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1.
本文利用时间切片离子速度成像技术在134∽140 nm波段研究了OCS分子经由F 31Π里德堡态的真空紫外光解离动力学. 在选取的5个分别对应OCS(F 31Π, v1=0∽4)的伸缩振动激发的光解波长,实验测得了来自CO(X1Σ+)+S(1D2)产物通道的SS(1D2))实验影像,并获得了总平动能谱和CO(X1Σ+, v)共生产物的振动布居及角分布. 结果分析表明OCS分子解离生成CO(X1Σ+)+S(1D2)产物的过程经历了上态F 31Π 与C?v和Cs构型的下电子态间非绝热耦合过程. 实验结果显示了很强的波长相关性:OCS (F 31Π, v1)的较低转动激发态(v1=0∽2)和较高转动激发态(v1=3, 4)的CO(X1Σ+)产物的振动布居和角分布具有显著差异,表明该解离过程中具有不同的解离机理. 本结果提供了振动耦合可能对真空紫外光解离动力学产生关键作用的相关证据.  相似文献   
2.
本文利用266 nm波长的激光及程序升温脱附的方法研究了甲醇在ZnO(0001)表面的光催化反应. TPD结果显示部分的CH3OH以分子的形式吸附在ZnO(0001)表面,而另外一部分在表面发生了解离. 实验过程中探测到H2,CH3·,H2O,CO,CH2O,CO2和CH3OH这些热反应产物. 紫外激光照射实验结果表明光照可以促进CH3OH/CH3O·解离形成CH2O,在程序升温或光照的过程中它又可以转变为HCOO-. CH2OHZn与OHad反应在Zn位点上形成H2O分子. 升温或光照都能促进CH3O·转变为CH3·. 该研究对CH3OH在ZnO(0001)表面的光催化反应机理提供了一个新的见解.  相似文献   
3.
本文利用时间切片离子成像技术对OCS分子进行了真空紫外波段的光解动力学研究. 在四个光解光波长(从129.32到126.08 nm)下测量了硫原子解离产物S(3PJ=2,1,0)、S(1D2)、S(1S0)的速度影像,并从中清晰地发现了四个主要的解离产物通道:S(3PJ=2,1,0)+CO(X1Σ+),S(3PJ=2,1,0)+CO(A3π),S(1D2)+CO(X1Σ+)和S(1S0)+CO(X1Σ+). 在实验影像中,产物CO分子的部分振动态结构能够得到分辨. 实验还获取解离产物总平动能谱,产物分支比和角分布. 对实验结果进行分析显示除绝热解离通道S(3PJ=2,1,0)+CO(A3π)之外,在其他三个产物通道中非绝热效应都起到非常重要的作用.  相似文献   
4.
本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法,以及该方法应用于小分子(如2S)光解动力学研究中的必要性. 拉曼-α辐射(121.6 nm),用作H原子产物探测的激光,是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的. 利用透镜对不同波长的光有不同的折射率,四波混频后的混合光在经过一片离轴的氟化锂透镜后,121.6 nm的激光将会与212.6和845 nm在空间上分开. 在激光到达反应中心前利用挡板挡住212.6和845 nm的激光,只让121.6 nm的光经过反应中心,从而消除212.6 nm激光产生的背景信号对实验的干扰. 结合自由电子激光,成功地研究了H2S在122.95 nm波长下的光解动力学,采集到了产物时间飞行谱. 本文展示了转换得到的产物总平动能谱,解离机理与121.6 nm波长下的结果相似. 实验结果显示,该方法成功地解决了分子在VUV波段进行光解动力学研究的难题,消除了这些分子在紫外光波段因为强烈吸收而产生的背景信号.  相似文献   
5.
We study the H+CH4/CD4→H2/HD+CH3/CD3 reactions using the time sliced velocity map ion imaging technique. Ion images of the CH3/CD3 products were measured by the (2+1) resonance enhanced multi-photon ionization (REMPI) detection method. Besides the CH3/CD3 products in the ground state, ion images of the vibrationally excited CH3/CD3 products were also observed at two collision energies of 0.72 and 1.06 eV. It is shown that the angular distribution of the products CH3/CD3 in vibrationally excited states gradually vary from backward scattering to sideways scattering as the collision energy increases. Compared to the CH3/CD3 products in the ground state, the CH3/CD3 products in vibrationally excited states tend to be more sideways scattered, indicating that larger impact parameters play a more important role in the vibrationally excited product channels.  相似文献   
6.
