硫氰根选择性吸附在g-C_3N_4/Ag表面增强其光催化制氢性能(英文)

作为一种无金属的新型半导体材料,g-C_3N_4因具有稳定的物理化学性质及合适的能带结构而引起人们的关注.理论上g-C_3N_4完全满足水分解的电势条件.然而研究发现,g-C_3N_4材料本身的光催化性能并不好,这主要是由于半导体材料被光激发后生成的自由电子和空穴还没来得及到达材料表面参与反应,就在材料体相内发生复合,导致电子参与有效光催化制氢反应的几率大大降低.同时还发现,将少量的贵金属,如Pt,Au,Pd作助催化剂修饰在该半导体表面,其光催化性能明显提高.但由于这些贵金属储量非常稀少,价格昂贵,导致它们的使用受到一定限制.而Ag作为一种价格远低于Pt,Au,Pd的贵金属,也得到了广泛的研究.研究表明,金属Ag储存电子的能力很好,因此可以有效地将半导体上生成的光生电子快速转移到Ag上面去,从而达到电子空穴快速分离的目的.但是在光催化制氢过程中,Ag吸附H~+的能力较弱,致使电子与H~+反应的诱导力较弱,使得Ag释放电子的能力较差.因此可以通过提高Ag表面对H~+的吸附强度,以加速Ag的电子释放,通过表面修饰来提高Ag助剂的光催化活性.研究发现,Ag纳米粒子表面与含硫化合物之间存在很强的亲和力.硫氰根离子(SCN~–)具有很强的电负性,容易吸附溶液中H~+离子,并且也易吸附在Ag纳米粒子的表面.因此可以利用Ag与SCN~–的作用来增强Ag释放电子的能力.本文采用光还原法将Ag沉积在g-C_3N_4半导体材料表面,然后通过在制氢牺牲剂中加入KSCN溶液,利用SCN~-与Ag的亲和力来提高光生电子参与光催化反应的效率.结果表明,在SCN~-存在的情况下,g-C_3N_4/Ag的光催化制氢性能显著提高.当制氢溶液中SCN~–浓度为0.3 mmol L~(–1)时,材料的光催化制氢性能达最大,为3.89μmol h~(–1),比g-C_3N_4/Ag性能提高5.5倍.基于少量的SCN~–就能明显提高g-C_3N_4/Ag材料的光催化性能,我们提出了一个可能性的作用机理:金属银和SCN~-协同作用,即银纳米粒子作为光生电子的捕获和传输的一种有效的电子传递介质,而选择性吸附在银表面的SCN~-作为界面活性位点有效地吸附溶液中的质子以促进产氢反应,二者协同作用,加速了g-C_3N_4-Ag–SCN~-三物种界面之间电荷的传输、分离及界面催化反应速率,有效抑制了g-C_3N_4主体材料光生电子和空穴的复合,因而g-C_3N_4/Ag–SCN复合材料的光催化制氢性能提高.考虑到其成本低、效率高,SCN~–助催化剂有很大的潜力广泛应用于制备高性能的银修饰光催化材料.     

纵磁作用下真空电弧单阴极斑点等离子体射流三维混合模拟

真空电弧的特性直接受到从阴极斑点喷射出的等离子体射流的影响,对等离子体射流进行数值仿真有助于我们深入了解真空电弧的内部物理机制.然而,磁流体动力学和粒子云网格仿真方法受限于计算精度和计算效率的原因,无法有效地应用于真空电弧等离子体射流仿真模拟.本文开发了一套三维等离子体混合模拟算法,并在此基础上建立了真空电弧单阴极斑点射流仿真模型,模型中将离子作宏粒子考虑,而电子作无质量流体处理,仿真计算了自生电磁场与外施纵向磁场作用下等离子体的分布运动状态.仿真结果表明,单个阴极斑点情况下真空等离子体射流在离开阴极斑点后扩散至极板间,其整体几何形状为圆锥形,离子密度从阴极到阳极快速下降.外施纵向磁场会压缩等离子体,使得等离子体射流径向的扩散减少并且轴线上的离子密度升高.随着外施纵向磁场的增大,其对等离子体射流的压缩效应增强,表现为等离子体射流的扩散角度逐渐减小.此外,外施纵向磁场对等离子体射流的影响也受到电弧电流大小的影响,压缩效应随电弧电流的增加而逐渐减弱.     

Compact solid-state waveguide lasers operating in the pulsed regime: a review [Invited]

Over the last years, there has been tremendous progress with compact pulsed lasers based on various solid-state gain media, such as crystals and glasses doped with laser-active ions. With the integration of increasingly diverse saturable absorber materials, these small sources are capable of delivering stable pulses with durations as short as femtoseconds and repetition rates exceeding 10 GHz. These promising sources are known as solid-state waveguide lasers, which have become synonymous with miniaturization, integration, and functionality.This article overviews the progress in the development of passively Q-switched and mode-locked solid-state waveguide lasers employing diverse saturable absorbers. The most commonly used laser configurations,state-of-the-art waveguide fabrication techniques, and experimental demonstrations of pulsed waveguide lasers are summarized and reviewed. Selected well-noted topics, which may shape the future directions in this field, are also presented.     

