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1.
核酸是生物体遗传物质及基因信息表达、存储和传递的载体,生物体受到的大多数辐射损伤与核酸在分子水平上的物理和化学变化有重要关系.核酸分子光化学反应的研究是理解生物体对光响应的重要领域,也是分子激发态化学反应动力学的前沿和交叉课题.我们通过自行研制的时间分辨的瞬态红外光谱方法,结合瞬态紫外-可见等互为补充的光谱技术,研究了一系列核酸碱基分子及二级结构体系(双链、四链体等)的光化学反应动力学机理.揭示了环丁烷嘧啶二聚体(CPD)环加成、孢子加成(SP加成)、电子转移、质子转移、光敏化、活性氧物质(ROS)氧化、光解断键等导致脱氧核糖核酸(DNA)交联损伤或氧化损伤的光化学反应的复杂过程,阐述势能面交叉、非绝热效应,考察分子的激发态电子结构改变、空间立体构象、碱基配对和π-π堆积、氢键微环境等如何影响和调制核酸光化学衰变路径,揭示了分子和量子态层次上认识DNA损伤的多种化学反应新机理.  相似文献   
2.
采用时间分辨红外吸收光谱方法,研究了邻甲基苯甲酸安息香酯在266 nm激光作用下发生的光化学反应,并考察了溶剂对反应过程的影响. 从瞬态红外光谱上观察到了邻甲基苯甲酸和苯甲酰自由基及苯偶酰,提供了直接的光谱证据证明了脱保护反应及C-C=O处均裂反应的发生. 通过对比溶剂中不同水含量下均裂反应中间体及邻甲基苯甲酸的产率,发现水含量在溶剂中的增加能促进脱保护反应的发生.  相似文献   
3.
The reaction of methylene radicals in their 3B1 electronic ground state with molecular NO was studied. Pure CH2(~X3B1) radicals were produced by UV photolysis of ketene at 351 nm. The products were measured by Time-Resolved Fourier Transform Infrared (TR-FTIR) spectrometer. CO、OH、NH2 and HOCN or its isomer HNCO were found as primary products and several possible channels of this reaction were suggested.  相似文献   
4.
利用时间分辨傅立叶变换红外(TR-FTIR)发射光谱研究了气相中CH2=CHCOCl分子的光解动力学.观测到振动激发的光解碎片分子CO(ν≤5),HCl(ν≤6),C2H2和相应的两个光解离通道:C-Cl键断裂和HCl消除通道.通过分析转动分辨的红外发射光谱得到CO和HCl的初始振转能量态分布,由此提出CH2=CHCOCl的气相光解机理并阐明了内转换等非绝热过程在影响反应途径中的关键作用.  相似文献   
5.
采用纳秒时间分辨的激光闪光光解实验技术,研究了四氯苯醌(TCBQ)分子与两种嘧啶核酸碱基(胸腺嘧啶和尿嘧啶)分子在355nm激发下的光化学反应动力学. 355 nm将TCBQ分子布居到激发三重态3TCBQ*,高反应活性的3TCBQ*与碱基分子发生两个平行的反应,氢抽取反应和电子转移反应,分别对应生成瞬态光谱上观测到的两个光反应产物TCBQH·和TCBQ·-. 这两个反应同时生成的碱基自由基和碱基阳  相似文献   
6.
Cth和NO都具有未配对电子,它们之间的反应属于自由基之间的反应.该反应可能经历的通道很多,因此研究这个反应,具有重要的学术价值.另一方面,烃类在燃烧过程中可热解成CH、CW、C:H或CIn等自由基碎片’‘’,亚甲基CW与NO的反应是重要的基元反应之一.除此之外NO是重要的环境污染物,在大气中低浓度NO能够存在较长时间”’,可继续与CHZ自由基发生反应.因此就环境保护方面来说,CIn自由基与NO反应的研究也有较大的现实意义.虽然以前很多人都通过实验测出过CW与NO总反应的速车常数’‘,’-’‘,但关于反应动力学方面的…  相似文献   
7.
CH2与 O2的反应是不饱和碳氢化合物燃烧过程中的一个十分重要的反应 .CH2(基态,三重态)与 O2反应的实验研究工作已有不少报导 [1- 5],其主要产物有两 组 :H2O+ CO和 CO2+ H2,这些产物表明反应在反应体系的单重态位能面上发生 .至今还未见到关于 CH2+ O2反应机理的完整的理论研究报导 .本文用 CASSCF方法详细研究了 CH2+ O2反应的机理,给出从反应物至两组不同最终产物的完整的反应途经的描写 .1计算方法   计算使用量子化学高斯 98 W软件 .用从头算 CASSCF(8,8)/6-31G(d,p)方法在 CH2+ O2单重态位能面上以优化…  相似文献   
8.
就我们所知,CICOCO自由基尚未被研究.本文报导了对它的构型、能量和振动频率进行的。b响计加计算,以及在红外光谱实验中观察到的该自由基的振动光谱.1理论计算以(CICO)。分子平衡构型的各种键长、键角为初始值,并且不再限制CICOC()自由基具有平面对称性,在UHF/6-31  相似文献   
9.
聚丙烯酰胺与混合表面活性剂的相互作用   总被引:12,自引:1,他引:11  
通过粘度和紫外吸收光谱的测定,研究了PAM与R12SO3Na-R11COONa混合表面活性剂之间的相互作用,结果表明,PAM可与混合表面活性剂形成复合物,从而使体系表现出典型聚电解质的粘度行为。可能的机理是,以疏水力形成的R12SO3^-—R11COOH(Na)预胶束或二聚体通过PAM-R11COOH间的氢键力相结合。进而使大分子链上带有大量负电荷,静电斥力引起大分子链伸展,因而产生电粘效应。  相似文献   
10.
CH2(X 3B1)自由基与O2的反应   总被引:2,自引:0,他引:2  
用时间分辨富里叶红外发射谱仪(TR-FTIRS)研究了CH2(X^3B1)自由基与O2反应的通道及产物的振动动态布居,基电子态自由基CH2(X^3B1)由351nm紫外激光光解CH2CO生成,观测到振动发态反应产物CO(v≤10),CO2(v3≤7)OH(H2O)和H2CO的红外发射,证实存在生成H2CO的通道,由光谱拟合得到不同时刻CO(v)和CO2(v3)的相对振动布居,发现v=4能级的布居数  相似文献   
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