The transmissions of oxygen ions through Al2O3 nanocapillaries each 50 nm in diameter and 10 μm in length at a series of different tilt angles are measured,where the ions with energies ranging from 10 to 60 keV and charge states from 1 up to 6 are involved.The angular distribution and the transmission yields of transported ions are investigated.Our results indicate both the existence of a guiding effect when ions pass through the capillary and a significant dependence of the ion transmission on the energy and the charge state of the ions.The guiding effects are observed to be enhanced at lower projectile energies and higher charge states.Meanwhile,the results also exhibit that the transmission yields increase as the tilt angle decreases at a given energy and charge state.  相似文献   
7.
本文利用266 nm波长的激光及程序升温脱附的方法研究了甲醇在ZnO(0001)表面的光催化反应.TPD结果显示部分的CH_3OH以分子的形式吸附在ZnO(0001)表面,而另外一部分在表面发生了解离.实验过程中探测到H_2,CH_3~·,H_2O,CO,CH_2O,CO_2和CH_3OH这些热反应产物.紫外激光照射实验结果表明光照可以促进CH_3OH/CH_3O解离形成CH_2O,在程序升温或光照的过程中它又可以转变为HCOO~-.CH_3OH_(Zn)与OH_(ad)反应在Zn位点上形成H20分子.升温或光照都能促进CH_3O~·转变为CH_3~·.该研究对CH_3OH在ZnO(0001)表面的光催化反应机理提供了一个新的见解.  相似文献   
8.
利用"时间切片"离子速度成像技术研究了N2O分子在134.20、135.20和136.43 nm波长下的真空紫外光解动力学. 实验中通过采集解离产物O(1SJ=0)的离子影像来研究O(1SJ=0)+N2(X1g+)这一解离通道. 从各个波长下的实验影像可获得产物N2(X1g+)的振动态分辨的结构,进而得到产物的总平动能谱和产物N2的振动态布居. 实验结果表明在实验的光解波长下,产物N2(X1g+)主要布居在v=2和v=3. 此外,还得到了产物N2的振动态分辨的各向异性参数β,从中发现产物N2β值在三个解离波长下均表现出相似的特征,即随着振动量子数的增大,β值从趋近于2逐渐减小至1.4. 这一现象表明低振动态产物是通过一个以平行跃迁解离为主的解离过程产生的,而高振动态的产物来自于一个更加弯曲的中间构型的解离. 此推论与在平动能谱中所见到的最强转动态布居随着振动量子数的增大而出现的位移是相一致的.  相似文献   
9.
<正>This paper reports that the transmission of O6+ ions with energy of 150keV through capillaries in an uncoated Al2O3 membrane was measured,and agreements with previously reported results in general angular distribution of the transmitted ions and the transmission fractions as a function of the tilt angle well fitted to Gaussian-like functions were observed.Due to using an uncoated capillary membrane,ourψc is larger than that using a gold-coated one with a smaller value of(?),which suggests a larger equilibrium charge Qin our experiment.The observed special width variation with time and a larger width than that using a smaller(?) were qualitatively explained by using mean-field classical transport theory based on a classical-trajectory Monte Carlo simulation.  相似文献   
10.
本文用时间切片离子速度影像技术研究CS2分子在204 nm附近的光解离动力学. 在201.36、203.10、204.85和206.61 nm这四个解离波长下,实验清楚地观测到S(3PJ)+CS(X1Σ+)产物通道. 在实验获得的S(3PJ=2,1,0)影像中,对应的CS(X1Σ+)产物的振动态结构得到了部分的分辨. 通过对影像的分析,还获得了解离的总平动能谱以及产物的各项异性参数. 实验观察到的相对小的各项异性参数表明产物更倾向于经历了间接的光解离过程. 这一通道的自旋-轨道禁阻特征也说明了非绝热效应在二硫化碳紫外光解离生成S(3PJ=2,1,0)+CS(X1Σ+)的过程中发挥了重要作用.  相似文献   
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