排序方式: 共有12条查询结果,搜索用时 15 毫秒
1.
SO2-4/ZrO2的相结构和超强酸性及其对丁烷异构化反应的催化活性 总被引:2,自引:0,他引:2
通过沉淀、回流和掺杂等方法制备了ZrO2呈四方相及单斜相的SO2-4/ZrO2(SZ),并用XRD,TEM,低温N2-BET和吡啶吸附IR等技术定量地测定和探讨了SZ的结构特征和表面超强酸性及其对丁烷异构化反应的催化活性. 结果表明,ZrO2呈单斜相结构的SZ表面Brnsted(B)酸与Lewis(L)酸的浓度比[B]/[L]较ZrO2以四方相为主的SZ高约40%,但其对丁烷异构化反应的比催化活性则较后者低约31%;由掺Mg2+所制备的ZrO2呈四方相的SMZ具有与ZrO2呈纯单斜相的SZ非常接近的[B]/[L]比,且表现出比未掺Mg2+的ZrO2以四方相为主的SZ更高的比催化活性. 从催化剂晶相结构对表面B酸浓度及强度影响的角度进行了讨论. 相似文献
2.
3.
Cr(VI)具有高毒性和强诱变致癌性,且能稳定存在于自然界中,对人类和自然环境危害极大.而容易沉淀和吸附在固体上的Cr(III)毒性较小,约为Cr(VI)的千分之一.因此,将Cr(VI)还原为Cr(III)是处理含铬废水的有效途径.光催化还原是一种环境友好的新型技术,基于可见光的催化还原处理含Cr(VI)废水能够在常温常压下进行,具有经济、高效、清洁和无二次污染等特点而受到广泛关注.采用适宜的晶面生长控制剂,调变不同晶面的相对生长速率,可制得暴露不同晶面、具有多种形貌的Cu2O.将这些具有不同晶面的Cu2O用于光催化氧化降解有机污染物的研究表明, Cu2O的光催化氧化性能与其所暴露的晶面密切相关,其表面残留的用作晶面生长控制剂的表面活性剂对其催化性能有重要影响.相对而言,将Cu2O用于光催化还原Cr(VI)的研究较少,关于晶面导向剂油酸对其光催化还原Cr(VI)性能的影响尚未见报道.
本文采用液相法,首先合成了仅暴露Cu2O{100}晶面的立方体(Cub),进而通过控制晶面导向剂油酸的用量,制得仅外露Cu2O{111}晶面的八面体(OctO)和仅暴露Cu2O{110}晶面的十二面体(RhdO),继而再将OctO和RhdO在C3H6-O2等混合气中于215 oC处理30 min,通过此温和氧化除去表面油酸,获得了具有洁净表面的八面体(Oct)和十二面体(Rhd)的Cu2O.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对其物性特征进行了表征.在LED可见光辐照下,对比评价了具有不同晶面的Cu2O光催化还原Cr(VI)的性能,研究了暴露晶面及晶面导向剂油酸等对Cu2O光催化还原Cr(VI)的影响.
XRD研究表明,采用液相法及温和氧化处理可制得纯相的Cu2O,其XRD图中无Cu及CuO等杂峰出现. SEM观测结果表明,所得Cu2O样品形貌均一性较好,采用丙烯选择氧化去除表面油酸后, Cu2O的形貌无明显改变,仅其外表面略有粗化. FT-IR分析进一步说明,去除表面油酸后,其物相仍为Cu2O,没有出现CuO的红外特征吸收.
动力学研究结果显示, Cu2O光催化还原Cr(VI)具有准一级反应动力学特征,晶面导向剂油酸的存在能够在一定程度上减缓光腐蚀和酸腐蚀,有助于较长时间内保持Cu2O光催化还原活性,而对Cu2O光催化速率没有影响.以单位比表面积速率常数为比活性指标,不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)的活性次序为{111}>{110}>{100}. Cu2O不同晶面的原子配位情况差异明显,且{100}晶面的表面能较低,由此可较好解释具有不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)活性的不同.八面体Cu2O的{111}面上同时存在配位饱和与配位不饱和Cu,而菱形十二面体Cu2O的{110}面上只有配位饱和Cu,立方体Cu2O的{100}面上只有配位不饱和O.相对于Cu2O的{100}晶面,具有更高表面自由能的{111}和{110}晶面易于产生光生电子-空穴对,从而表现出较{100}晶面更高的光催化活性.而Cu2O{111}晶面表现出更高光催化活性的原因可能是: Cu2O{111}晶面上存在的不饱和Cu可作为活性位点,在某种程度上有利于光生电子-空穴对分离,减少光生电子-空穴对复合,从而提高光催化还原速率. 相似文献
本文采用液相法,首先合成了仅暴露Cu2O{100}晶面的立方体(Cub),进而通过控制晶面导向剂油酸的用量,制得仅外露Cu2O{111}晶面的八面体(OctO)和仅暴露Cu2O{110}晶面的十二面体(RhdO),继而再将OctO和RhdO在C3H6-O2等混合气中于215 oC处理30 min,通过此温和氧化除去表面油酸,获得了具有洁净表面的八面体(Oct)和十二面体(Rhd)的Cu2O.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对其物性特征进行了表征.在LED可见光辐照下,对比评价了具有不同晶面的Cu2O光催化还原Cr(VI)的性能,研究了暴露晶面及晶面导向剂油酸等对Cu2O光催化还原Cr(VI)的影响.
XRD研究表明,采用液相法及温和氧化处理可制得纯相的Cu2O,其XRD图中无Cu及CuO等杂峰出现. SEM观测结果表明,所得Cu2O样品形貌均一性较好,采用丙烯选择氧化去除表面油酸后, Cu2O的形貌无明显改变,仅其外表面略有粗化. FT-IR分析进一步说明,去除表面油酸后,其物相仍为Cu2O,没有出现CuO的红外特征吸收.
