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在相对碰撞平动能为 0 .0 5eV的分子束实验条件下 ,研究了亚稳态CO(a) +NO(X)的E E传能通道 .通过测量和分析交碰区的传能发射光谱 ,在 780和 860nm处观测到了NO(b -a)跃迁Ogawa带的△v =+ 4和△v =+ 3序的发射光谱 .从而首次在实验上直接证实了传能过程中第四通道的存在 (CO (a) +NO(X)→CO (X) +NO(b) ) .这一通道的发现解释了前人测量到的在CO(a)与NO(X)碰撞传能过程中CO(a)的猝灭速率远大于NO(A ,B)生成速率的实验结果 ,并进一步证实了这一“经典”E E传能体系为电子交换机理的传能观点 相似文献
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用飞秒激光电离飞行时间质谱研究了吡啶分子团簇在400 nm波长下的多光子光电离,实验观测到一系列的质子化和非质子化团簇离子.结果表明,质子转移也能发生在弱氢键结合的分子间.通过分析离子峰宽和离子信号强度随气源压力的变化,得到质子化团簇离子来源于大团簇离子的碎裂,而非质子化团簇离子是中性团簇直接电离的结果.从头计算结果表明,吡啶团簇是通过弱氢键C-H…N 结合在一起的,并且团簇离子离解倾向于生成质子化产物. 相似文献
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用直射式和反射式飞行时间质谱研究了氨分子团簇体系在 355 nm激光下的多光子电离,得到一系列的质子化团簇离子 (NH3)nH+,同时还观察到超价氨团簇离子 (NH3)n H2+。在反射式飞行时间质谱研究中观测到质子化氨团簇离子在自由飞行过程中的解离现象,表明在该实验条件下生成的质子化氨团簇离子是一些亚稳态团簇离子。对子离子产率的分析,得到质子化团簇离子解离速率常数,从而可以估计亚稳态团簇离子的寿命。团簇尺寸从 n=3增大到 20,其寿命从 21 ms减小到 120 μs,大约小了两个数量级。解离速率在 n=5到 6有一个阶跃式上升,这是由于 5个氨组成的质子化团簇离子(NH3)4NH4+ 的结构相对比较稳定。 相似文献
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氨和甲醇团簇中的质子转移反应 总被引:7,自引:0,他引:7
应用激光多光子电离质谱和分子束技术研究和氨和甲醇二元团簇,实现观测到两个系列质子化的团簇离子:(CH3OH)nH^+和(CH3OH)nNH4^+(1≤n≤14),其产生是经过二元团族内的质子转移反应。同时也研究了氘代甲醇CH3OD和氨混合团簇,结果表明OD原子团中的D转移概率比CH3原子团中的质子转移概率大几倍。在HF/STO-3G和MP2/6-31G**水平上对氨和甲醇二元团簇进行了计算,结果表明与CH3相比OH中的质子转移更加容易,因为CH3中的质子转移过程中要克服高度约120kJ/mol的能垒。 相似文献
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运用高分辨的H/D原子里德堡标记飞行时间谱方法,研究了F+HD→HF+D反应在5.43~18.73 kJ/mol十个碰撞能下的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. HF(v′=2)前向产物的强度随着碰撞能的增大而降低,表明随着碰撞能的增大共振贡献减弱. 当碰撞能高于HF(v′=3)产物的阈值能量时,观察到了该产物的前向散射峰. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配以及HF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系. 相似文献
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运用高分辨的H原子里德堡标记飞行时间谱方法, 研究了F+HD→DF+H反应在碰撞能为8.19~18.98 kJ/mol的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. 在低碰撞能,DF产物主要为后向散射;随着碰撞能的增加侧向散射产物增强. 除了后向和侧向散射产物,还首次观察到了该反应中的DF(v′=4)前向散射产物. 随着碰撞能的增加,DF(v′=4)前向散射产物逐渐增强. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配随碰撞能以及散射角的变化;获得了DF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系. 同时也对DF(v 相似文献
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