LCC谐振变换器的优化设计与实现

LCC谐振变换器是电除尘高频高压电源的核心器件,十分适用于高压大功率场合,针对连续模式应用于电除尘高频高压电源的不足,采用LCC谐振变换器断续模式进行优化设计。分析了带RC负载的LCC谐振变换器断续模式(简称DCM)的工作原理及拓扑结构,采用状态空间法推导了其数学模型,研究并建立了新颖的LCC谐振变换器断续模式下的损耗模型。在此基础上提出了一种基于遗传粒子群算法的LCC谐振变换器优化设计方法,该方法直观并且准确,实现了软开关技术,提高了电源的工作效率。并在现场通过一台72KV/85KW的电除尘高频高压电源样机验证了本文的正确性。     

CoSAPO-34分子筛的合成、表征及其光催化脱氮性能

利用水热合成法,以三乙烯四胺（TETA）为模板剂,正硅酸乙酯、磷酸、氢氧化铝及乙酸钴为原料,合成了CoSAPO-34分子筛。通过扫描电子显微镜（SEM）、粉末X射线衍射（XRD）、热重（TG）、N2吸附-脱附和紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等方法对合成的分子筛进行表征。以吡啶-正辛烷体系为模拟油品对分子筛催化剂的脱氮效果进行评价,考察了样品的用量、光催化时间及循环催化次数对其脱氮性能的影响。结果表明：当合成原料的物质的量之比为n_P2O5：n_AL2O3：n_SiO2：n_Co：n_TETA=1：0.26：0.82：0.81：2.05,在200 ℃晶化24 h,合成得到粒径约为50 μm、仍保持了SAPO-34分子筛的骨架结构、形貌为立方体的CoSAPO-34分子筛,而且该分子筛具有较好的热稳定性。在500 W氙灯光照条件下反应150 min,样品对质量分数为100 μg·g^-1模拟油品的脱除率达到70%,循环3次光催化脱氮活性基本保持不变。     

吹扫捕集-气相色谱-质谱法测定地表水中松节油

松节油是一种以富含松脂的松树为原料,通过不同加工方式得到的具有芳香气味的萜烯混合液。松节油的主要成分是α-蒎烯,其次是莰烯、β-蒎烯、苎烯及少量的倍半萜烯-长叶烯和石竹烯;它主要用于合成香料、樟脑、冰片、萜烯树脂、杀虫剂、激素、驱避剂、空气清新剂、高级润滑油等。松节油在废弃物中的残留会对环境水体产生污染,国家标准方法GB 3838—2002《地表水环境质量标准》规定饮用水源地松节油限量为20μg·L^-1,国家标准GB/T5750—2006推荐的测定方法为液-液萃取-填充柱气相色谱法。然而,传统的填充柱柱效和灵敏度较低,且有些实验室采用的填充柱是自     

C+轰击铍的分子动力学模拟

使用分子动力学模拟方法研究了入射能量对C+离子与Be样品表面相互作用的影响.模拟结果表明,随着C+离子的入射能量增大,C+离子注入深度也增加,Be原子的溅射产额近似线性增加,而滞留在样品中的C 原子数量变化不大,在C+离子轰击Be样品的初始阶段,样品中Be原子的溅射产额较大,而随着C+离子注入剂量的增加,Be原子的溅射...     

用瑞利激光雷达16年观测数据分析合肥地区大气密度分布特征

介绍了L625瑞利激光雷达系统结构以及基于瑞利散射理论探测大气分子数密度的原理.提出了反复迭代修正大气透过率的计算方法,并通过模拟仿真验证了该算法的可靠性.通过误差分析得到影响大气分子密度不确定度的主要因素为回波信号信噪比以及参考点处大气分子数密度值,给出了回波信号误差产生的主要来源以及参考点选取方法.最后,分析了激光雷达16年观测数据反演的结果,得到合肥地区大气分子数密度的月份以及年份分布状况,结果表明:中层大气分子数密度分布呈现明显的季节性分布特征,冬季分布稀疏,夏季分布密集,随年份分布则较为平稳.通过将统计平均得到的密度廓线与1976美国标准大气模式比对分析,发现由激光雷达观测反演得到的结果较模式值大,二者的比值在1.05～1.13之间.     

求三角函数单调区间的错误分析

高一学生在学习三角函数时，常会遇到一些求函数单调区间的问题．但当他们在解决这些问题时，由于对概念和法则的理解不深刻而导致解题错误．     

强聚焦泵浦产生纠缠光子的Hong-Ou-Mandel干涉

(86.6±1.0)Hong-Ou-Mandel (HOM)干涉是光子的一种非经典效应,在量子光学中起到重要作用.偏硼酸钡(β-barium borate, BBO)具有较高的非线性效率,常被用来产生双光子态,进而展示HOM干涉.然而,在以前的实验中,人们往往使用带通滤光片对双光子的频谱进行过滤,所得光谱由带通滤光片直接决定,而对BBO晶体自身的原始光谱,特别是泵浦光强聚焦下的原始光谱,缺乏系统性研究.本文对泵浦光强聚焦条件下BBO晶体产生的双光子纠缠态光谱分布和HOM干涉进行了深入研究.理论计算发现,使用50 mm透镜聚焦的情况和无聚焦情况相比,下转换光的光谱宽度会增加7.4倍, HOM干涉条纹的宽度会减少为无聚焦情况的1/8,干涉条纹可见度会从53.0%提高到98.7%.实验上使用II型BBO晶体制备了能量-时间纠缠态,并进行了HOM干涉,获得了%的干涉可见度.干涉可见度极大提高的原因在于强聚焦改善了光谱的对称性.此外,本文提出的不同入射角获得不同光谱分布的技术方案有望在未来应用于高维量子纠缠态的制备.