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1.
甲醛(HCHO)在大气光化学反应中扮演着重要的角色,是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关,一般来说,太阳辐射强度越强,大气光化学反应越剧烈,HCHO的二次来源产率也就越高。故针对HCHO的研究成为当今大气环境研究的一个重要课题。介绍了基于多轴差分吸收光谱技术 (MAX-DOAS) 获取对流层HCHO垂直柱浓度(VCD)及垂直廓线的反演算法。该方法是基于非线性最优估算法的两步反演方法,首先反演气溶胶垂直廓线, 然后在此基础上反演HCHO垂直廓线。其中第二步气体廓线反演时,气溶胶廓线线型会影响气体廓线反演的权重函数从而影响气体垂直廓线反演的精度, 为此, 研究了三种不同气溶胶廓线类型(指数型、高斯型和玻尔兹曼型)对HCHO垂直廓线反演的影响。结果表明,在三种气溶胶廓线类型条件下,当气溶胶光学厚度(AOD)为0.1时,气体反演的总误差、平均核的包络线、灵敏高度上限、自由度以及HCHO垂直廓线结果都比较接近,即气溶胶廓线类型对HCHO垂直廓线反演的影响很小。而对于200 m以下(含200 m)的近地面,通过指数型、高斯型和玻尔兹曼型气溶胶廓线获取的HCHO体积混合比(VMR)与真实HCHO VMR的差异分别为36.89%,-0.04%和23.30%, 表明使用指数型和玻尔兹曼型气溶胶廓线类型反演HCHO垂直廓线会高估近地面HCHO浓度,而高斯型气溶胶廓线类型则正好相反。此外,还反演了北京国科大站点一次污染过程中HCHO的垂直廓线,分析了污染过程中HCHO的垂直分布特征。结果表明,HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出现在午后,主要来自于本地产生,即西南风将污染的VOCs气团带到观测点,经过本地的光化学反应产生HCHO而积累,造成了此次HCHO浓度升高。结合气流后向轨迹分析,来自站点西南方向的输送是引起HCHO污染的重要原因。故观测站点的HCHO主要受污染输送和二次氧化的影响。最后对比了此次污染过程中不同气溶胶条件对HCHO廓线反演的误差影响。结果显示,气溶胶浓度高时,反演的灵敏高度和自由度下降,反演的高度分辨率下降,且反演总误差增加。  相似文献   
2.
介绍了一种新型的、针对污染源中特定污染气体在紫外波段的成像方法,该方法基于朗伯比尔吸收定律,结合紫外带通滤光片分光,能以较高的时间分辨率和空间分辨率直观再现污染气体浓度在空间的二维分布。以SO2气体作为研究对象,在实验室内搭建了测量系统;阐述了该成像技术的测量方法,分析了该方法的线性响应,实验结果表明该方法的线性响应良好,响应系数R2高达0.985;探讨了该成像方法在不同成像区域内的灵敏度变化,其差异在1%~3%;讨论了成像方法获取柱浓度的准确性,实验室分析结果显示误差约为1%, 准确性较高;最后分析了该成像方法的检测限并且根据线性最小二乘拟合方法解析出目标气体SO2在样品池横截面上的二维空间分布。  相似文献   
3.
