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1.
采用水热法合成MnOOH一维纳米线,通过MnOOH在不同气氛和温度中煅烧得到尺寸和形貌相似的不同锰氧化物,并用于以O2为氧源的苯甲醇液相氧化反应. 结果表明,MnO2对苯甲醇氧化反应具有较高的催化活性. 通过XPS、SEM、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的形貌和结构进行了表征,并讨论了可能影响反应活性的一些因素. MnO2的良好催化性能可能与其晶格氧具有较高的迁移率以及氧化还原能力有关. 通过简单的焙烧处理,可以使MnO2催化剂在苯甲醇氧化反应中具有良好的重复使用性.  相似文献   
2.
应用AES,LEED,XPS和TDS研究了Rh(100)上Sm膜和Sm/Rh表面合金以及CO在这两类模型表面的吸附与反应。室温下Sm在Rh(100)上的生长遵从SK模式,Sm膜经900K高温退火后可序表面合金。在室温制备的Sm/Rh(100)表面上,室温下CO在Sm上的吸附改变了表面结构,生成SmOx和表面碳。随着Sm覆盖度的增加,低温脱附峰(α-CO)面积迅速下降。且峰温向高温方向侠移;表明Sm的空间位阻和电子效应同时起作用。在Sm/Rh合金表面上,CO在约590K出现新的脱附峰,可归属为受Sm电正性修饰的Rh原子上的CO脱附峰。  相似文献   
3.
利用X-射线光电子能谱(XPS)和程序升温脱附谱(TPD)研究了三甲基镓在Pd(111)表面的吸附和解离行为,并考察了表面预吸附H和O的影响。结果表明,在吸附温度为140 K时,三甲基镓在Pd(111)上主要为解离吸附,此时表面物种为Ga(CH3xx=1,2,3)和CHx物种。加热将导致Ga的甲基化合物中的Ga-C键发生分步断裂,在不同温度下产生CH4和H2从表面脱附。同时,XPS结果证实了在275~325 K的温度区间内存在Ga甲基化合物的分子脱附。退火至更高温度,表面只观察到积碳和金属Ga物种,这二者随着温度的继续升高逐渐向体相扩散。在Pd(111)表面预吸附O和H对上述吸附和解离行为存在显著的影响。当表面预吸附H时,脱附产物CH4和H2的脱附主要位于315 K,可归属为一甲基镓的解离脱附。当表面预吸附O时,只在258 K观察到CH4和H2的脱附峰,可能来自于Pd-O-Ga(CH32吸附结构的解离.  相似文献   
4.
 研究了Al2O3担载的硫化CoMo催化剂上NO被H2还原的规律,并考察了不同Mo含量的CoMo/Al2O3催化剂、单一的Mo/Al2O3和Co/Al2O3催化剂,以及原料气中H2/NO比对反应活性和选择性的影响.结果表明,硫化的5.1%Co-15.2%Mo/Al2O3催化剂具有最高的催化活性和选择性,在200℃以下时反应产物为N2O,在350℃以上时则完全转化为N2.进一步增加Mo含量引起在350~450℃间N2选择性轻微下降.提高原料气中的H2含量可明显提高反应活性和N2选择性,但当n(H2)/n(NO)>3后反应性能不再变化.催化剂具有较高的稳定性,反应产物中始终未观察到有H2S或SO2产生,即反应未引起催化剂中的晶格S流失.这说明H2的存在抑制了NO对硫化物表面的氧化所导致的催化剂失活.  相似文献   
5.
 用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了\r\n乙酸在SmOx/Rh(100)模型表面上的吸附与分解.结果表明:低温下\r\n吸附乙酸时,SmOx的加入明显促进了乙酸分子中O-H键的断裂,从而有\r\n利于乙酸根的形成;升高表面温度,SmOx的存在促进了乙酸根中C-C键\r\n的断裂,有利于乙酸根的进一步分解.120K时,乙酸在SmOx/Rh(100\r\n)上主要以乙酸根的形式存在.225K时,乙酸根即可发生以生成CO为主\r\n的脱羧反应.在417和477K观察到受表面脱羧反应控制的CO2和H2的脱附\r\n峰.对反应的机理进行了讨论.  相似文献   
6.
