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1.
本文利用D原子里德堡态时间飞行谱研究了DNCO分子在波长200∽235 nm范围的光解动力学. 实验测量了产物的平动能分布和空间角分布. 在210∽235 nm光解离下,观测到接近统计分布和各向同性的产物,该产物有可能来自从S1势能面内转换到S0势能面,然后在S0势能面上解离. 在更短的解离波长下,除了统计分布的产物,另外一种分布的产物出现在高平动能的地方,具有很高的各向异性,该产物来自从S1势能面上的直接解离. 相比较HNCO的解离结果,DNCO直接解离通道出现在更高的激发能量. 通过对NCO产物内能态的归属,发现NCO产物主要是弯曲振动激发和适当的伸缩振动激}.  相似文献   
2.
通过双光子光电子的方法探测了TiO2(011)-(2×1) 和TiO2(110)-(1×1)表面的光催化氧化甲醇的性质. 在吸附了甲醇的二氧化钛(011)和(110)界面处探测到了一个费米能级以上2.5 eV的电子激发态,该电子激发态可作为测试二氧化钛界面还原性的探针使用. 利用此探针在甲醇/TiO2(011)-(2×1)和甲醇/TiO2(110)-(1×1)界面探测到了一个随光照时间的电子激发态信号变化,这一变化可以归于光催化生成的表面羟基对界面还原性的影响. 由此得出的光催化氧化甲醇的速率TiO2(110)-(1×1)比TiO2(011)-(2×1)快了大约11.4倍. 这可能由于表面原子结构排布的原因不同. 本工作不仅介绍了一个利用双光子光电子能谱探测到的甲醇/TiO2界面电子结构的细节特征,还揭示了表面结构对二氧化钛光反应性质的重要影响.  相似文献   
3.
A new velocity map imaging spectrometer is constructed for molecular reaction dynamics studies using time-resolved photoelectron/ion spectroscopy method.By combining a kHz pulsed valve and an ICCD camera,this velocity map imaging spectrometer can be run at a repetition rate of 1 kHz,totally compatible with the fs Ti:Sapphire laser system,facilitating time-resolved studies in gas phase which are usually time-consuming.Time-resolved velocity map imaging study of NH3 photodissociation at 200 nm was performed and the time-resolved total kinetic energy release spectrum of H+NH2 products provides rich information about the dissociation dynamics of NH3.These results show that this new apparatus is a powerful tool for investigating the molecular reaction dynamics using time-resolved methods.  相似文献   
4.
利用高分辨的交叉分子束装置研究了F+H2(v=0,j=0, 1)反应在碰撞能1.27 kcal/mol下的动力学行为, 获得了产物HF(v′=1,2,3)转动态分辨的微分散射截面.当反应物H2 处于不同转动量子态j=0和1时,产物HF(v′=2)的散射角分布都主要表现为后向散射,但HF(v′=2)的转动态布居与反应物的转动量子态密切相关,转动激发的H2分子将产生转动“更热”的HF(v′=2) 产物.另外,对于HF(v′=3)产物通道,由于slow-down机理的影响,当H2布居于j=0时前向散射表现更显著.  相似文献   
5.
采用实时双光子光电子能谱和时间分辨双光子光电子能谱技术分别研究了乙醇在该表面光催化解离的动力学和超快电子动态学过程. 通过测量与乙醇光催化解离相关的电子激发态随时间的演化,发现这个反应满足分型动力学. 乙醇在还原性TiO2(110)上的光催化解离比在氧化性表面快,这归结于缺陷的存在降低了反应能垒. 这样一个反应的加速过程很可能是与缺陷电子相关的. 通过干涉双脉冲相关的测量,得到了乙醇-TiO2界面电子激发态的超快动态学. 与甲醇的情况类似,这个电子激发态的寿命为24 fs. 激发态的出现为TiO2和它周围环境的电子转移提供了一个通道.  相似文献   
6.
搭建了一套研究金属和金属氧化物表面的超快激发态电子动力学和光化学动力学的飞秒双光子光电子能谱仪. 该装置将半球形电子能量分析仪和成像技术相结合,同时测量光电子的能量和角度分布.通过Mach-Zehnder干涉仪测量时间分辨的双光子光电子能谱获得超快激发电子态的动力学信息. 这一功能在Cu(111)上得到了证实. 另外还发展了一个通过实时测量双光子光电子能谱来研究表面光化学的方法,并成功应用到CH3CH2OH/TiO2(110)体系. 研究表明,只有将两种方法结合起来才能正确地研究光诱导的表面激发共振的动力学.  相似文献   
7.
We have investigated the photoinduced decomposition of formaldehyde (CH2O) on a rutile TiO2(100)-(1×1) surface at 355 nm using temperature-programmed desorption. Products, formate (HCOO-), methyl radical (CH3·), ethylene (C2H4), and methanol (CH3OH) have been detected. The initial step in the decomposition of CH2O on the rutile TiO2(100)-(1×1) surface is the formation of a dioxymethylene intermediate in which the carbonyl O atom of CH2O is bound to a Ti atom at the five-fold-coordinated Ti4+ (Ti5c) site and its carbonyl C atom bound to a nearby bridge-bonded oxygen (Ob) atom, respectively. During 355 nm irradiation, the dioxymethylene intermediate can transfer an H atom to the Ob atom, thus forming HCOO- directly, which is considered as the main reaction channel. In addition, the dioxymethylene intermediate can also transfer methylene to the Ob row and break the C-O bond, thus leaving the original carbonyl O atom at the Ti5c site. After the transfer of methylene, several pathways to products are available. Thus, we have found that Ob atoms are intimately involved in the photoinduced decomposition of CH2O on the rutile TiO2(100)-(1×1) surface.  相似文献   
8.
运用高分辨的H/D原子里德堡标记飞行时间谱方法,研究了F+HD→HF+D反应在5.43~18.73 kJ/mol十个碰撞能下的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. HF(v′=2)前向产物的强度随着碰撞能的增大而降低,表明随着碰撞能的增大共振贡献减弱. 当碰撞能高于HF(v′=3)产物的阈值能量时,观察到了该产物的前向散射峰. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配以及HF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系.  相似文献   
9.
运用高分辨的H原子里德堡标记飞行时间谱方法, 研究了F+HD→DF+H反应在碰撞能为8.19~18.98 kJ/mol的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. 在低碰撞能,DF产物主要为后向散射;随着碰撞能的增加侧向散射产物增强. 除了后向和侧向散射产物,还首次观察到了该反应中的DF(v′=4)前向散射产物. 随着碰撞能的增加,DF(v′=4)前向散射产物逐渐增强. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配随碰撞能以及散射角的变化;获得了DF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系. 同时也对DF(v  相似文献   
10.
戴东旭  吴国荣  杨学明 《物理》2006,35(7):543-545
文章描述了高里德伯态氢原子与氘分子(D2)散射的近期研究结果。实验研究表明,在高里德伯态氢原子与D2的散射中,非弹性散射和化学反应散射都是重要的。在非弹性散射过程中,氘分子的核自旋是守恒的。反应散射结果说明,高里德伯态氢原子与氘分子的散射动力学和质子与氘分子的散射动力学是非常类似的.这一结果表明,费米的独立碰撞模型在态-态散射动力学的层次上也是正确的。  相似文献   
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