动力学研究结果显示, Cu2O光催化还原Cr(VI)具有准一级反应动力学特征,晶面导向剂油酸的存在能够在一定程度上减缓光腐蚀和酸腐蚀,有助于较长时间内保持Cu2O光催化还原活性,而对Cu2O光催化速率没有影响.以单位比表面积速率常数为比活性指标,不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)的活性次序为{111}>{110}>{100}. Cu2O不同晶面的原子配位情况差异明显,且{100}晶面的表面能较低,由此可较好解释具有不同晶面Cu2O光催化还原Cr(VI)活性的不同.八面体Cu2O的{111}面上同时存在配位饱和与配位不饱和Cu,而菱形十二面体Cu2O的{110}面上只有配位饱和Cu,立方体Cu2O的{100}面上只有配位不饱和O.相对于Cu2O的{100}晶面,具有更高表面自由能的{111}和{110}晶面易于产生光生电子-空穴对,从而表现出较{100}晶面更高的光催化活性.而Cu2O{111}晶面表现出更高光催化活性的原因可能是: Cu2O{111}晶面上存在的不饱和Cu可作为活性位点,在某种程度上有利于光生电子-空穴对分离,减少光生电子-空穴对复合,从而提高光催化还原速率. 相似文献
4.
A magnesium metal organic framework, [NH2(CH3)2][N(CH3)4][Mg5(bpdc)3(O2CH)6]· 3H2O (1, bpdcH2 = 4,4′-biphenyldicarboxylic acid), has been solvothermally synthesized and structurally characterized. 1 crystallizes in the trigonal system, space group R-3, with a = 11.3427(3), c = 41.5662(18) , V = 4631.3(3) 3, Z = 3 and the final R = 0.0457. Its structure features a pillared-layered three-dimensional network with 8.21 cavities, in which cationic [NH2(CH3)2]+ or [N(CH3)4]+ and lattice water molecules are located. Thermal stability of the title compound has also been investigated. 相似文献
5.
采用通常的溶液沉淀、微乳液及均匀沉淀等溶液方法制备纳米氧化镱.TEM观测显示,采用H2O2的溶液沉淀法和采用CTAB的均匀沉淀法,都可得到有较好分散、尺度约为10nm的球形粒子;XRD分析表明,经650℃焙烧后的氧化镱均为立方结构,采用H2O2的溶液沉淀法所得氧化镱的晶粒尺寸为9.4nm,采用CTAB的均匀沉淀法所得氧化镱的晶粒尺寸为6.9nm;基于低温N2吸附表征结果发现,微乳液法制得的Yb2O3的比表面积较低,采用H2O2的溶液沉淀法可以制得比表面积为47.7m^2/g、等效粒径为13.6nm的Yb2O3,采用CTAB的均匀沉淀法所得氧化镱比表面积为63.2m^2/g,等效粒径为10.3nm.表面活性剂与水合氧化镱沉淀物间的相互作用,可能对所得氧化镱的热稳定性有重要影响. 相似文献
6.
铁氮共掺杂纳米TiO_2复合膜的制备、光谱分析及光催化活性研究 总被引:4,自引:0,他引:4
用溶胶-凝胶法制备铁、氮共掺杂纳米TiO2凝胶,浸渍-提拉法将其镀膜于载玻片表面,经干燥、煅烧,制得Fe-TiO2-xNr复合膜;用XRD,SEM,XPS及UV-Vis对镀膜样品进行了表征.XRD分析表明,Fe-TiO2-xNr膜为锐钛矿结构,少数氮原子替代了TiO2晶格中的氧;SEM照片说明,构成膜的粒子分散均匀,形貌一致,粒径约19 nm:UV-Vis漫反射光谱显示,Fe3+掺杂可使复合膜对可见光的响应红移至740nm处;XPS图谱证明,铁、氮的掺入降低了Ti(2p3/2)电子结合能,从而拓宽了TiO2在可见光区的吸收范围.以光催化降解苏丹红I为模型反应,比较了不同掺杂样品的光催化活性,结果表明,当掺杂的Fe3+相对于Ti4-1的原子比达到0.4%时,复合膜表现出最佳催化性能,4 h后对苏丹红I的降解率达到97%.方法制备的氮和适量铁共掺杂Fe-TiO2-xNr复合膜能协同提高TiO2对可见光的响应能力及光催化活性,在污水处理领域具有潜在的应用价值. 相似文献
7.
8.
9.
SO4^2—/ZrO2的相结构和超强酸性及其对丁烷异构化反应的催化活性 总被引:1,自引:0,他引:1
通过沉淀、回流和掺杂等方法制备了ZrO2呈四方相及单斜相的SO4^2-/ZrO2(SZ),并用XRD,TEM,低温N2-BET和吡啶吸附IR等技术定量测量地测定和探讨了SZ的结构特征和表面超强酸性及其对丁烷异构化反应的催化活性,结果表明,ZrO2呈单斜相结构的SZ表面Broensted(B)酸与Lewis(L)酸的浓度比[B]/[L]较ZrO2以四方相为主的SZ高约40%,但其对丁烷异构化反应的比催化活性则较后者低约31%,由掺Mg^2 所制备的ZrO2呈四方相的SMZ具有与ZrO2呈纯单斜相的SZ非常接近的[B]/[L]比,且表现出比末掺Mg^2 的ZrO2以四方相为主的SZ更高的比催化活性,从催化剂晶结构对表面B酸浓度及强度影响的角度进行了讨论。 相似文献
10.