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1.
利用流动电解池与电化学原位红外光谱技术研究了温度和阴离子竞争吸附等因素对室温下Pt电极上COad的脱附机理与动力学的影响.研究表明当溶液中有Cl-或硫酸根等离子时,室温下未观察到COad从电极表面脱附.但是当溶液相存在与COad的吸附能相当甚至比之更大的粒子如CO或CN-时,COad可以被取代而从电极表面脱附.红外光谱表明吸、脱附过程中CN-ad与COad的红外谱带强度存在反线性的关系,而且变温实验估算得到COad的脱附能垒小于40kJmol-1,该脱附能垒远比CO的吸附能(〉60kJmol-1)小.上述结果进一步验证了室温下COad在Pt电极上的脱附不是热激发脱附.据此结果,本文详细地讨论了我们早先提出的吸附驱动的脱附机理的历程与能量来源.  相似文献   
2.
本文利用欠电位沉积亚单层的Cu及Pt置换取代Cu的方法, 制备了具有不同表面元素组成的Pd/Pt二元合金电极(用Pd/Ptx表示, x指欠电位沉积Cu-Pt置换取代Cu过程的次数),并对其表面元素组成、氧还原性能进行了表征. 在控制欠电位沉积Cu的下限电位恒定(0.34 V)的前提下, 表面Pt/Pd的元素组成比通过重复欠电位沉积Cu及Pt置换取代Cu的次数(1~5次)来可控地调变. 光电子能谱(XPS) 以及红外光谱实验表明,Pd/Ptx电极表层区的Pt:Pd元素组成比随着Pt沉积次数增加而增加, 对Pd/Pt4电极, 在电极表层区约2~3 nm内的Pt/Pd的原子比大约是1:4,而最表层裸露Pd原子的比例仍在20%以上。循环伏安结果显示, 随着Pt沉积次数的增加(1-5次), Pd/Ptx电极表面越不易被氧化。氧还原测试结果显示随着Pt沉积次数的增加(1~4次), Pd/Ptx二元金属电极的氧还原活性依次增加, 经过第3次沉积后其氧还原活性已优于纯Pt,而经4次以上沉积,其氧还原活性基本不变。在其它反应条件相同条件的前提下, Pd/Pt4电极上氧还原的半波电位与纯Pt相比右移约25 mV。结合本文与文献的实验结果,我们初步认为Pd/Ptx二元金属体系氧还原性能改善主要源自表层Pd原子导致其邻近的Pt原子上含氧物种吸附能的降低.  相似文献   
3.
基于以前报道的电化学原位ATR-FTIRS数据(Langmuir 22,10399 (2006)和Angewa. Chem. Int. Ed., 50,1159 (2011)),详细讨论了甲酸在铂电极上电催化氧化机理及动力学过程.提出了直接反应路径的动力学模型,即甲酸吸附(同时C-H键活化)作为此反应的决速步骤,此反应路径贡献甲酸氧化反应的大部分电流.该动力学模型可以很好地拟合在无CO毒化影响和浓度在0.1 mol/L以下的红外光谱结果.这种机理预测了甲酸氧化直接途径可能只需要一个Pt原子作为反应位点,甲酸根阻碍活性位点,并非为反应中间物.另外还详细检验了之前其他小组曾提出的甲酸根途径(一级或二级反应)为甲酸氧化直接途径,并指出了引起分歧的原因.  相似文献   
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