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1.
H-ZSM-5分子筛不同孔道处的酸位在甲醇制烯烃反应中的催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
甲醇制烯烃(MTO)作为一条由煤、天然气和生物质等含碳资源制备重要有机化学品的非石油路线,近年来备受关注.作为MTO催化剂,分子筛的骨架拓扑结构和酸性质对于其催化活性、反应路径和产物分布等具有重要的影响.H-ZSM-5分子筛是一种典型的MTO反应催化剂,酸位可以分布在MFI拓扑结构的直孔道、正弦孔道和交叉位点处.虽然目前已普遍认可MTO反应遵循芳烃/烯烃双循环烃池机理,分子筛的催化性能与其骨架中酸中心的位置相关,但对于H-ZSM-5分子筛不同孔道位置处的酸中心在甲醇制烯烃反应中的催化作用仍缺乏足够认识.本文采用密度泛函理论计算和分子动力学模拟方法,对H-ZSM-5分子筛不同孔道处(包括正弦孔道、直孔道和交叉腔)酸位中心上的MTO反应网络(包括芳烃循环、烯烃循环和芳构化)及甲醇原料和烯烃/芳烃产物的扩散行为进行了比较研究.结果表明,与正弦孔道和直孔道相比,芳烃循环和芳构化反应在交叉腔的酸中心上因具有较低的能垒而更易进行.相比之下,在正弦孔道和直孔道中,多甲基苯的生成受到显著限制,而烯烃循环却可以在三种酸中心(正弦孔道、直孔道和交叉腔)上以相近的能垒和相似的几率进行.芳烃循环生成乙烯和丙烯的几率相近,而烯烃循坏产物以丙烯和较高的烯烃产物为主.落位于H-ZSM-5交叉腔的酸中心能促进芳烃中间体如多甲基苯的生成,推动芳烃循环,提高乙烯选择性,而正弦孔道和直孔道中的酸中心则能增强烯烃循环,生成较多的丙烯和较高的烯烃产物.因此,H-ZSM-5分子筛对MTO的催化性能(包括活性和产物选择性等),可以通过有目的地调节酸中心在分子筛骨架中的位置分布(即铝落位)而得到有效调变和提升.本文阐明了H-ZSM-5分子筛酸中心在MTO反应中的催化作用与其骨架中的落位之间的有机联系,为高效甲醇转化分子筛催化剂的设计和性能提升提供了参考思路. 相似文献
2.
采用水热法合成RUB-13分子筛,探讨了有机模板剂(OSDA)、硅源、晶化温度和水硅比等制备条件对RUB-13分子筛晶体结构的影响,考察了RUB-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,采用1,2,2,6,6-五甲基哌啶(PMP)为有机模板剂、白炭黑为硅源,在晶化温度为170℃的条件下,选择H2O/Si比为100和80时可分别合成出高纯度的低硅铝比(Si/Al=100)和高硅铝比(Si/Al=200)的RUB-13分子筛晶体,且晶粒呈棒状形貌。H-Al-B-RUB-13(Si/Al=200)分子筛用于催化甲醇制烯烃反应时,在400℃下表现出高的低碳烯烃选择性(C2=-5选择性达97. 8%,丙烯选择性为54. 5%),优于传统的H-SAPO-34和H-ZSM-5分子筛催化剂。 相似文献
3.
纳磁逻辑电路具有低功耗、非易失和可常温下制备等优点, 实现低功耗片上时钟是其集成化的必备条件. 本文提出了一种基于交换作用的纳磁逻辑电路片上时钟结构, 用载流铜导线产生的奥斯特场将铁磁体薄膜覆层进行磁化, 然后依靠铁磁体层与纳磁体界面存在的交换作用场使后者磁化方向发生翻转. 与轭式铁磁体时钟用外磁场控制纳磁体磁化方向相比, 该方案在功耗方面降低了5/6, 时钟边界杂散场强度降低了2/3, 达到降低功耗、减轻串扰的目的. 此外, 采用微磁仿真进一步验证了该时钟结构上的纳磁体逻辑阵列可以实现逻辑功能.
关键词:
纳磁逻辑
片上时钟
交换作用 相似文献
4.
基于第一性原理的理论计算,研究了不同氟化程度的BC3,BC5,BC7的稳定结构和电子特征,发现通过B原子替代C原子,F原子与平面结构的结合能力更强了,氟化的硼碳结构比氢化的硼碳结构更加稳定.研究发现:当只有C原子与F原子成键时,体系变成半导体,而当B原子与F原子成键时,即所有原子都与F原子成键,体系变成导体.通过不同程度的氟化,BC3发生半导体-金属的转变,BC5和BC7发生金属-半导体-金属的转变.理论分析表明,B原子的pz轨道对电学性质变化有较大影响.由于其丰富的电学特性,此类氟化硼碳平面在纳米电子器件领域中具有潜在应用,并且该结果对实验合成也有一定的指导意义. 相似文献
5.
