Cl(2P)+D2→DCl+D反应中波恩-奥本海默近似有效性的交叉分子束研究

本文利用高分辨的里德堡态氘原子标识-交叉分子束装置，研究了碰撞能为4.5∽6.5 kcal/mol范围内Cl(²P)[Cl(²P_3/2)和Cl^*(²P_1/2)]与D₂的反应. 虽然自旋轨道激发态反应Cl^*(²P_1/2)+D₂在波恩-奥本海默(B-O)近似下本应是禁阻的，但实验中观测到了该反应的贡献. 通过测量靠近后向的碰撞能相关的微分散射截面连线，发现低碰撞能下的产物主要来自于B-O近似禁阻的反应Cl^*+D₂. 随着碰撞能的提高，自旋轨道基态反应Cl+D₂的反应性增加明显要比自旋轨道激发态反应Cl^*+D₂更快，并且在高碰撞能下成为产物的主要来源. 实验结果表明：在低碰撞能下，Cl^*中自旋轨道激发态的额外能量，可以帮助B-O近似禁阻的反应Cl^*+D₂越过势垒；然而当碰撞能接近和高于反应势垒时，B-O近似允许的反应Cl+D₂占主导地位. Cl/Cl^*+D₂反应中B-O近似有效性的特征与其同位素反应Cl/Cl^*+H₂是一致的.     

基于紫外激光光解离的慢速、干净的氟原子束源

在开展氟原子为反应物的低碰撞能散射实验时,慢速且干净的氟原子束非常关键. 本文介绍了一种简单但十分有效的基于紫外激光光解离的氟原子束源,该原子束的特性在F+HD反应散射实验的高分辨飞行时间谱中得到检验. 该束源为氟原子参与的低碰撞能研究奠定了重要基础.