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1.
周蒙 《物理学进展》2022,42(1):17-26
纳米金团簇作为桥梁连接了金纳米粒子和单个金原子,对于揭示表面等离子激元共振和金属键的来源具有重要意义。有机配体保护的纳米金团簇为理解金纳米粒子从金属性质到非金属性质的转变提供了理想的研究对象,而处于转变区域的金团簇的激发态动力学还尚待研究。在本文中,我们总结了表现出分子性质,并且尺寸较大(大于100 个金原子)的纳米金团簇的激发态动力学,同时将其与表现出金属性质的金纳米粒子的激发态动力学进行比较。本文通过对处于转变区域的金团簇的电子和振动动力学的描述,进一步讨论了其电子结构。对大尺寸纳米金团簇激发态弛豫机理的深入理解,将有助于理解金属纳米团簇和纳米粒子的光学性质,从而进一步推动这一类功能材料的设计和应用。  相似文献   
2.
利用飞秒时间分辨光谱,可观测叠加在电子态动力学上的相干振动动力学. 从金团簇的相干振动中,不仅能提取电子与振动的耦合信息,也能得到力学性质和电子结构,进而有望实现微小质量探测等应用. 本文利用飞秒时间分辨的瞬态吸收探测了[Au25(SR)18]-团簇的相干振动动力学,通过对相干振动的频率、相位、波长分布的详细分析进一步揭示了其来源. 在[Au25(SR)18]-团簇的飞秒瞬态吸收动力学中可以观测到频率为40 cm-1和80 cm-1的两种振动,均来源于团簇中心Au13核的振动. 通过对相干振动的相位分析发现频率为80 cm-1的振动来自于对电子态之间吸收频率的调制,而频率为40 cm-1的振动来源于对电子态之间吸收强度的调制. 同时,研究发现[Au25(SR)18]-团簇相干振动的频率对其表面配体不敏感,该振动是来源于Au13核的本征性质.  相似文献   
3.
Gold(I) thiolate compounds (i.e. AuI-SR) are important precursors for the synthesis of atomically precise Aun(SR)m nanoclusters. However, the nature of the AuI-SR precursor remains elusive. Here, we report that the Au10(TBBT)10 complex is a universal precursor for the synthesis of Aun(TBBT)m nanoclusters (where TBBT=4-tertbutylbenzenethiol/thiolate). Interestingly, the Au10(TBBT)10 complex is also found to be re-generated through extended etching of the Aun(SR)m nanoclusters with excess of TBBT thiol and O2. The formation of well-defined Au10(TBBT)10 complex, instead of polymeric AuI-SR, is attributed to the bulkiness of the TBBT thiol. Through 1D and 2D NMR characterization, the structure of Au10(TBBT)10 is correlated with the previously reported X-ray structure, which contains two inter-penetrated Au5(TBBT)5 rings. The photophysical property of Au10(TBBT)10 complex is further probed by femtosecond transient absorption spectroscopy. The accessibility of the precise Au10(TBBT)10 precursor improves the efficiency of the synthesis of the Aun(TBBT)m nanoclusters and is expected to further facilitate excellent control and understanding of the reaction mechanisms of nanocluster synthesis.  相似文献   
4.
本文研究了含氮化合物氨,苯胺、喹啉及硫化物噻吩对担载钯的新型催化材料-铝交联粘土催化剂(Pd/Al-CLM)加氢裂化活性的影响。在氢压为5.88MPa,反应温度为250℃、空速为3.0h~(-1),氢/油比为1000:1(V)的反应条件下,发现分子大小不同的含氮化合物,尽管其碱性氮化物的含量相同,但对催化剂的中毒作用不同。分子尺寸小的氨对催化剂活性的影响最为显著,其次是苯胺,再次为喹啉。硫化物对催化剂活性的影响要比含氮化合的影响小。在一定浓度下,硫化物对Pd/Al-CLM 的加氢裂化活性无显著影响。在Pd/Al-CLM 中加入少量的助剂,可以显著地提高催化剂抗氨的能力。这是很值得重视的。  相似文献   
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