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1.
化石燃料的大量使用已经带来了一系列的环境问题,开发和使用可再生的清洁能源十分有必要.氢能可以作为传统化石燃料的理想替代品,因为它不但清洁而且热值高.受光合作用启发的水裂解反应被认为是一种将太阳能转化为氢能的理想途径.水裂解包括两个半反应,即水的氧化(2H_2O→4H~++O_2+4e~–)和质子的还原(4H~++4e~–→2H_2).水氧化反应需要高的活化能,因此它也被认为是水裂解反应的瓶颈步骤.为了提高水氧化反应的效率,已经有很多关于水氧化催化剂的研究工作被开展.然而,迄今为止,寻找高效的水氧化催化剂仍然是巨大挑战.考虑到成本以及丰度的因素,基于第一过渡系金属的水氧化催化剂日益受人关注.相比于多相水氧化催化剂,均相的水氧化催化剂,特别是基于有机配合物的均相催化剂,在结构调变,机理研究方面更具有优势.均相的水氧化催化剂主要分两类:无机的多金属氧酸盐和基于有机配体的配合物.在所有的均相的水氧化催化剂中,含钴的配合物被广泛研究,因为在光驱动水氧化反应中它们通常能表现出来较好的活性.很多研究工作都集中于研究多核的含钴的均相催化剂,特别是具有Co_4O_4框架立方烷结构的配合物,因为它们具有类似于自然界光合作用光系统Ⅱ活性中心Mn4CaO_5簇的结构.例如,Co_4O_4(Ac)_4(py)_4簇以及相关衍生物曾被报道过用于水氧化反应,然而Nocera等人发现该化合物本身没有活性(J.Am.Chem.Soc.,2014,136,17681–17688),表观的活性来源于催化剂合成过程中引入的二价钴离子.2014年,一个具有双核钴核心结构的多吡啶配合物[(TPA)Co~Ⅲ(μ-OH)(μ-O_2)Co~Ⅲ(TPA)](ClO_4)_3被报道具有催化光驱动水氧化反应的能力.然而随后的研究工作(ACS Catal.,2016,6,5062-5068)表明其表观活性也是来自于自由钴离子杂质,纯的化合物是没有活性的.在检查一个均相分子水氧化催化剂的时候,应当进行充分的实验,特别是对于钴基的水氧化催化剂.因为在合成含钴配合物的过程中可能引入杂质钴离子,杂质钴离子在反应过程中会转化为CoO_x,它本身就是很常见的高效的水氧化催化剂.在定性一个真正的均相的钴基水氧化催化剂之前,这一可能性必须要被排除.在这里我们报道了另外一个同样以双三价钴离子为核心的,具有μ-OH,μ-O_2结构的基于多吡啶配体的均相配合物.我们通过一系列的实验验证了它催化光驱动水氧化反应的能力.实验证明,该化合物没有催化活性,表观活性依然是来自于合成过程中引入的杂质钴离子.这一结果与之前的报道相比,既是进一步的探索,也是一个很好的补充.结合前人的工作,我们发现并总结了一个规律:以双核三价钴为核心的,拥有μ-OH,μ-O_2核心结构的基于多吡啶配体的配合物不适合被选用于催化光驱动水氧化反应.这一发现能为高效水氧化催化剂的开发设计提供见解与指导. 相似文献
2.
针对具有随机节点结构的复杂网络, 研究其同步问题. 基于Lyapunov稳定性理论和线性矩阵不等式技术给出了复杂网络同步稳定的充分性条件, 该充分性条件不仅与复杂网络的状态时延有关, 还与节点结构的概率分布有关. 数值仿真表明本文方法的有效性.
关键词:
复杂网络
随机节点
同步稳定
时滞 相似文献
3.
在低于一个标准大气压的条件下对飞秒激光产生的N2等离子体光谱进行了实验研究.结果表明, 各种样品气压下的激光N2等离子体光谱均表现为连续谱和线状谱的叠加.随着样品气压的降低, 连续谱和原子谱线的强度经历了由缓慢增强发展为缓慢降低再到迅速降低的过程, 而正一价离子谱线强度呈现逐步增强的特征.在气压低于0.3 atm (1 atm=101325 Pa)时, 出现了正二价态的离子谱线. 给出了低压N2等离子体对于飞秒激光传输和能量吸收的物理特性, 并初步讨论了低压等离子体通道特性.这些结果有助于加深了解飞秒激光等离子体的特性和机理, 特别是给出了在实验上测量不同价态离子光谱的条件, 为今后的研究提供了有益的实验依据.
