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铀氢化反应动力学及产物形式受氢在铀氧化物及氢化物中的固溶、扩散等过程控制.本文利用第一性原理计算方法,研究氢在UO_2、α-UH_3、β-UH_3、PdH_x等介质中的固溶、扩散行为,从微观角度解释氢化反应各个阶段氢化反应速率的主要特征,并对α/β相生成的条件作一番探讨.研究表明,UO_2中较高的氢扩散势垒导致氢扩散到达氧化物-金属界面非常困难,这是氢化反应起始阶段存在孕育期的主要原因;与此相反,β-UH_3的氢具有非常低的溶解能和扩散势垒,且实际状态下β-UH_3的表面积非常大,对氢化反应具有显著的促进作用;PdH_x具有和α-UH_3相近且均略高于β-UH_3的溶解能和扩散势垒,这使得氢在其中的扩散速率较低,是Pd膜覆盖下铀氢化主要产物为α-UH_3的主要原因. 相似文献
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