳米颗粒稳定性的提高没有明显效果。通过CO氧化探针反应的活性测试,发现随着煅烧温度的升高氧化铝包裹的Au/TiO2 催化剂的活性逐渐提高,表明高温处理可以促进被包裹金原子的暴露并表现出催化活性。提供了提高金纳米颗粒稳定性的有效方法,为拓展金催化剂在条件苛刻的反应中的应用奠定了技术基础.  相似文献
3.
Pb2+离子可以作为高效的催化剂用于降解糖为乳酸, 但是为了降低暴露Pb2+离子于环境中的风险,最好的办法是把铅固定在一个固体催化剂上.报道了一个简单的制备Pb(PbO2)/石墨烯复合固体催化剂的方法,可以得到石墨烯负载的纳米铅催化剂,铅颗粒的尺寸在2~5 nm.获得的催化剂可以在水中用于降解葡萄糖、果糖甚至纤维素,产物主要为乳酸.对于果糖、乳酸的产率为58.7% (433 K,2.5 MPa N2);当直接使用纤维素为原料,无额外酸、碱催化剂时,乳酸的产率可以达到31.7%.  相似文献
4.
介绍基于光腔衰荡光谱技术的光学湿度测量装置.该装置具有高真空兼容性,衰荡腔由低膨胀的殷钢制成,并利用其自身的自由光谱范围实现光谱的自标定.使用单个在1.39 μm的半导体激光器,实 现了从真空、高纯氦气中痕量水汽,一直到大气湿度的测量,可测量的水汽分压范围极大:0.1 μPa~1 kPa.该光学湿度计可用于作为基本水汽标准,以及测定低温下水(冰)的蒸气压.  相似文献
5.
利用团簇模型研究了二氧化碳对质子化甲醇的溶剂化作用.H+(CH3OH)(CO2)n+(n=1~7)的量子化学计算结果表明,需要3个或4个二氧化碳分子完成甲醇的羟基第一溶剂层.除了氢键,二氧化碳分子间的相互作用对大团簇的稳定性也起到了重要的作用.在这些溶剂化作用的早期阶段,不容易发生质子从甲醇到二氧化碳的转移过程.模拟的红外光谱揭示了自由O-H伸缩振动、氢键作用后的O-H伸缩振动、以及二氧化碳的O-C-O伸缩振动频率是研究质子化甲醇溶剂化过程的灵敏探针.  相似文献
6.
利用第一性原理,设计并研究了一类基于单臂碳纳米管的分子封装的分子体系.计算表明,半环葫芦脲类化合物可有效封装碳纳米管,引入微弱的分子间相互作用,对碳纳米管的电子态能级结构分布 仅带来微弱影响.半环葫芦脲分子与碳纳米管在管径方向的一维电子态波函数充分耦合,进而有效改变了一些前沿分子轨道的波函数在管径两头的分布以及相应的电子布居浓度.基于电子输运的模拟,发现半环葫芦脲分子在碳纳米管一维方向滑动时的某个电压下的电导变化可准确反映电子态波函数在相应分子导电通道上的一维分布信息.  相似文献
7.
利用延迟随机模拟方法,研究了时间延迟τ对一种基因开关体系中多稳性质的影响.这种基因开关体系在不存在时间延迟时,依据转录因子结合速率?的不同,可以表现出蛋白质高表达态、低表达态 以及高低表达共存态等多稳特性.研究发现,时间延迟可以抑制共存态中的一种表达态从而实现到另一种表达态的转变.通过计算α-τ参数空间的相图,进一步揭示了随着延迟时间的增加,共存态的参数区间会显著缩小;当延迟时间大于某个三相点时,共存态消失;高和低表达态可不通过共存态实现直接转变.  相似文献
8.
Binuclear transition metal carbonyl clusters serve as the simplest models in understanding metal-metal and ligand bonding that are important organometallic chemistry catalysis. Binuclear first row transition metal carbonyl ions are produced via a pulsed laser vaporization/supersonic expansion cluster ion source in the gas phase. These ions are studied by mass-selected infrared photodissociation spectroscopy in the carbonyl stretching frequency region. Density functional theory calculations have been performed on the geometric structures and vibrational spectra of the carbonyl ions. Their geometric and electronic structures are determined by comparison of the experimental IR spectra with the simulated spectra. The structure and the metal-metal and metal-CO bonding of both saturated and unsaturated homonuclear as well as heteronuclear carbonyl cluster cations and anions are discussed.  相似文献
9.
Hydrogen generation from formic acid (FA) has received significant attention.The challenge is to obtain a highly active catalyst under mild conditions for practical applications.Here atomic layer deposition (ALD) of FeOx was performed to deposit an ultrathin oxide coating layer to a Pd/C catalyst,therein the FeOx coverage was precisely controlled by ALD cycles.Transmission electron microscopy and powder X-ray diffraction measurements suggest that the FeOx coating layer improved the thermal stability of Pd nanoparticles (NPs).X-ray photoelectron spectroscopy measurement showed that deposition of FeOx on the Pd NPs caused a positive shift of Pd3d binding energy.In the FA dehydrogenation reaction,the ultrathin FeOx layer on the Pd/C could considerably improve the catalytic activity,and Pd/C coated with 8 cycles of FeOx showed an optimized activity with turnover frequency being about 2 times higher than the uncoated one.The improved activities were in a volcanoshape as a function of the number of FeOx ALD cycles,indicating the coverage of FeOx is critical for the optimized activity.In summary,simultaneous improvements of activity and thermal stability of Pd/C catalyst by ultra-thin FeOx overlayer suggest to be an effective way to design active catalysts for the FA dehydrogenation reaction.  相似文献
10.
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