离子液体辅助合成AuPd纳米海绵及催化性能

在功能化离子液体氯化1-羟乙基-3-甲基咪唑([HEmim]Cl)辅助下, 在室温水溶液中一步快速合成了具有多孔海绵状结构的AuPd纳米材料. 通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、 透射电子显微镜(TEM)、 X射线能谱(EDX)和X射线衍射分析(XRD)等对该材料进行了表征. 结果表明, AuPd纳米海绵为合金结构, 由表面粗糙的纳米颗粒聚集熔接而成. 采用不同摩尔比(3∶1, 1∶1或1∶3)的前驱物HAuCl₄和Na₂PdCl₄均可制备出海绵状AuPd合金结构. 离子液体对AuPd纳米海绵状结构的形成起关键作用. 在对硝基苯酚还原反应中, 不同组成的AuPd纳米海绵均表现出比商用Pd/C催化剂更优异的性能. 其中, Au₁Pd₃纳米海绵具有最高的催化活性, 反应在98 s内即可完成, 反应速率常数为0.0143 s ^-1, 是商用Pd/C的2.3倍. 该方法也可用于制备其它双金属(如PdCu, PtCu等)和多金属纳米海绵.     

ZrO2对合成二甲醚双功能催化剂表面结构及催化性能的影响

采用共沉淀沉积法制备了Cu基双功能催化剂，并进行了合成气一步法制取二甲醚实验．XRD、XPS以及BET表征结果表明，催化剂中ZrO2以无定形状态存在，且随着其含量的增加，Zr^4 逐渐溶进CuO晶格，两者之间的电子交换使得Cu^2 在活化过程中很难被彻底还原为Cu^0，而是以Cu^0/Cu^ 的形式共存．活性评价结果表明，Cu^ 离子表现出优异的CO转化率和DME选择性．同时，ZrO2的存在能有效调节催化剂表面的Cu／Zn摩尔比以及促进Cu元素在表面的富集，从而改善催化剂性能．     

离子液体调控合成Pt-Pd双金属纳米材料及其催化氨硼烷水解释氢

在离子液体溴化1-十四烷基-3-甲基咪唑([C₁₄mim]Br)的调控下,以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为稳定剂,在90℃水溶液中一步制备出双金属Pt-Pd纳米材料。通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、高角度环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)、X射线能谱(EDS)、X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对产物的形貌、结构、组成和价态等进行了详细的表征分析。结果表明,除了纯Pd样品,其它比例的Pt-Pd纳米材料均具有多孔结构。离子液体对多孔Pt-Pd纳米材料的调控起到了重要作用,对于[C_nmim]Br离子液体,当烷基侧链长≥C12时,有利于形成多孔的Pd@Pt核壳球形结构。在氨硼烷水解释氢实验中,不同比例的Pt-Pd双金属纳米材料均表现出优于商用Pd/C的催化活性。其中,Pt₃Pd₇纳米材料具有最优的催化性能,催化过程在6 min内完成,产氢率高达100%。氨硼烷水解释氢的活化能(E_a)为36.15 kJ/mol,周转频率(TOF)为35....     

Density Functional Study of Cationic and Anionic Ag_mCu_n (m + n ≤ 5) Clusters

The structural and energetic properties of bimetallic Ag m Cu n clusters (m + n ≤ 5) in the cationic and anionic charged states have been investigated by density functional theory with relativistic effective core potentails.The stable cationic pentamers have three-dimensional structures in contrast to anionic clusters assume planar structures.For the given cluster size the electron affinities decrease as the Cu content increases,while no clear trend can be found in adiabatic ionization potentials.The binding energy per atom also increases with the increasing Cu content and follows the order anion cation.The most probable dissociation channels of the clusters considered are also discussed.     

关于Gibbs自由能判据的深入讨论

在Gibbs自由能判据推导的基础上,结合自由能判据中不等式的数学知识和物理化学意义,对Gibbs自由能判据做了深入的讨论,以达到对Gibbs自由能判据全面理解和灵活运用的目的。     

应用液-液界面合成纳米材料

液-液（油-水）界面合成是近几年发展起来的一种制备纳米材料的有效方法,具有温和、低廉、操作简便且不需要模板等特点。 液-液界面特殊的物理化学性质使其在制备纳米材料和薄膜方面拥有独特的优势。 本文主要就近几年应用液-液界面进行纳米材料的制备及应用研究进行了综述。 所制备的纳米材料包括金属单质、氧化物、硫族化物、聚合物、异质二聚体和金属有机框架材料等。 并特别对新发展的离子液体-水界面可控合成技术进行了评述。 最后,对液-液界面合成在纳米材料制备方面的优点、存在的问题和未来的发展进行了评述和展望。     

改性Ni-B合金的制备及其催化糠醛加氢性能的研究

非晶态合金是一类介于晶态和无定形物质之间的特殊材料,其组成元素之间以金属键相连并在几个晶格常数范围内保持短程有序而长程无序,这种独特结构使其具有优良的催化性能,并大多被用于加氢反应例如,苯加氢制环己烷[1,2],硝基苯加氢制苯胺[3,4],环戊二烯选择加氢[5],腈类加氢[6,