关键词:
飞秒激光
气压
等离子体光谱
激光传输 相似文献
4.
柔性有机场效应晶体管具有可折叠、质量轻、低成本等优点,在柔性显示、柔性传感器、柔性射频标签和柔性集成电路等方面显示了广阔的应用前景.本文在介绍柔性有机场效应 晶体管最新研究进展的基础上, 总结了柔性有机场效应晶体管的器件结构和柔性有机场效应晶体管所使用的衬底材料、 栅绝缘层材料、有源层材料及电极材料, 阐述了柔性有机场效应晶体管的制备工艺, 并讨论了不同的弯曲方式对柔性有机场效应晶体管性能的影响, 最后总结和展望了柔性有机场效应晶体管的应用领域.
关键词:
柔性
晶体管
有机/聚合物
溶液加工 相似文献
5.
6.
从低层大气的基本属性出发,利用大气颗粒物中放射性核素的衰变特性与转移速率等相关信息, 建立了单位体积大气颗粒物中被吸附的放射性粒子数、衰变粒子数和转移粒子数的数学模型, 获得了确定低层大气颗粒物平均滞留时间的新方法.该方法解决了当前相关研究中出现的困惑, 说明了大气具有有限的自净功能,给出了大气颗粒物中同一衰变链上各核素达到活度平衡的条件 及降低平均滞留时间的途径,为大气环境的监测与治理提供了科学依据.
关键词:
大气颗粒物
平均滞留时间
氡子体
监测 相似文献
7.
弱散射屏产生的远场散斑由一个中央亮斑和一个分布于亮斑周围而与正态散斑类似的散斑结构, 根据弱散射屏远场的散斑图样, 人们假设弱散射屏产生的像面散斑为均匀背景与正态散斑两者相干叠加的结果, 但这种假设与实际像面散斑存在歧异, 基于上述情况, 本文利用4f高通滤波光学成像系统, 研究了高斯型弱散射屏产生的像面散斑场的统计特性, 得出只有表面均方根粗糙度与入射光波的波长相差不多时上述假设才是可行的结论.
关键词:
弱散射屏
f光学成像系统')" href="#">4f光学成像系统
像面散斑 相似文献
8.
本文采用分数维方法, 在讨论Al0.3Ga0.7As衬底上GaAs薄膜的分数维基础上, 计算了GaAs薄膜中的极化子结合能和有效质量. 随着薄膜厚度的增加, 极化子结合能和质量变化单调地减小. 当薄膜厚度Lw<70 Å并且衬底厚度Lb<200 Å时, 衬底厚度的变化对薄膜中极化子的结合能和质量变化的影响比较显著, 随着衬底厚度的增加, 薄膜中极化子的结合能和质量变化逐渐变大; 当薄膜厚度Lw>70 Å或者衬底厚度Lb>200 Å时, 衬底厚度的变化对薄膜中极化子的结合能和质量变化的影响不显著. 研究结果为GaAs薄膜电子和光电子器件的研究和应用提供参考.
关键词:
分数维方法
GaAs薄膜
极化子
低维异质结构 相似文献
9.
采用共沉淀法制备了不同Eu3+掺杂浓度的Gd2(WO4)3纳米发光材料. 测量了纳米材料样品的X射线衍射谱(XRD) 和场发射扫描电镜, 对样品的结构和形貌进行了表征. 测量了各样品的发射光谱和激发光谱(声子边带光谱), 绘制了浓度猝灭曲线, 确定了最佳的掺杂浓度为20 mol%. 通过声子边带光谱计算了不同掺杂浓度样品的黄昆因子. 测量了不同浓度样品的荧光寿命, 利用Auzel模型对Eu3+ 5D0能级荧光寿命数据进行了拟合, 确定了5D0能级的固有寿命和猝灭过程中生成的声子数. 本文还根据荧光寿命数据计算了Eu3+之间的能量传递速率, 确定了能量传递速率与浓度的关系.
关键词:
钨酸盐
3+')" href="#">Eu3+
黄昆因子
能量传递速率 相似文献
10.
研究了三阶非线性边值条件的非线性方程奇摄动问题,先用合成展开法对形式近似解进行构造,再利用相关微分不等式理论给出所得解的存在性及一致有效性的证明. 相似文献