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1.
Nan Zhang Fan Li Yuanyuan Yu Ping Wang Man Zhou Qiang Wang 《Surface and interface analysis : SIA》2022,54(3):246-253
Natural fibers containing components with phenolic hydroxyl groups, such as jute, wool, and silk, can be directly modified by laccase-catalyzed grafting. However, cellulosic fibers like cotton cannot be functionalized in this manner. In this work, we developed a facile two-step method to graft polymers on cotton fabric via laccase catalysis. First, polydopamine (PDA) coating was deposited on the surface of the cotton fabrics via catalysis of laccase/2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl (TEMPO) system. Then, the newly formed PDA coating acted as the secondary reaction platform for subsequent laccase-mediated grafting of hydrophobic monomer dodecyl gallate (DG). The oxidation of dopamine (DA) catalyzed with the laccase/TEMPO system was investigated using UV–visible (UV–vis) spectroscopy. The scanning electron microscopy (SEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) results verified that the PDA was coated on the surface of cotton fibers. Fourier transform infrared (FTIR) spectra indicated that the PDA-coated cotton was successfully grafted with DG (DG-PDA-cotton). According to the weighting method, the grafting percentage was about 1.06%. The hydrophobicity of the DG-PDA-cotton fabrics was greatly improved with a contact angle of 133°. Also, the grafted cotton fabrics show repellency of water-soluble stains like coffee, milk, and tea. This study provides a new strategy for surface modification of cotton by laccase-mediated grafting, which offers the references for the green fabrication of cotton fabrics with improved functionalization. 相似文献
2.
Leia Fan Elaine Jian Wen-Chun Chang Yvonne Wu Jason Lin Andy Tseng Jessica Tseng Renee Wan Annie Yu Eric Lee 《Electrophoresis》2022,43(21-22):2227-2233
Diffusiophoresis phenomenon of aoft particles suspended in binary electrolyte solutions is explored theoretically in this study based on the spherical cell model, focusing on the chemiphoresis component in absence of diffusion potential. Both the electrostatic and hydrodynamic aspects of the boundary confinement, or steric effect, due to the presence of neighboring particles are examined extensively under various electrokinetic conditions. Significant local extrema are found in mobility profiles expressed as functions of the Debye length in general, synchronized with the strength of the motion-inducing double layer polarization. Moreover, a seemingly peculiar phenomenon is observed that the soft particles may move faster in more concentrated suspensions. The competition between the simultaneous enhancement of the motion-inducing electric driving force and the motion-retarding hydrodynamic drag force from the boundary confinement effect of the neighboring particles is found to be responsible for it. The above findings are also demonstrated experimentally in a very recent study on the diffusiophoretic motion of soft particles through porous collagen hydrogels. The results presented here are useful in various practical applications of soft particles like drug delivery. 相似文献
3.
Zhuang-Zhuang Tian Chong-Shan Gan Liang-Liang Fan Ji-Chang Wang Liang Zhao 《Electrophoresis》2022,43(21-22):2217-2226
Separation of microparticle in viscoelastic fluid is highly required in the field of biology and clinical medicine. For instance, the separation of the target cell from blood is an important prerequisite step for the drug screening and design. The microfluidic device is an efficient way to achieve the separation of the microparticle in the viscoelastic fluid. However, the existing microfluidic methods often have some limitations, including the requirement of the long channel length, the labeling process, and the low throughput. In this work, based on the elastic-inertial effect in the viscoelastic fluid, a new separation method is proposed where a gradually contracted microchannel is designed to efficiently adjust the forces exerted on the particle, eventually achieving the high-efficiency separation of different sized particles in a short channel length and at a high throughput. In addition, the separation of WBCs and RBCs is also validated in the present device. The effect of the flow rate, the fluid property, and the channel geometry on the particle separation is systematically investigated by the experiment. With the advantage of small footprint, simple structure, high throughput, and high efficiency, the present microfluidic device could be utilized in the biological and clinical fields, such as the cell analysis and disease diagnosis. 相似文献
4.
Guoxiu Qin Chen Xilin Xu Youning Li Fan Zhou Wenping Li Weizhe 《Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry》2022,331(9):3545-3550
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry - When monitoring radioactive aerosol in the atmosphere, choosing a filter membrane with better surface collection characteristics and filtering... 相似文献
5.
Liu Wenbin Huang Yiwei Huang Guolin Fan Lijiao Xie Yuming Shi Jeffery 《Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry》2022,331(5):2055-2068
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry - Eco-friendly and low-cost composite, amidoxime-functionalized microcrystalline cellulose/mesoporous silica (MCC/MS-AO), were synthesized by... 相似文献
6.