大气水汽的吸收强度从微波区域到可见蓝光区域逐渐降低,然而在紫外波段的吸收却经常被人忽略。多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动光学遥感技术,可以同时反演气溶胶、多种痕量气体(如NO2,SO2,HCHO,HONO等)以及水汽,常用于区域大气立体分布及输送监测,具有成本低、时间分辨率高、稳定、可实时监测等特点。水汽是一种重要的温室气体,在紫外波段反演一些痕量气体时水汽的吸收经常不被考虑,可能对紫外波段痕量气体的反演造成影响,从而产生系统误差。介绍了基于MAX-DOAS对紫外波段大气水汽的反演,于2020年6月1日—9月24日在西安乾县进行观测,通过选取最优反演波段,并将反演结果与可见蓝光波段的水汽进行对比,证实了紫外波段存在水汽吸收,评估了紫外水汽的吸收对同波段痕量气体反演的影响。首先,根据不同拟合波段反演的水汽均方根误差(RMS)以及水汽和O4的吸收截面情况,选取紫外和可见蓝光波段水汽的最优反演波段分别为351~370和434~455 nm。其次,通过DOAS拟合得到紫外和可见蓝光波段O4和H2O的对流层差分斜柱浓度(DSCD), 分别将紫外和可见波段的O4 DSCD和H2O DSCD做相关性分析,两个波段O4 DSCD的相关系数r=0.85,H2O DSCD的相关系数r=0.80。为消除不同波段的辐射传输差异,将同波段的H2O DSCD和O4DSCD作比值,两个波段H2O DSCD/O4DSCD的相关系数r=0.89。紫外和可见蓝光波段H2O DSCD/O4DSCD的高相关系数表明,即使在相对沿海城市水汽浓度较低的西安市,在363 nm附近的紫外波段同样存在水汽吸收,这将会对采用DOAS技术在紫外波段反演其他痕量气体造成影响。最后,分别对可能受紫外波段水汽吸收影响的气体(O4,HONO和HCHO)进行DOAS反演误差评估,紫外波段水汽的吸收将使O4 DSCD,HONO DSCD以及HCHO DSCD在DOAS拟合过程中增加,分别对应于+1.16%,+8.55%和+9.04%的变化。  相似文献   
4.
甲醛(HCHO)是大气中含量最为丰富的羰基化合物,是非甲烷可挥发性有机化合物(NMVOCs)的最重要的中间产物之一,广泛参与大气中的光化学反应,同时也是气溶胶的重要前体物,在大气化学中承担了非常重要的作用。石油化工行业的VOCs类排放是城市大气中HCHO的重要来源,而目前化工园区中的HCHO等NMVOCs类污染物主要通过点式设备获取近地面浓度,缺乏立体监测数据。差分光学吸收光谱(DOAS)技术已成功应用于SO2和NO2等污染气体监测,甲醛由于其光学吸收强度相对较弱,反演波段内其他气体交叉干扰强,实际的监测应用相对较少。选取某石化企业,运用被动DOAS方法实现了甲醛柱浓度的精确反演。研究通过建立甲醛吸收截面与其他参与拟合气体吸收截面的二维相关性矩阵,选取甲醛吸收截面同其他气体吸收截面相关性最小的波段,即实现其他气体对甲醛的DOAS反演交叉干扰最小的波段的获取。同时选取外场实际采集的光谱,选择不同起始波段和截止波段做迭代DOAS反演,通过拟合残差来评估甲醛在不同波段的实际反演效果。在截面间交叉干扰小,拟合残差低的波段范围内,选择尽量宽的波段作为最佳的拟合波段,实现甲醛的精确DOAS反演。由甲醛同其他气体吸收截面的二维相关性矩阵结果,甲醛与NO2,SO2和O3和O4间在大部分波段内相关性均在0.5以下,交叉干扰小;甲醛同BrO在起始波长318~320 nm,截止波长340~346 nm以及起始波长330~334 nm,截止波长354~360 nm两个波段范围内截面间相关性小于0.5,适合作为HCHO的反演波段。通过选择不同起始波段和截止波段做甲醛的迭代DOAS反演,结合拟合截面相关性分析结果综合考虑,最终采用332.4~358.1 nm作为HCHO的反演波段,拟合残差在10-4量级。利用车载被动DOAS系统,通过建立吸收截面间二维相关性矩阵并通过实测光谱的迭代反演,获取了适用于该套系统的HCHO最佳拟合波段,拟合残差降低至10-4量级,在实现甲醛精确反演的基础上,结合系统GPS信息,获取了某化工企业甲醛柱浓度的空间分布,整个外场观测期间,HCHO的反演误差低于6%。结果表明,车载被动DOAS系统在快速获取化工园区甲醛空间分布信息上可以发挥重要作用,为城市大气中甲醛的立体监测提供了一种有效测量手段。  相似文献   
5.
6.