A series of carbon nanotubes-supported K-Co-Mo catalysts were prepared by a sol-gel method combined with incipient wetness impregnation.The catalyst structures were characterized by X-ray diffraction,N2 adsorption-desorption,transmission electron microscopy and H2-TPD,and its catalytic performance toward the synthesis of higher alcohols from syngas was investigated.The as-prepared catalyst particles had a low crystallization degree and high dispersion on the outer and inner surface of CNTs.The uniform mesoporous structure of CNTs increased the diffusion rate of reactants and products,thus promoting the reaction conversion.Furthermore,the incorporation of CNTs support led to a high capability of hydrogen absorption and spillover and promoted the formation of alkyl group,which served as the key intermediate for the alcohol formation and carbon chain growth.Benefiting from these characteristics,the CNTs supported Mo-based catalyst showed the excellent catalytic performance for the higher alcohols synthesis as compared to the unsupported catalyst and activated carbon supported catalyst.  相似文献   
7.
对石墨氧化物经过加热处理和化学处理后担载金溶胶从而制备得到不同的Au/GO催化剂.利用X-射线光电子能谱,热脱附谱和拉曼光谱对催化剂的表面物种和结构进行了表征.结果表明,热处理和化学处理对Au/GO催化剂表面含氧物种的浓度、种类以及载体的晶体结构具有显著影响,进而导致催化剂在以O2为氧源的液相苯甲醇选择氧化反应中的催化活性呈现明显差异.与载体表面含氧物种的浓度和种类这一因素相比,载体结构的有序程度对于Au/GO催化剂的催化活性起到更为重要的决定作用.  相似文献   
8.
H2与Pt(111)表面之间的相互作用是Pt基催化剂催化加氢、催化脱氢和催化氢解等重要多相催化反应体系中的基元步骤.有关H2与Pt(111)之间的反应无论在实验和理论计算方面都开展了相当多的研究.热脱附谱(thermal desorption spectra,TDS),高分辨电子能量损失谱(high-resolution electron energy loss spectroscopy,HREELS),准弹性氦原子散射(quasielastic helium atom scattering,QHAS)和密度泛函理论(density function theory,DFT)等方法被广泛应用来研究H2在Pt(111)表面的解离,吸附,扩散和脱附等行为.然而有一些问题仍需要进一步的研究,特别是在Pt(111)表面吸附H原子(H(a))的覆盖度对其自身的表面化学性质的影响并没有系统的报道.我们结合Ha+Da交换反应和第一性原理计算系统研究了H/Pt(111)体系.TDS结果表明在较低H(a)覆盖度的时候只有单一H2脱附峰,位置在320K左右;随着覆盖度的增加,在245K又出现了一个新的H2脱附峰.两个H2脱附峰强度...  相似文献   
9.
 用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了乙酸在Rh(100)表面上的吸附和分解,提出了乙酸吸附和分解反应的模式.130K时,高暴露量的乙酸在Rh(100)表面上形成多层吸附的凝聚态乙酸.升温至290K时,部分乙酸以分子形式直接脱附,另一部分乙酸分子通过O—H键断裂形成乙酸根和氢吸附在表面上;在升温至400K的过程中,乙酸根在表面发生两个相互竞争的反应,即乙酸根分解成CO,CHx,O和H,以及乙酸根分解成CHx,H和CO2;升温至500K,只剩下CHx,O和CO吸附在表面上;600K后,表面吸附的CHx完全解离,同时表面吸附的碳原子和氧原子结合成CO脱附.  相似文献   
10.
硫化CoMo/Al2O3-TiO2催化剂上CO催化还原SO2的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
报导了Al2O3、Al2O3-TiO2和TiO2担载的硫化CoMo催化剂上CO催化还原SO2的规律性,结果表明,反应物分别在350 ℃、350~400 ℃间和400 ℃完全转化为CO2和元素S.在含TiO2的催化剂上,CO-SO2反应可同时按COS中间物机理和Redox机理进行,从而使尾气中COS的含量大为降低,提高了生成元素S的选择性.对反应机理进行了讨论.  相似文献   
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