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1.
NH_3Ã(~1A_2~″)是一个快速预解离态, 以往的光谱研究从未得到它的转动分辨光谱。我们用两个脉冲染料激光器研究了NH_3C′→X的3+1多光子电离光谱和NH_3X→C′→Ã的折叠光学双共振多光子电离光谱, 称为“离子凹陷光谱”。对前者观察到了较高分辨的转动光谱, 得出C′v_2~′=O的高精度转动常数。通过谱线宽度, 得到了C′v_2~′=0,1,2能级的预解离寿命。从离子凹陷光谱上, 首次观察到了C′→Ã跃迁的0-0, 1-1, 2-2等带的转动分辨光谱。由双共振选择定则简化的光谱使漫散至~50 cm~(-1)线宽的转动线得以分开, 由此得到Ãv_2~″=0,1,2能级的转动常数和各谱带的带原点。在消除功率加宽的情况下, 测出Ãv_2~′=1能级的寿命。这种方法对研究分子的快速预解离态有一定的普遍意义。  相似文献   
2.
紫外波段CH2I2分子的光解离动力学研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
利用离子速度成像方法,研究CH2I2分子在277—305nm范围内若干波长处的光解离动力学.通过同一束激光经(2+1)共振多光子电离(REMPI)过程探测光解碎片I(2P32)和I(2P12),得到了不同激发波长处的离子速度分布图像,从而获得CH2I2光解产物的能量分配和角分布.实验发现,碎片CH2I自由基有很高的内能激发,约占总可资用能的80%,该能量分配可以较好地用冲击模型来解释.实验还发现,产物I(2P32)和I(2P12)具有很不相同的平动能分布,结合所得到的碎片能量分配和角分布,我们对碎片I(2P32)和I(2P12)生成机理进行了分析,指出CH2I2分子电子激发态的绝热和非绝热解离决定了碎片的平动能分布. 关键词: CH2I2 离子速度成像 绝热和非绝热解离  相似文献   
3.
分子的多光子电离光谱是超灵敏激光光谱的一种,它产生于七十年代中期.最近几年,由于将多光子电离和双共振跃迁过程结合起来,使这种双共振多光子电离光谱技术的探测灵敏度和选择性都大大提高了.目前,它已广泛应用于研究气态分子的激发态、三重态和高里德堡态,包括研究这些态的光谱、能级结构,寿命,弛豫以及化学反应.这些研究所获得的新信息和数据对于探寻新激光体系和新的激光分离同位素方法,对于了解高层大气化学和天体物理过程等都具有重要意义.本文将介绍此种光谱的原理、实验技术及其若干应用..一、共振多光子电离(REMPI)光谱 的原理和…  相似文献   
4.
针对传统离子成像实验中使用的图像分析算法中引入的近似,结合标准的离子成像装置模型提出了一种修正方法,计算结果表明,这种方法可以很大程度上改善所得到的三维剖面分布的精确度.利用这一方法重新计算了碘原子在278.50 nm处(2+1)REMPI产生的光电子的平动能分布,指出其中存在着两个不同的离子态(3P0,3P1)跃迁,同时得到了达3.9%的相对能量分辨率.  相似文献   
5.
报导了用自制飞秒激光器通过飞秒多光子电离质谱和光电子能谱对飞秒强激光场与分子(氨、苯)相互作用的研究,飞秒激光脉宽约100fs,二倍频中心波长407.5nm,聚焦后脉冲功率密度达到10^12W/cm^2,氨的光电子能谱显示了(2+2)REMPI和(2+2)+1ATI、(2+2)+2ATI三组电子峰,每组峰又包括伸缩振动v1的带系,ATI峰的振动布居出现反转,随着光强增加,谱峰加宽而且振动能级出现平  相似文献   
6.
报导了用自制飞秒激光器通过飞秒多光子电离质谱和光电子能谱对飞秒强激光场与分子(氨、苯)相互作用的研究。飞秒激光脉宽约100fs,二倍频中心波长407.5nm,聚焦后脉冲功率密度达到1012W/cm2。氨的光电子能谱显示了(2+2)REMPI和(2+2)+1ATI、(2+2)+2ATI三组电子峰,每组峰又包括伸缩振动v1的带系,ATI峰的振动布居出现反转。随着光强增加,谱峰加宽而且振动能级出现平移。这些强场效应可用PonderomotivePotential解释。苯的飞秒质谱图与纳秒情况不同,分子离子为主,碎片峰很少。  相似文献   
7.
使用高灵敏的光腔衰荡光谱(CavityRingDownSpectroscopy)技术测出了异丙醇的O-H伸缩v=4、5振动泛频光谱,每个振动能级都有三个吸收峰,被归属为分子构像的O-H伸缩泛频吸收.给出了光腔衰荡光谱的振动泛频吸收的谱带强度公式,并求得分子不同构像在不同振动能级的O-H伸缩泛频吸收的谱带强度;同时利用局域模理论,求得分子各O-H伸缩局域模振子的机械频率(X1)、非谐性(X2)以及解离能(D).用密度泛函(DFT)B3LYP/6-31+G*理论方法优化了分子的各种可能构像,验证了分子存在反式(trans)和偏转(gauche)两种稳定构像,计算的分子的O-H伸缩频率及构像稳定性同实验结果是一致的.  相似文献   
8.
针对传统离子成像实验中使用的图像分析算法中引入的近似 ,结合标准的离子成像装置模型提出了一种修正方法 ,计算结果表明 ,这种方法可以很大程度上改善所得到的三维剖面分布的精确度 .利用这一方法重新计算了碘原子在 2 78.5 0nm处 (2 +1)REMPI产生的光电子的平动能分布 ,指出其中存在着两个不同的离子态(3 P0 ,3 P1)跃迁 ,同时得到了达 3.9%的相对能量分辨率 .  相似文献   
9.
用高灵敏的光腔衰荡光谱(Cavity Ring-Down Spectroscopy)方法探测到了正丙醇波长在620和700 nm附近的高激发泛频振动光谱,将其归属于分子不同稳定构象的O-H伸缩振动(υ=4、5)泛频吸收,谱带用高斯函数模拟后得到的每一个峰都对应于分子的一个或几个稳定构象。用局域模理论(Local Mode Theory)对同一分子的不同泛频振动(υ值不同)进行了分析指认,求出了分子羟基振动的机械振动频率常数ωe,非谐性振动常数ωeχe。与已知甲醇的常数进行了比较,得到了令人满意的结果。用密度泛函理论(DFT)、B3LYP/6-311+G**方法优化了正丙醇各种可能的稳定构象,计算所得结果与试验值吻合。  相似文献   
10.
随着天然气的开发与综合利用,甲烷的活化与转化过程引起人们越来越多的关注,甲烷在无氧条件下催化转化为芳烃已成为甲烷利用领域的热门课题[1~4].人们已采用XRD,FT-IR,BET,NMR及XPS等多种方法研究甲烷无氧芳构化反应.在优化反应条件和筛选催化剂的同时,对Mo/HZSM-5催化剂的双功能催化本质也有了相当深入的认识.研究表明,甲烷无氧芳构化反应存在诱导期,在诱导期内,催化剂表面可发生物理和化学变化,并逐渐形成催化活性位.各反应产物在诱导期内的变化是同反应机理密切相关的.  相似文献   
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