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1.
采用氨蒸发法、尿素水解法、离子交换法及浸渍法制备HMOR负载的Cu催化剂, 考察其催化二甲醚(DME)羰基化合成乙酸甲酯(MA)性能. 结果表明离子交换法制得Cu/HMOR催化剂在Cu的金属中心和酸性分子筛载体的共同作用下具有较好催化反应活性. 在210 oC、1.5 MPa、空速4883 h-1,DME转化率为95.3%,MA选择性为94.9%. 对催化剂进行N2物理吸附、X射线衍射、NH3程序升温脱附和CO程序升温脱附等表征发现,离子交换法制得Cu/HMOR催化剂具有较高比表面、大量弱酸及一定中强酸、适中的CO吸附强度,提高了CO插入DME羰基化反应活性.  相似文献
2.
采用离子交换法在不同煅烧温度下制备HMOR负载Cu(Cu/HMOR)催化剂,用于催化二甲醚(DME)羰基化合成乙酸甲酯(MA)反应. 活性测试结果表明430 oC煅烧制得Cu/HMOR具有较好催化活性,在210 oC、1.5 MPa、空速4883 h-1下DME转化率为97.2%,MA选择性为97.9%. 对催化剂进行X射线衍射、N2物理吸附、NH3程序升温脱附、CO程序升温脱附及拉曼方法表征. 催化剂经一定的煅烧温度有利于Cu离子迁移及扩散和硝酸铜完全分解,从而使HMOR载体具有较多的酸性活性位、大比表面、适宜的微孔结构以及更多的CO吸附位.  相似文献
3.
以Ru为多相成核剂和硬脂酸为表面活性剂,在多元醇溶液中合成了CoCu双金属纳米复合物,并在甘油选择性氢解制丙二醇中评价了其催化性能.结果表明,硬脂酸作为结构导向剂可诱使Co纳米晶沿着一维方向生长,形成纳米线.当Co2+和Cu2+共存于多元醇溶液中,由于Cu2+较高的氧化还原电位,首先被还原成Cu0,进而增长成100~300 nm的球形粒子.在Cu粒子表面,Co2+被还原成核,在表面活性剂的结构导向作用下生长为长度为100~500 nm的纳米棒,从而形成海胆状CoCu双金属纳米复合结构.在甘油选择性氢解制丙二醇反应中,海胆状CoCu双金属复合催化剂的单位表面活性与丙二醇选择性均明显高于单金属Co纳米线和Cu球形粒子,在Co90Cu10催化剂上获得33%的丙二醇收率.这可能是由于Co和Cu界面的协同效应促进了甘油的转化所致.  相似文献
4.
制备出NiSAPO-34及NiSAPO-34/HZSM-5催化剂,考察了其对二甲醚催化转化制备低碳烯烃的性能.利用Cu/Zn/Al/HZSM-5和筛选出的2%NiSAPO-34/HZSM-5催化剂进行生物质气经由二甲醚两步法制备低碳烯烃的实验, 结果表明在SAPO-34上添加2%的Ni不改变其结构, 但降低了酸中心数量, 并生成了较强的酸中心. 添加少量具有稳定酸中心的HZSM-5, 该催化剂的活性提高到3 h以上, 反应进行2 h获得了最高的低碳烯烃选择性为90.8%. 当把该催化剂应用到两步催化转化过程的第二个反应器中, 其高催化活性可达5 h以上. 当以低氢碳比生物质气(H2/CO/CO2/N2/CH4=41.5/26.9/14.2/14.6/2.89)作为原料时,经两步转化,低碳烯烃的收率达到84.6 g/m3syngas.  相似文献
5.
采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Ni基催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD 等技术表征了催化剂的理化特性,考察了载体(CMK-3、SiO2ZrO2、MgO、Al2O3)、助剂(Cu、Ce、Fe)对Ni基催化剂理化特性的影响,测试了230 oC、0.1 MPa冷压下催化剂对邻甲酚原位加氢反应的性能.结果表明,在负载型镍基催化剂作用下,甲醇水相重整制氢反应可以与邻甲酚的原位加氢反应相耦合;以CMK-3为载体的催化剂活性明显优于其他三种载体,邻甲酚的转化率为45.35%;助剂的添加对催化剂性能影响显著,Fe 的引入使原位加氢体系的转化率降至40.49%,助剂Ce、Cu的加入提高了Ni/CMK-3催化剂的原位加氢反应性能,转化率分别提高至64.6%、66.8%,Cu的添加改变了产物的分布,在产物中出现了新产物甲苯;同时探讨原位加氢反应路径及反应机理.  相似文献
6.
