叶绿素a分子在乙醇溶剂中的瞬态吸收研究

采用飞秒瞬态吸收方法研究叶绿素a分子在乙醇溶液的的激发态性质。观测到叶绿素a的Q带和B_y带的瞬态吸收谱。并且观测到了叶绿素a分子的两个超快动力学过程。认为一个来源于基态吸收谱的非均匀展宽,而另一个则来源于溶剂对于激发态分子结构变化的响应。同时,为了了解叶绿素a在乙醇溶剂中的各相异性,采用405nm激发叶绿素a分子得到了各相异性值为0.143,并通过模拟得到可能的θ_(da)、θ_(db)和η。  

Ca+-Pyridine络合物的光解反应

使用反射式飞行时间质谱仪,得到 Ca~ -pyridine 络合物在412～ 690nm 的光解谱.从谱图可见,反应有两个通道,一个是 Ca~ 与 pyridine 分子解离开的非反应淬灭过程,这个通道在所有波段都有,且占优势；生成产物 Ca~ NH_2的通道不仅所占比例小,且在530～590nm 波段关闭. 作为激光波长函数的 Action spectrum 显示出明显的峰,对应于络合物的跃迁.反应的分支比也支持了光解谱图的结论.  

紧束缚近似含时密度泛函理论的高效OpenMP并行化和GPU加速实现

紧束缚近似的含时密度泛函理论在多核和GPU系统下的高效加速实现，并应用于拥有成百上千原子体系的激发态电子结构计算．程序中采用了稀疏矩阵和OpenMP并行化来加速哈密顿矩阵的构建，而最为耗时的基态对角化部分通过双精度的GPU加速来实现．基态的GPU加速能够在保持计算精度的基础上达到8.73倍的加速比．激发态计算采用了基于Krylov子空间迭代算法，OpenMP并行化和GPU加速等方法对激发态计算的大规模TDDFT矩阵进行求解，从而得到本征值和本征矢，大大减少了迭代的次数和最终的求解时间．采用GPU对矩阵矢量相乘进行加速后的Krylov算法能够很快地达到收敛，使得相比于采用常规算法和CPU并行化的程序能够加速206倍．程序在一系列的小分子体系和大分子体系上的计算表明，相比基于第一性原理的CIS方法和含时密度泛函方法，程序能够花费很少的计算量取得合理而精确结果．  

Theoretical Study of 1,3-Dipolar Cycloaddition of Hydrazoic Acid to Substituted Ynamines

采用高精度CBS-QB3方法对一系列取代炔胺与叠氮酸之间的1,3环加成反应进行了理论研究. 该反应生成两种区域选择性异构体，它们分别是4-取代和5-取代加成物，其中以5-取代加成物为优势产物. 此区域选择性由前线分子轨道理论给出了合理解释.该反应的活性和协同性随着取代炔胺的取代基吸电子能力增加而增加. 计算结果也表明,溶剂效应使叠氮酸与取代炔胺的1,3环加成反应的活化能垒增加，在极性溶剂下，该反应变得难以进行.  

The admittance feature representation and impact sound feature extraction in the material identification of ribbed plates

The admittance features representing the physical attributes are used as the intermediates to extract the material-attributes-related impact sound features of ribbed plates.Firstly, the admittance feature representations of metal ribbed plates attributes are obtained and the relationship between the admittance features and the impact sound features are established via correlation analysis method. Then, material-attributes-related impact sound features are obtained indirectly. Finally, the performances of different sound features for the material recognition of ribbed-metal plates are verified through the Support Vector Machine classifier.The results indicate that the obtained four sets of features can effectively identify the materials of the metal ribbed plates, while the accuracy of a single feature depends on the separable degree of the corresponding material attribute. And the features extracted based on admittance functions have higher average accuracy than that of timbre features. Therefore, the proposed sound feature extraction method based on admittance features is valid, and the extracted sound features can effectively reflect the physical attributes.  

氟分子与乙烯反应的直接动力学模拟

氟分子与乙烯可以发生三类反应，即氟原子排除反应、氟化氢分子排除反应和加合反应，但除了基机制以外，已有的其它机理都不能合理的解释低温下的反应是如何开始的．通过对氟分子与乙烯反应的直接动力学模拟，以密度泛函方法研究了长期困扰的氟分子与乙烯反应的机理．通过计算支持了基机制，轨线模拟细致地描述了三个反应通道．根据此机制对低温池中的反应给出了解释．  

Tensor density matrix theory for determining population and alignment of symmetric top molecule using rotationally unresolved fluorescence

General expressions used for transforming raw laser-induced fluorescence (LIF) intensity into the population and alignment parameters of a symmetric top molecule are derived by employing the density matrix approach. The molecular population and alignment are described by molecular state multipoles. The results are presented for a general excitation-detection geometry and then applied to some special geometries. In general cases, the LIF intensity is a complex function of the initial molecular state multipoles, the dynamic factors and the excitation-detection geometrical factors. It contains a population and 14 alignment multipoles. How to extract all initial state multipoles from the rotationally unresolved emission LIF intensity is discussed in detail.  

硝基甲烷与硝基乙烷266 nm光解动力学

利用单光子激光诱导荧光技术，在硝基甲烷与硝基乙烷气相条件下266 nm光解过程中，对初生态的解离产物OH进行了测量．结果表明，两个解离过程中产生的初生态OH都没有振动激发．硝基甲烷光解过程中产生的OH的转动分布可以用玻尔兹曼温度简单的表示，相对于自旋轨道分裂的2|3=2与2|1=2两个态，其转动温度分别为2045§150与1923§150 K．硝基乙烷光解过程中产生的OH不是简单的玻尔兹曼分布，因此不能用玻尔兹曼温度来描述，这一结果 意味着硝基甲烷与硝基乙烷在生成OH的过程中经历了不同的解离过程．硝基甲烷