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1.
MFI/MFI核壳分子筛合成的影响因素及结晶动力学   总被引:1,自引:0,他引:1  
以低硅铝比ZSM-5 为核, 采用二次生长法水热合成了MFI/MFI核壳分子筛. 发现对核相分子筛进行预处理是合成的关键步骤. 通过控制壳相合成过程(如合成温度、合成时间和核相分子筛加入量)可有效控制核壳分子筛的壳层生长. 以异丙苯(IPB)及1,3,5-三异丙苯(1,3,5-TIPB)裂解为探针反应, 发现与核相分子筛相比, 核壳分子筛的IPB裂解反应活性相当. 而1,3,5-TIPB裂解活性下降68%, 与外表面Al含量下降程度相近, 表明MFI/MFI核壳分子筛较好地保留了分子筛的核相反应活性. 结晶动力学计算结果表明, MFI/MFI核壳分子筛的成核活化能为51.5 kJ·mol-1, 生长活化能为26.5 kJ·mol-1.  相似文献   
2.
ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征   总被引:2,自引:0,他引:2  
以圆柱形ZSM-5为核,用柠檬酸对其外表面进行预处理后,在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、N2吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征,并以甲苯歧化和1,3,5-三甲苯裂化为探针反应对分子筛性能进行了考察.结果显示,产物是以ZSM-5为核、silicalite-1纳米晶为壳的两相复合微孔分子筛材料;在含氟体系中ZSM-5外延生长出了致密壳层;全硅壳层的覆盖度约达到97%,核壳分子筛的外表面酸位随之减少,但基本保持孔道内的酸性。  相似文献   
3.
具有均匀孔径的分子筛膜在催化反应器、膜分离等领域显示其巨大潜力.通过适宜路线制备高质量分子筛膜成为膜研究的热点.负载晶种的二次生长法在高性能ZSM-5分子筛膜的制备中表现出巨大的优势.从膜层的连续性、渗透性、选择性这3个分子筛膜最重要的性能指标出发,重点分析了晶种尺寸、用量、分散介质、载体内部生长、反应温度、有机模板剂的去除等因素对于分子筛膜性能的影响,阐述了其作用机理以及已经应用的改良手段.综述了ZSM-5分子筛膜的研究现状和亟待解决的技术难题,并展望了ZSM-5分子筛膜的应用.  相似文献   
4.
抑制β沸石骨架脱铝的焙烧研究   总被引:3,自引:0,他引:3       下载免费PDF全文
研究了因焙烧过程升温速率对β沸石模板剂的热分解过程的影响 ,不同升温速率下Naβ沸石焙烧的尾气组成 ;还测定了Naβ沸石的TG -DTG谱 ,40 0℃下Naβ沸石的FTIR谱图 ,以及在不同温度下焙烧 4h后的XRD谱图及2 9Si、2 7Al的NMR结果 .根据这些结果 ,提出了分段焙烧脱胺方法 ,使有机胺在 2 6 0~ 42 0℃间的两个恒温段充分发生Hofmann降解反应 ,从而使分解产生的乙烯和水蒸气能够随空气流自然排出焙烧体系 ,可使焙烧过程中产生的热能得到分阶段逐步地释放 ,同时可避免高温下沸石骨架水热脱铝的负作用 ,得到骨架脱铝少、结晶度高的脱胺 β沸石 .  相似文献   
5.
核壳型复合分子筛ZSM-5/Nano-β的合成与表征   总被引:1,自引:0,他引:1  
以ZSM-5小晶粒为核相材料, 用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)进行表面预处理后, 黏附nano-β晶种并焙烧制得核相晶种, 再在壳层晶化生长体系中通过水热合成得到ZSM-5/nano-β有序的核壳分子筛. 产物的物相和结构通过XRD, SEM, TEM以及N2吸附/脱附分析表征, 通过对比发现, β壳层的合成以白炭黑为硅源比用正硅酸乙酯(TEOS)更好. 通过NH3-TPD表征, 以及1,3,5-三甲苯裂化转化反应对分子筛的性能进行了考察, 结果表明, 核壳分子筛通过调变组成分子筛的酸性, 从而大大提高了材料的催化裂化性能, 同时延缓了失活速率.  相似文献   
6.