在酸性条件下,水-四氢呋喃混合溶剂中转化纤维素制备了平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF).在纤维素浓度仅为2.4wt%时,可以得到38.6%的HMF,但是随着纤维素浓度的增加,胡敏素和乙酰丙酸成为主要产物.利用液相色谱-多级串联质谱联用技术检测到了分子式为C9H16O4、 C10H14O4、 C11H12O4、C12H10O5 和C12H16O8的一系列副产物.C9H16O4是通过四氢呋喃开环为1,4-丁二醇再与乙酰丙酸酯化反应得到,而C10H14O4是通过四氢呋喃开环后与HMF醚化得到.C11H12O4是由5-羟甲基糠醛与乙酰丙酸发生酯化反应得到,C12H10O5是由HMF自身醚化得到,而C12H16O8是HMF与葡萄糖经过缩醛反应得到.HMF的自身醚化反应及HMF与1,4-丁二醇的醚化反应是主要的副反应.  相似文献
7.
E cient conversion of lignin to fine chemicals and biofuel become more and more attractive in biorefinery. In this work, we used a series of silica-alumina catalysts (i.e., SiO2-Al2O3, HY, Hβ, and HZSM-5) to degrade lignin into arenes and phenols. The relationship between the catalyst structure and lignin depolymerization performance was investigated. The results showed that both acidity and pore size of the catalyst could in uence the conversion of lignin. In the volatilizable product, phenols were identified as the main phenolic monomers via gas chromatography-mass spectrometer. SiO2-Al2O3 was the most effcient catalyst, giving 90.96% degree of conversion, 12.91% yield of phenols, and 2.41% yield of arenes in ethanol at 280℃ for 4 h. The Fourier transform infrared spectroscopy and 1H nuclear magnetic resonance spectroscopy analysis demonstrated that deoxygenation and alkylation occurred in this process. The effect of solvents was also investigated and the results showed that ethanol was the most effcient solvent.  相似文献
8.
Ni-based catalysts supported on di erent supports (α-Al2O3,γ-Al2O3, SiO2, TiO2, and ZrO2) were prepared by impregnation. Effects of supports on catalytic performance were tested using hydrodeoxygenation reaction (HDO) of anisole as model reaction. Ni/α-Al2O3 was found to be the highest active catalyst for HDO of anisole. Under the optimal conditions, the anisole conversion is 93.25% and the hydrocarbon yield is 90.47%. Catalyst characteriza-tion using H2-TPD method demonstrates that Ni/α-Al2O3 catalyst possesses more amount of active metal Ni than those of other investigated catalysts, which can enhance the cat-alytic activity for hydrogenation. Furthermore, it is found that the Ni/α-Al2O3 catalyst has excellent repeatability, and the carbon deposited on the surface of catalyst is negligible.  相似文献
9.
研究了山梨醇水相催化重整对制备芳烃类化合物的调控规律. 研究表明,芳烃类、酮类、呋喃类及有机酸类化合物为油相的主要成分. 当3%的镍负载在复合分子筛时,芳烃碳收率达到了34.36%;而当金属负载量达到20%时,碳收率仅为4.82%. 同时,不同的反应参数对碳收率也有较大的影响. 碳收率随着温度的升高逐渐增大;但随着液时空速与氢气压力的增加而减小. 因此,合适的温度、较长的滞留时间及较低的氢气压力有利于芳烃的生成.  相似文献
10.
报道了一种新颖的串联酶解(先酶I后酶II)耦合超微粉碎方法,并系统研究了其对蔗渣酶水解的促进作用. 通过对三种酶解方法(单酶I、单酶II、先酶I后酶II) 的比较发现,串联酶解对蔗渣酶解最为有效. 超微粉碎能破坏蔗渣细胞结构,使纤维素充分暴露出来便于酶解.在串联酶解耦合超微粉碎模式下,蔗渣在反应温度50 oC,pH=4.8,酶I(7.5 FPU/g底物)和酶II(5.0 FPU/g底物),摇床速率1200 r/min条件下反应72 h后,酶水解能得到65%的还原糖浓度,其中葡萄糖选择性为90.1%.  相似文献
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