基于G4方法, 计算了1,3-丁二烯框架燃烧反应机理中102个物种的热力学数据, 并考察了振动非谐性、 频率校正因子以及受阻内转动对结果的影响. 结果表明, 考虑振动非谐性或采用不同的频率校正因子, 对热力学数据的影响不大; 考虑内转动后, 对热力学数据有较大影响. 而且考虑内转动后, 得到的热力学数据与实验热力学数据吻合得更好. 用所得热力学数据模拟了1,3-丁二烯的绝热燃烧温度以及点火延迟时间, 结果显示, 要得到可靠的绝热火焰温度, 对小分子(如CO和CO2等)的热力学数据需要采用实验结果. 将用所得热力学数据模拟得到的点火延迟时间, 与机理本身的热力学数据所得点火延迟时间进行对比, 二者差别显著, 表明所得热力学数据主要通过改变一些反应的逆反应速率常数来影响点火延迟时间. 进一步确定了用所得热力学数据对点火延迟时间有显著影响的一些物种. 相似文献
7.
氢气(H2)具有能量密度高、环境友好等优点,是一种很有前景的清洁能源载体.目前,电催化水裂解大规模制氢被认为是一种理想可行的方法.析氢反应(HER)涉及多个步骤,首先形成吸附的氢(Volmer步骤),然后是脱附步骤(Heyrovsky步骤)或两个相邻的吸附氢形成H2(Tafel步骤).与酸性介质相比,碱性介质中的HER可与现有的析氧反应(OER)催化剂偶合,降低电解水的设备成本,因此研究碱性条件下HER更具应用价值.但是,HER在碱性介质中不可避免地需要打破较强的共价键H–O–H,动力学缓慢,导致需要高过电位驱动反应.因此,开发适用于广泛的pH范围,特别是碱性介质高催化活性的催化剂,成为当务之急.金属铂是最高效的HER催化剂,但昂贵的价格严重阻碍了其在电解水中的大规模商业化应用.因此,开发过电位低和稳定性持久的非贵金属催化剂,特别是可以在大电流密度(>500 mA cm-2的质子交换膜和碱性电解槽)下稳定工作的催化剂,对实际工业应用至关重要.过渡金属磷化物(TMPs),尤其是CoP和Ni2P在HER中表现出了较好的催化活性,引起广泛关注.但是,有限的电子结构、低电导率和大电流密度测试过程中的团聚仍然是限制其实际应用的瓶颈.近年来,具有金属可调性、多孔型结构、高比表面积和多交叉开放通道的金属有机骨架(MOFs)已被证明是制备TMPs的理想前驱体.但是,在高温煅烧过程中无法避免MOF结构坍塌,导致开放通道和电导率降低,限制了电子/离子的传输以及在高电流密度下的电催化活性.本文通过TMPs和Co-MOF之间的简单拓扑化学转化制备了一种自支撑结构的N掺杂二元TMPs电催化剂(N-CoPx/Ni2P),以Co-MOF作为模板和前驱体,一部分泡沫镍原位磷化成Ni2P,形成异质结构的双金属磷化物.扫描电镜和透射电镜结果表明,该催化剂呈三维多孔结构,有利于充分暴露活性位点.通过X射线光电子能谱分析了催化剂表面化学状态,发现形成了Co–N键,说明N掺杂成功.通过电化学测试结果表明,N-CoPx/Ni2P在全pH范围内表现出较好的HER活性,尤其在碱性介质中,当电流密度为650 mA cm-2时,仅需要152 mV过电位.催化剂转化率为3.2 s-1,法拉第效率接近100%,该催化剂在200 mA cm-2电流密度下连续工作24 h无明显衰减.密度泛函理论计算表明,N-CoPx/Ni2P催化活性的增强归因于氮掺杂及双金属磷化物的协同作用提高了催化剂的本征活性位点,从而优化了氢吸附能和水结合能.综上,本文为廉价电催化剂的工业化应用提供了一种有前景的策略. 相似文献
8.
析氢反应是电解水产制氢的关键反应之一.在碱性条件下,由于催化剂表面与反应过程中产生的氧物种、氢物种与催化剂的吸附未处于最佳状态,析氢反应动力学往往比较缓慢,比在酸性条件下慢2-3个数量级.目前,铂基纳米催化剂被认为是最优的析氢催化剂,但因价格昂贵、稳定性较差,限制了其在电解水器件上的大规模应用.因此,设计一种价格较为低廉、活性高和稳定性好的碱性析氢催化剂尤为必要.钌作为铂族金属之一,其价格约为铂的三分之一,但其与氢的结合能却与铂类似.因此,钌基催化剂被认为是有望替代铂作为析氢催化剂.本文结合模板法、静电纺丝和碳化热解策略构筑了一种负载无定型钌纳米簇的原子级钴掺杂一维碳纳米笼催化剂,有效提升了碱性条件下析氢反应性能.该催化剂具有较高的比表面积,丰富的缺陷结构,原子级分散的金属Co掺杂以及无定型钌纳米簇结构,并在碱性条件下催化析氢反应时,表现出了低起始过电位,低Tafel斜率(62 mV dec-1)和高稳定性.X射线衍射(XRD)结果表明,该催化剂中钌和钴以无定型形式存在.选区电子衍射结果表明了无定型结构的存在,并且钌以纳米簇形式存在,其平均粒径为1.48 nm.X射线光电子能谱结果表明该催化剂含有较高的氮掺杂,拉曼光谱证明了其存在碳缺陷结构.进一步通过X射线近边吸收谱和扩展边精细结构谱研究了钌和钴的配位环境,结果发现,钌带轻微正电荷,并且存在Ru-Ru键;钴带正电荷,价态介于0与+2价之间,其主要与N配位.在1 mol/L氢氧化钾电解液中,该杂化催化剂的电催化活性明显高于没有钴掺杂的催化剂以及商业化铂/碳催化剂.在电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为40 mV,在过电位为100 mV时,该催化剂的质量催化活性达到了3.77 mAμgRu-1,远超商业化铂/碳(2.01 mAμgRu-1)和钌/碳(1.66 mAμgRu-1).该催化剂也表现出了优异的析氢催化稳定性,5000圈循环后,10 mA cm-2下的过电位仅增加了2 mV,在恒电流测试中,10 h后电位仅下降了95 mV. 相似文献
9.