针对现有利用自然光源的被动DOAS测量方法无法实现夜间对NO2等痕量气体进行垂直分布探测的问题,提出构建一种基于窄带光源蓝光LED技术的DOAS测量NO2的方法,搭建了仪器系统,成功地实现了夜间对NO2气体浓度的测量。该系统主要分为灯源发射系统和望远镜接收系统两部分,采用主波长为450nm的LED作为光源,通过望远镜采集发光束的散射光,利用光纤耦合将望远镜接收到的散射光导入光谱仪中,结合DOAS原理运用计算机进行处理。DOAS的理论基础是朗伯-比尔(Lambert-Beer)定律,据此原理可将数据处理过程概述如下:首先采集相对干净光谱作为背景参考谱,用实际测量大气谱除以参考谱,利用数字高通滤波去除慢变化部分,然后取对数,即可获得光学厚度;其次将仪器函数与NO2的高分辨率截面卷积,得到与所用仪器相匹配的低分辨率吸收截面;最后将差分吸收截面与处理后的差分光学厚度相结合,运用最小二乘法拟合并结合光程L即可获得NO2浓度值。同时可通过调节灯源光速发射角度及望远镜接收角度,测出不同位置处NO2浓度值,进而给出NO2气体浓度的立体分布信息。在算法确定的情况下,LED灯谱质量对仪器系统的可靠性显得尤为重要。由于LED光谱受温度及驱动电流影响较大,为了保证LED处于最佳工作状态,开展了LED光谱温度及驱动电流敏感性实验。测试结果表明,要确保采集到的光谱稳定且具有较高质量,LED工作温度应低于20 ℃,驱动电流需控制在1.5 A以内,且两者波动范围较小。实验中,LED实际工作温度为10~15 ℃,驱动电流为1.4 A,控制精度±1 mA,能够满足实验要求。为了提高LED阵列密度、获得更加集中的发光束,LED底座基板采用正六边形结构,每块正六边形基板上7只LED串联,各个基板之间并联。经计算较采用矩形结构,其空间利用率提高了8%。各基板工作电流1.4 A,最大电压23.8 V,易于扩展,维护方便。为了验证方案可行性及系统的可靠性,进行了实验室测试及外场实验。实验室采用NO2样气浓度为1 642.86 mg·m-3, 不确定度5%。系统测量结果为1 607.54 mg·m-3, 与标定值误差为2.15%,在标定的不确定度范围以内,经计算系统检测线为0.014 3 mg·m-3(6.942 ppb),因此可认为测量结果准确。将外场实验测量结果与同时段国控站点给出的NO2数据进行了对比,对应时间段结果偏差均在10%以内,两组数据线性拟合一致性较好,相关系数达0.967,表明该系统所测NO2结果较准确。研究结果表明,在确保LED光源稳定的基础上,采用基于窄带光源蓝光LED的DOAS方法能够实现夜间对NO2气体垂直分布情况测量。为大气痕量气体垂直分布测量、特别是在夜间条件下对痕量气体立体分布测量提供了一种新的思路。  相似文献   
7.
大气污染的综合防治需要从不同尺度的区域出发,充分研究区域的环境特点,需要对空气质量有作用的多种因素进行全面系统的分析,获取大气污染物浓度时空分布是了解区域污染特征的重要途径。获取高空间分辨的大气污染物柱浓度分布情况是掌握区域污染程度的重要前提。由大气扩散模型,排放源周边的大气污染物的柱浓度服从高斯分布。将车载被动差分光学吸收光谱(DOAS)获取的对流层污染气体垂直柱浓度空间分布信息结合序贯高斯模拟方法重构了高空间分辨率的区域污染物柱浓度分布及其误差分布。分别选取工业园区(钢铁企业)、城市区域(北京市怀柔城区、北京市通州城区)等典型区块进行走航观测,获取观测路径上的NO2和HCHO柱浓度,结合地理信息网格化车载观测数据,利用序贯高斯模拟获取了观测区域的NO2和HCHO柱浓度分布以及污染物柱浓度误差分布,重点分析了该方法在排放特征不同的区域柱浓度分布模拟重构的可行性及重构结果的不确定性。某钢铁企业、怀柔城区、通州城区内污染源依次减少,气态污染物分布的结构复杂性依次降低。由半方差分析结果,某钢铁企业由于NO2排放源多,污染物柱浓度空间依赖性略弱,城市区域污染物柱浓度表现出强烈的空间相关性,并且整体呈现出了区域污染源越复杂,空间相关性的范围越小的特点。基于立体监测数据获取了观测区域百米空间分辨的污染物垂直柱浓度分布及误差分布,在不依赖下垫面数据、源清单数据或人口分布数据的基础上基于实测数据低成本地获取了重点工业区或城市区域气态污染物的分布细节,同已有的卫星遥感等方法获取污染气体垂直柱浓度分布相比,空间分辨率提高了2~3个数量级,同时通过柱浓度误差分布定量评估了模拟重构的准确性。针对不同排放特征的重点区域大气污染状况,提供了新的准确性可评价的实测手段,该方法对了解区域污染状况、污染控制对策及控制效果的评估具有重要作用。  相似文献   
8.