为了对地面目标雷达与红外特性测试的各类数据进行统一规范化管理,使其高效应用,分析各类数据的特性及其处理方式,构建了目标特性数据库管理系统;数据库的整体设计中,在数据头和数据文件方案基础上增加了自动跟随数据表编号的路径生成方法,结合了接口式的运作结构,模块化的数据库功能和层次化的数据表结构设计思路;数据库的编制基于Access数据库管理软件和VC++编程软件,通过ADO数据库访问技术加以实现,详细描述了ADO接口的编程步骤,并对本接口不同指针的入库频率和提取效率进行了对比择优;在运行中,提出了主、副数据库移植性管理方法;工作实践验证了目标特性数据库管理系统的可靠性和高效性,为地面目标特性的测试与分析提供了良好的数据支撑。 相似文献
6.
7.
采用高温固相法成功制备了Na3Sc2-x-y(PO4)3∶xTm3+,yDy3+荧光粉,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜和荧光光谱仪对荧光粉进行了物相、形貌和发光性能进行了表征。 在Na3Sc2(PO4)3∶0.06Tm3+,yDy3+荧光粉中,物质的量分数6%的Tm3+和6%的Dy3+在360 nm激发下呈现出白光发射,其发射光谱在460~685 nm范围内存在Tm3+位于457 nm的特征发射峰,对应于Tm3+的3H6→1D2跃迁,以及Dy3+位于483、577和672 nm处的3个特征发射峰,分别对应于Dy3+的4F9/2→6H15/2、4F9/2→6H13/2和4F9/2→6H11/2的跃迁。 观测到Na3Sc2(PO4)3∶Tm3+荧光粉的发射光谱与Na3Sc2(PO4)3∶Dy3+的激发光谱有较好的重叠,且Tm3+的荧光寿命随Dy3+浓度的增加逐渐降低,因此在Na3Sc2(PO4)3∶Tm3+,Dy3+荧光粉中存在Tm3+向Dy3+的能量传递。 利用Dexter和Reisfeld近似分析了能量转移机制,发现从Tm3+到Dy3+的能量传递临界距离为1.6 nm,能量传递过程是通过偶极-偶极相互作用进行的。 Na3Sc2(PO4)3∶0.06Tm3+,0.06Dy3+荧光粉具有较好的耐受热猝灭性能,在423、473和523 K时的发射强度分别为298 K时发射强度的97.6%、89.2%和78.6%。 随着Dy3+浓度的增加,Na3Sc2(PO4)3∶0.06Tm3+,yDy3+荧光粉的发光颜色由蓝色转变为白色,再由白色变黄色。 Na3Sc2(PO4)3∶Tm3+,Dy3+荧光粉作为一种可调色或单相白光荧光粉在发光二极管上具有潜在的应用前景。 相似文献
8.
9.
利用傅里叶分解原理建立了幅度调制的船舶辐射宽带噪声信号数学模型,导出了基于平方解调算法船舶辐射噪声调制谱数学表达式。通过理论分析和仿真计算得到了关于调制谱分析两个新的结论:(1)解调性能与解调处理带宽关系:在声呐接收的船舶辐射噪声各频带调制度相同时,解调性能正比于解调所采用的带通滤波带宽,解调所采用的带通滤波带宽越宽,解调谱信噪比越高;(2)宽带解调谱和子频带解调谱之间关系:船舶辐射噪声宽带解调谱可以近似认为各子频带解调谱之和。为了验证以上两点结论,对实际船舶辐射噪声解调谱进行了相应处理,结果与仿真计算吻合较好。 相似文献
10.
用高温熔融法制备了Tm3+/Ho3+/Yb3+共掺碲酸盐玻璃(TeO2-ZnO-La2O3)样品,测试了玻璃样品的吸收光谱和上转换发光光谱,分析了上转换发光机理.结果发现:在975 nm波长激光二极管(LD)激励下,制备的碲酸盐玻璃样品可以观察到强烈的红光(662 nm)、绿光(546 nm)和蓝光(480 nm)三基色上转换发光,红光对应于Tm3+离子
关键词:
碲酸盐玻璃
上转换发光
白光
3+/Ho3+/Yb3+共掺')" href="#">Tm3+/Ho3+/Yb3+共掺 相似文献