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1.
现代分子反应动力学主要研究内容之一是描述“量子态到量子态”基元化学反应过程,其中激发态分子反应动力学的相关研究有助于检验现代化学理论的有效性,并提供化学反应控制的有效方法. 本文综述了近年来用于研究气相金属原子反应动力学的实验技术. 通过这些技术,可以获得新生产物的内能分布、角分布或三维立体动力学反应性等信息. 特别是通过制备具有特定激发态或轨道排列的金属原子,不同电子态的反应性可以丰富金属反应动力学中电子转移机制的相关认识.  相似文献   
2.
在193 nm的单色激光实验中,本文利用时间切片离子速度成像技术,研究了经193 nm双光子电离得到的Si_2~+的解离反应动力学过程.根据实验得到的Si~+离子的速度成像,观测到了两种离子直接解离通道:Si(~3P_g)+Si+(~2P_u)和Si(~1D_2)+Si~+(~2P_u).电子基态的Si_2分子处于v=0~5的振动态上,其经过双光子电离后激发到Si_2~+离子的多个电子激发态势能面,生成主要通道Si(~3P_g)+Si+(~2P_u),其中v=1的解离信号最强.此外,由于势能曲线2~2Π_g与3~2Π_g相同对称性引起的避免性势能面交叉,生成次要反应通道Si(~1D_2)+Si~+(~2P_u).通道Si(~1D_2)+Si~+(~2P_u)的产物亦可以由生成的基态Si_2~+(X~4∑_g~-)吸收一个193 nm光子后解离得到,其对应产物则具有更大的动能.  相似文献   
3.
本文利用时间切片离子速度成像技术、交叉分子束和激光溅射技术研究了高碰撞能下(36 kcal/mol)钇原子与二氧化硫分子的反应动力学. 利用多光子电离在482∽615 nm的波长范围内得到了产物YO的时间切片离子速度成像. YO的切片图像显示其较宽的速度分布和前-后向散射为主的角分布,其中前向散射信号明显强于后向散射. 这种空间分布暗示了该反应通过一个中间体进行,且中间体的寿命不超过一个转动周期. 中间体的形成意味着该氧化反应电子转移机理的发生.  相似文献   
4.
利用新建激光溅射交叉分子束装置,结合时间切片速度成像技术开展了金属原子态-态反应动力学的相关研究. 超声金属原子束是由激光溅射金属棒产生,结合无气体溢流通道的自由扩散设计,得到了质量很好的金属原子超声束. 本文选择Al+O2反应体系来测试新建金属交叉分子束实验装置的性能. 通过(1+1) 共振多光子电离技术,以AlO(D2+)为中间态来探测特定转动态的产物AlO自由基. 相同波长下可以同时得到反应产物AlO(X2+,v=0,NN+14)两个转动态的速度成像,分别对应着Δv=1的P(N)和R(N+14)跃迁. 在244.145 nm同时探测到P(15)和R(29)的跃迁,形成的两个环在切片成像图中可以完全区分开,这两个跃迁分别对应着反应产物AlO(v=0,N=15)和AlO(v=0,N=29)两个转动态. 对应此两个转动态的能级差为403 cm-1. 这两个反应产物转动态的区分表明了该实验装置与最近的一篇研究报道[J. Chem. Phys. 140, 214304 (2014)]相比较,具有较好的碰撞能量分辨率.  相似文献   
5.
本文利用时间切片离子速度成像技术对AlO分子在193 nm下的光解反应动力学进行了研究. 实验通过产物Al+的离子速度和角度分布分析,发现了两个光解离反应通道,分别为中性AlO分子的单光子解离生成产物Al(2Pu)+O(3Pg)的通道,和AlO分子吸收两个光子电离产生AlO+进而解离生成产物为Al+(1Sg)+O(3Pg)的反应通道. 每一个解离通道包括了AlO(v=0∽2)振动态的贡献,其中中性解离反应通道与离子解离反应通道相比,产物的各向异性参数对AlO的振动态依赖更大.  相似文献   
6.
在193 nm的单色激光实验中,本文利用时间切片离子速度成像技术,研究了经193 nm双光子电离得到的Si2+的解离反应动力学过程. 根据实验得到的Si+离子的速度成像,观测到了两种离子直接解离通道:Si(3Pg)+Si+(2Pu)和Si(1D2)+Si+(2Pu). 电子基态的Si2分子处于v=0∽5的振动态上,其经过双光子电离后激发到Si2+离子的多个电子激发态势能面,生成主要通道Si(3Pg)+Si+(2Pu),其中v=1的解离信号最强. 此外,由于势能曲线22Πg与32Πg相同对称性引起的避免性势能面交叉,生成次要反应通道Si(1D2)+Si+(2Pu). 通道Si(1D2)+Si+(2Pu)的产物亦可以由生成的基态Si2+(X4Σg-)吸收一个193 nm光子后解离得到,其对应产物则具有更大的动能.  相似文献   
7.
本文利用时间切片离子速度成像技术对MgO分子在193 nm下的光解反应动力学进行了研究. 实验通过产物Mg的速度和角度分布分析,发现了三个光解反应路径. 路径一为MgO(X1Σ+)态分子吸收一个光子到MgO(G1π) 态,由于G1π, 33π和15π态之间的自旋轨道耦合作用,反应沿着15π的势能面解离生成产物Mg(3Pu)+O(3Pg). 路径二、三分别为MgO(A1π)态分子吸收一个光子到MgO(G1π)态和MgO(41π) 态,进而解离生成产物Mg(3Pu)+O(3Pg)和Mg(1Sg)+O(1Sg). 光解离路径的各向异性参数与振动能级的寿命以及转动和振动自旋轨道态的耦合有关. 从总动能分析得到D0(Mg-O)=21645±50 cm-1.  相似文献   
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