F+H2→HF+H反应的全量子态分辨的散射动力学研究

利用高灵敏度的氢原子里德堡飞渡时间谱方法研究了 F H_2→HF H 反应碰撞能在5.02kJ/mol 下的交叉分子束反应态态散射动力学.所有在时间飞渡谱中被观测到的谱峰可以归属为 HF 产物的振转态结构.还观测到了明显的 HF(v’=3)前向散射,以及少许的 HF(v’=2)前向散射.  

基于TPD的表面光化学动力学研究装置

搭建了一套基于程序升温脱附谱(TPD)探测方法用于研究不同表面光化学过程动力学和机理的质谱系统. 该装置通过不同真空泵组合，共同抽气，使得探测区域的真空达到0.2 nPa. 与以前相似的仪器相比，探测区域H2和CH4的背底下降了两个数量级，其他残余气体的背底下降了大约一个数量级. 在这种真空条件下能有效的提高TPD和时间飞渡谱的信噪比，对于研究光催化过程更加有利. 这套装置研究了266 nm的光在TiO₂(110)表面产生氧空位的光化学行为，其结果表明这套基于TPD的表面光化学动力学研究装置对研究表面光化学过程十分有效.  

乙醇在TiO2(110)表面光催化解离的动力学和超快电子动态学 (cited: 2)

采用实时双光子光电子能谱和时间分辨双光子光电子能谱技术分别研究了乙醇在该表面光催化解离的动力学和超快电子动态学过程. 通过测量与乙醇光催化解离相关的电子激发态随时间的演化，发现这个反应满足分型动力学. 乙醇在还原性TiO₂(110)上的光催化解离比在氧化性表面快，这归结于缺陷的存在降低了反应能垒. 这样一个反应的加速过程很可能是与缺陷电子相关的. 通过干涉双脉冲相关的测量，得到了乙醇-TiO₂界面电子激发态的超快动态学. 与甲醇的情况类似，这个电子激发态的寿命为24 fs. 激发态的出现为TiO₂和它周围环境的电子转移提供了一个通道.  

使用斯塔克诱导的绝热拉曼通道技术实现D2分子的高效相干布居转移

使用斯塔克诱导的绝热拉曼通道技术，成功地将分子束中的D₂分子从(v=0, J=0)转移至(v=1, J=0). 激发效率达到了75%.该技术将为交叉分子束和分子束-表面散射实验研究氢分子的振动激发对化学反应的影响提供一个独特的工具.  

水在光诱导制备TiO2(110)表面BBO氧空位过程中的抑制作用 (cited: 1)

利用程序升温脱附谱研究了用266 nm激光在表面制备不同氧空位浓度的方法．实验表明利用266 nm激光能够很容易产生表面氧空位．同样90 s光照，在光子数密度大于6.7×10¹⁶ photons/cm²s的时候，表面氧空位浓度和和光子数密度成线性关系．在光照过程中，没有观测到氧气和钛原子的脱附，表明利用266 nm激光在TiO₂(110)-(1×1)制备氧空位是一种有效而且温和的方式．而在表面提前吸附水利用激光产生氧空位的速率比干净的表面慢了两个数量级．进一步研究表面，预先吸附了水后，在光照过程中水更容易脱附，导致桥氧原子的脱附被抑制，降低了氧空位产生的速率  

HOD分子在?1B1态的光解动力学： 产物OH/OD的分支比以及OD键解离能

利用H(D)原子里德堡态时间飞渡谱技术研究了HOD超声射流分子束在124 nm附近的?态光解动力学．实验测量了HOD分子在?态的转动分辨的吸收谱，并得到了五个转动峰下H+OD以及D+OH通道的产物总的平动能谱．通过对产物平动能谱的分析，得到了?态解离产物OH和OD的分支比，并与Β态和?态相应解离产物的分支比做了对比．实验结果确定了HOD分子OD键的解离能为41751.3±5 cm^-1.  

A Surface Femtosecond Two-Photon Photoemission Spectrometer for Excited Electron Dynamics and Time-Dependent Photochemical Kinetics

搭建了一套研究金属和金属氧化物表面的超快激发态电子动力学和光化学动力学的飞秒双光子光电子能谱仪. 该装置将半球形电子能量分析仪和成像技术相结合，同时测量光电子的能量和角度分布.通过Mach-Zehnder干涉仪测量时间分辨的双光子光电子能谱获得超快激发电子态的动力学信息. 这一功能在Cu(111)上得到了证实. 另外还发展了一个通过实时测量双光子光电子能谱来研究表面光化学的方法，并成功应用到CH₃CH₂OH/TiO₂(110)体系. 研究表明，只有将两种方法结合起来才能正确地研究光诱导的表面激发共振的动力学.  

UV Photodissociation Dynamics of Nitric Acid: The Hydroxyl Elimination Channel

采用离子切片成像技术研究了硝酸分子在紫外区域的OH通道的光解动力学. OH产物由(2+1)共振多光子电离进行探测，共振态为D2∑-电子态. HONO2分子的解离产物OH+NO2 的总平动能谱显示NO2( X2A1)和NO2( ?2B2)两个通道均存在，这表明HONO2分子的11A"和21A"两个电子激发态均被激发. 产物的平行角分布表明相对于分子的转动周期，硝酸分子为快速解离过程. 氢氧自由基解离通道的各向异性参数值?不仅和OH产物的转动态有关，还和解离能量有关.  

高分辨交叉分子束实验研究F+HD→HF+D在碰撞能为5.43～18.73 kJ/mol的反应

运用高分辨的H/D原子里德堡标记飞行时间谱方法，研究了F+HD→HF+D反应在5.43～18.73 kJ/mol十个碰撞能下的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. HF(v′=2)前向产物的强度随着碰撞能的增大而降低，表明随着碰撞能的增大共振贡献减弱. 当碰撞能高于HF(v′=3)产物的阈值能量时，观察到了该产物的前向散射峰. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配以及HF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系.  

高分辨交叉分子束实验研究F+HD→DF+H在碰撞能为8.19～ 18.98 kJ/mol的反应

运用高分辨的H原子里德堡标记飞行时间谱方法， 研究了F+HD→DF+H反应在碰撞能为8.19～18.98 kJ/mol的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. 在低碰撞能，DF产物主要为后向散射；随着碰撞能的增加侧向散射产物增强. 除了后向和侧向散射产物，还首次观察到了该反应中的DF(v′=4)前向散射产物. 随着碰撞能的增加，DF(v′=4)前向散射产物逐渐增强. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配随碰撞能以及散射角的变化；获得了DF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系. 同时也对DF(v