为了解泰安市城区土壤重金属污染特征,对采集的30件土壤样品中6种重金属含量进行测定,利用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法开展污染状况评价。结果表明:土壤中As、Cd、Cu、Pb、Hg、Ni的平均含量分别为6.72、0.066、20.33、18.19、0.031和19.92 mg.kg-1,其中As、Cd、Cu、Pb、Ni的平均含量均低于泰安市和山东省土壤背景值,Hg的平均含量略高于泰安市土壤背景值,变异系数大于0.6,其含量受人类活动影响较大,空间分布差异性较大;除Hg的单因子污染指数为1.03,严重污染、中度污染、轻微污染和无污染采样点数量占比分别为3%、7%、23%和67%,其他重金属单因子污染指数平均值小于1,为无污染状态;重金属内梅罗综合污染指数平均为1.58~1.64,整体属于轻污染水平;土壤重金属累积较轻,多数为无污染状态,Hg的最大地累积指数为1.29,达中等-强污染(3级);综合生态风险指数RI的范围为39.96~191.81,平均值为77.60,综合生态风险等级为轻微,为低生态风险区,Hg为引起风险的主要因子;Cu、Ni含量较低,富集主要受土壤母质和自然过程的控制;Pb、Cd、As主要来源于自然背景因素,部分受人类活动影响;Hg的污染来源于化肥、塑料地膜和含重金属的无机农药使用,受农业活动和居民生活影响较大。  相似文献   
7.
采用热重-差热分析(TG-DTA)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、低温氮吸附/脱附和氨程序升温脱附(NH3-TPD)等技术对甲苯歧化与烷基转移催化剂的积碳行为进行了研究.结果表明:硬积碳的烧碳动力学过程近似符合一级反应,表明它是以单层分散状态存在,其表观烧碳活化能为110kJ·mol-1;反应1000h后Cat-1000催化剂的近表面主要存在三种碳物种,其中以碳氧单键方式存在的C占C总量的22.7%,以碳氧双键方式存在的C占C总量的9.1%,以—C—C—方式存在的C占C总量的68.1%,表明形成的碳物种主要是石墨型碳;催化剂Cat-1000上的积碳主要是硬积碳,占总积碳量的3/4,其余为软积碳;尽管反应1000h后催化剂的比表面积下降较多,但酸强度基本未改变,仍具有良好的反应活性和稳定性,表明覆盖在催化剂活性位上的积碳较少,积碳可能更易于沉积在载体的孔道中.  相似文献   
8.
介孔丝光沸石的制备及其对重芳烃转化反应的催化性能   总被引:3,自引:0,他引:3  
 用不同浓度的 NaOH 溶液对丝光沸石进行处理制备了具有复合孔道结构的介孔丝光沸石, 并采用 X 射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和 N2 吸附-脱附等方法对其进行了表征. 结果表明, 随着 NaOH 溶液浓度的升高, 介孔丝光沸石的粒径逐渐变小, 分子筛表面的介孔逐渐丰富, 孔径分布逐渐变宽, 介孔体积逐渐增大呈线性关系. 当 NaOH 浓度为 0.50 mol/L 时, 介孔丝光沸石的形貌变为空心沸石微囊或微囊壁. 介孔的增加产生扩散效应, 适当的 NaOH 溶液处理有利于提高丝光沸石对 C9 和 C10 芳烃的转化能力.  相似文献   
9.
金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应   总被引:12,自引:0,他引:12  
 考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能. 未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选择性提高,但反应活性下降. La2O3改性使HZSM-5孔径缩小,孔道变窄,强酸和弱酸酸量均降低,目标产物选择性明显提高; MgO主要分布在沸石外表面和孔口,因而MgO改性的HZSM-5孔口尺寸稍有缩小,另外强酸酸量减少,弱酸酸量略有上升,对二甲苯选择性略有提高; 而La2O3-MgO复合改性的催化剂上对二甲苯选择性显著提高,达到93%. 结果表明,反应的对位选择性是孔径和表面酸性同时调变的结果,孔径效应比酸性分布对催化剂的对位选择性影响更大.  相似文献   
10.
采用溶胶凝胶法制备了SiO_2和La_2O_3-SiO_2载体,再通过浸渍法分别引入Rh-La和Rh组分,研究考察了La引入方式对Rh/SiO_2催化CO加氢反应性能的影响。结果表明,La的添加有利于提高Rh的分散度,促进Rh+中心数的增加,有效地抑制产物中CO2的生成,提高含氧化合物选择性。此外,La的引入方式会影响La与Rh间的相互作用强弱,Rh和La共浸渍制得的2Rh-5La_2O_3/SiO_2催化剂中Rh-La相互作用较强,削弱的Rh-CO键有利于反应过程中CO的插入反应,使得产物以C_(2+)含氧化合物为主。而La以助剂形式掺入SiO_2制得的2Rh/5La_2O_3-SiO_2催化剂具有较弱的La-Rh相互作用,其产物则以甲醇、乙醇等低碳醇为主。  相似文献   
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