鉴于近年来突发事故和雾霾等污染现象时有发生,其危害范围广、危害程度深,因此迫切需要掌握污染影响的区域、范围、强度以及污染扩散的趋势。而污染源、污染气体的二维快速成像分布在确定气体泄漏源定位、鉴别突发事件以及鉴定污染范围和污染影响的过程中占绝对优势。基于面阵CCD探测器,利用紫外滤光片分光的成像技术实现了对丰台电厂烟囱排放的烟羽进行快速成像测量;采用烟气在线监测技术获取的SO2实时浓度作为参考浓度,经转换之后标定成像系统,标定结果表明SO2斜柱浓度与光学厚度呈线性关系,相关系数0.958,满足成像理论可被解析的先决条件;考虑到成像系统视场角小,使镜头在上风向偏离烟羽区域拍摄的图片作为背景,任取背景图上的一行像素,这些像素的光学强度表明上风向强度均匀,无其他干扰影响;测量过程中,为了减小烟羽变化带来的误差,鉴别目标气体的310 nm滤光片与祛除气溶胶影响的330 nm滤光片对烟羽交替成像;最后根据线性最小二乘拟合获取了2017年5月20日12点30分左右的SO2斜柱浓度的二维分布及其时序图。测量结果显示在烟囱出口附近出现SO2斜柱浓度高值,SO2斜柱浓度高值约为1.7×1017 molec·cm^-2;SO2斜柱浓度分布图直观显示SO2浓度的扩散趋势,表明下风向SO2斜柱浓度沿着烟羽的扩散轴减小缓慢,在大气浮力、烟羽流体动力学以及风向共同作用下,垂直于烟羽扩散轴的方向上,扩散轴上方的SO2斜柱浓度小于其下方浓度,但基本趋势是垂直于扩散轴的两侧SO2斜柱浓度衰减很快;在下风向距离烟囱中心28米的区域,取SO2斜柱浓度与高斯曲线进行拟合,拟合系数0.747,表明风向方向:SO2斜柱浓度扩散遵循高斯扩散;根据SO2斜柱浓度时序图,获得了烟羽的传播速度约为1.2 m·s^-1;为了验证紫外非色散成像系统测量结果的可靠性,在已知烟羽SO2排放量(9.2 g·s^-1)、烟羽速度(1.2 m·s^-1)、烟羽高度(约140 m)及周边环境的情况下,采用高斯烟羽扩散模型进行理论预测,成像系统的测量结果与烟羽模型的模拟结果对比表明:SO2斜柱浓度的测量值及扩散趋势与理论预测基本一致。利用基于滤光片的快速成像方法实现了对固定点源排放的污染气体SO2斜柱浓度的成像测量,最终成功获取了烟羽中SO2斜柱浓度的分布及扩散的趋势,测量结果与模型模拟的一致性表明该成像方法有望为定量、定性评估污染危害提供测量依据。  相似文献   
9.
二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)作为大气中重要的一次排放物,人为活动造成SO2, NOx的过度排放会对生态环境和人体健康产生巨大危害,2018年环境保护部就规定了“2+26”城市需要执行大气污染物的特别排放限值,如:燃煤锅炉排放限值规定的二氧化硫、氮氧化物均为200μg·m-3,因此了解这些城市中SO2和NOx的分布与排放对大气污染防控管制具有重要意义。唐山市作为“2+26”城市中大气污染最为严重的重工业城市之一,近年来实施了多项大气污染防治措施,但空气质量问题仍然严峻。2021年2月26至3月1日,使用基于车载差分吸收光谱技术的移动污染气体监测系统对于唐山市区开展了走航观测实验,获取了走航路径上NOx和SO2的空间立体分布以及走航区域的排放通量。实验结果表明唐山市一环存在多处NO2高值区域,均位于车辆较为集中的立交和路口处。工业园的走航中部分企业存在高NO  相似文献   
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