近年来,半导体光催化在环境净化和有机合成领域的研究引起了广泛的重视.其中,在有机合成领域中,光催化技术已经应用在醇类、环己烷以及芳香族化合物的选择性氧化研究.而另一类具有特殊结构的有机物——N-杂环芳烃,在药物化学和材料科学中具有重要意义.而传统用于合成N-杂化芳烃的脱氢催化氧化反应通常需要高温高压的苛刻环境,传统方法通常还需要使用贵金属催化剂,这也增加了N-杂化芳烃的合成成本;另外,如果合成是均相催化过程,则催化剂难以实现回收利用.因此,开发室温常压条件下的非贵金属多相光催化技术具有巨大的应用前景.本文以能够被可见光驱动的钼酸铋半导体为催化剂,利用氧缺陷策略来提升钼酸铋的光催化氧化性能.不同于传统氧缺陷制备方法(氢气还原热处理、离子掺杂等),本文采用一种低成本的乙二醛辅助溶剂热的方法合成具有可调控的含氧空位Bi2MoO6催化剂(OVBMO).通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜、透射电镜、紫外可见漫反射吸收光谱、氮气物理吸附脱附、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振光谱、光致发光光谱及电化学测试等技术对制备的OVBMO材料进行了物理化学性质及能带研究.XPS,XRD,Raman和FT-IR结果表明,氧空位存在于[Bi2O2]2+和MoO6八面体的层间.紫外可见漫反射结果表明,随着氧空位的引入,Bi2MoO6的光吸收范围扩大,带隙变窄.结合莫特肖特基和VBXPS分析获得OVBMO的能带位置,发现氧空位的存在不仅会导致禁带中出现缺陷带能级,还会导致价带顶位置上移,促进光生空穴的迁移.PL和电化学结果表明,氧空位的存在使得载流子浓度、载流子的分离能力与界面电荷迁移能力都有较大提升,这是因为氧空位引入的缺陷能级可以浅势捕获电子,抑制光催化剂中的电子与空穴的复合,改变化学反应的速率.同时,氧空位有助于捕获分子氧,分子氧与捕获的光生电子发生反应,产生更多的超氧自由基(·O2)和空穴(h+),从而极大地提升光催化剂的氧化性能.因此,OVBMO在1,2,3,4-四氢喹啉脱氢氧化产生喹啉及系列抗生素(环丙沙星、四环素、盐酸土霉素)的降解反应中,表现出较好的光催化氧化性能.结合多种表征分析,本文还进一步阐明了OVBMO催化剂将1,2,3,4-四氢喹啉脱氢氧化为喹啉的自由基参与的多相催化反应机理. 相似文献
10.
Miancheng Zou Pengkun Zhao Jilin Fan Robert Göstl Andreas Herrmann 《Journal of polymer science. Part A, Polymer chemistry》2022,60(12):1864-1870
The ultrasound-induced cleavage of covalent and non-covalent bonds to activate drugs (sonopharmacology) is a promising concept to gain control over the action of active pharmaceutical ingredients by an external trigger. Previously, linear polymer architectures bearing drug payloads were exploited for drug release by using the principles of polymer mechanochemistry. In this work, the carrier design is altered by the polymer topology to improve the ultrasound-triggered release of covalently anchored drugs from polymer scaffolds. We use microgels crosslinked by mechanoresponsive disulfides and copolymerized with Diels-Alder adducts of furylated payload molecules and acetylenedicarboxylate. Force-induced thiol formation induces a Michael-type addition liberating the payload from the microgels. The use of microgels significantly reduces sonication times compared to linear polymer chains and shields the cargo efficiently from non-triggered activation using ultrasound that produces inertial cavitation at a frequency of 20 kHz as model condition. 相似文献