α粒子激励Ne光谱测量

利用单光子计数装置测量了α粒子激励条件下Ne的光谱,实验研究了压力、组成对谱线强度的影响,在理论上对实验结果作了较详细的解释说明。提出了实现核泵浦~3He—Ne的5852(?)谱线激光的可能性。     

Spin polarization effect for Os2 molecule

Density functional Theory （DFT） （B3p86） of Gaussian03 has been used to optimize the structure of Os2 molecule. The result shows that the ground state for Os2 molecule is 9-multiple state and its electronic configuration is ^9∑^＋g, which shows spin polarization effect of Os2 molecule of transition metal elements for the first time. Meanwhile, we have not found any spin pollution because the wavefunction of the ground state does not mingle with wavefunctions with higher energy states. So, the fact that the ground state for Os2 molecule is a 9-multiple state is indicative of spin polarization effect of Os2 molecule of transition metal elements. That is, there exist 8 parallel spin electrons. The non-conjugated electron is greatest in number. These electrons occupy different spacious tracks, so that the energy of Os2 molecule is minimized. It can be concluded that the effect of parallel spin of Os2 molecule is larger than the effect of the conjugated molecule, which is obviously related to the effect of electron d delocalization. In addition, the Murrell-Sorbie potential functions with the parameters for the ground state ^9∑^＋g and other states of Os2 molecule are derived. Dissociation energy De for the ground state of Os2 molecule is 3.3971eV, equilibrium bond length Re is 0.2403nm, vibration frequency ωe is 235.32cm^-1. Its force constants f2, f3, and f4 are 3.1032×10^2aJ·nm^-2, -14.3425×10^3aJ·nm^-3 and 50.5792×10^4aJ·nm^-4 respectively. The other spectroscopic data for the ground state of Os2 molecule ωexe, Be and ae are 0.4277cm^- 1, 0.0307cm^- 1 and 0.6491 × 10^-4cm^-1 respectively.     

氧化层结构对铀在CO/H_2气氛中表面反应的影响

用Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ）分析研究了不同氧化层结构的铀金属试样在ＣＯ（２５℃）和Ｈ２（２００℃）气氛中的表面反应。ＣＯ和Ｈ２与铀金属表层反应后，氧化物中氧含量均减少，Ｏ／Ｕ比值随气体进气量的增加而减少。ＣＯ对铀金属表面的还原效果随铀表层氧化程度的提高而增强，并且强于Ｈ２。当表层氧化物较少、氧化程度较低时，铀试样在Ｈ２气氛中发生氢化反应。     

金等离子体中7离子系统(Au47+～Au53+)的电荷态分布及其解析函数关系

根据扩展的相对论多组态Dirac-Fock理论计算得到的Au47 ~Au53 离子的平均离子寿命、能级能量和能级简并度,计算了各离子的电离速率常数、复合速率常数和配分函数,并由此得到了离子间的电离-复合平衡常数.基于这些数据,利用电离复合动力学方法研究了金等离子体内7离子系统在一定电子温度和电子密度下的电荷态分布和平均离化度.并给出了Au47 ~Au53 的离子丰度与电子温度和电子密度的函数关系.     

金属锡表面吸附氢同位素的量子力学计算

根据原子分子反应静力学与群论,确定了H2、D2和T2的基电子状态为1∑+g(D∞v),SnH、SnD和SnT的基电子状态为2∑+( C∞v).应用基函数SDD**和6-311G**,密度泛函B3P86方法,计算了氢同位素分子及其锡化物的结构、能量E、定容热容Cv和熵S.H2 (D2, T2) ,SnH(D , T)和SnH2(D2, T2)的基电子状态分别为1∑+g(D∞h ),2∑+(C∞v)和3B1(C2v).H2、D2和T2的离解能为4.591 8 eV,SnH(D, T)分子的离解能为2.714 7 eV,SnH2(D2, T2)分子的离解能为4.833 9 eV.用总能量中的电子和振动能量近似代表SnHn、SnDn和SnTn(n=1,2)分子处于固态时的能量,用总熵中的电子和振动熵近似代表SnH、 SnD和SnT分子处于固态时的熵,从而计算了锡与H2、D2和T2反应过程的△Hf°,△Sf°,△Gf°和平衡压力, 并导出他们与温度的函数关系.X     

二氧化钚分子的多体展式势能函数

从导出基态PuO2分子的电子状态X5Σ g正确地判断其离解极限出发,采用MP2方法,应用相对论有效原子实模型(RECP)优化出PuO2(X5Σ g)分子稳定构型为线性OPuO(D∞h),其平衡核间距Re=0.18004nm.同时也计算出振动频率,并优化出存在亚稳态的Pu-O-O(C∞v)构型.使用多体项展式理论方法,导出了基态PuO2分子的分析势能函数.该势能表面准确地再现了O-Pu-O(D∞h)平衡结构和亚稳态的Pu-O-O(C∞v)构型.然后根据势能函数等值图讨论了O(3Pg) PuO反应的势能面静态特征.     

The characteristics of O＋HD （v = 0, j = 0） reaction dynamics

The analytical potential energy function of HDO is constructed at first using the many-body expansion method.The reaction dynamics of O+HD(v = 0,j = 0) in five product channels are all studied by quasi-classical trajectory(QCT) method.The results show that the long-lived complex compound HDO is the dominant product at low collision energy.With increasing collision energy,O+HD → OH+D and O+HD → OD+H exchange reactions will occur with remarkable characteristics,such as near threshold energies,different reaction probabilities,and different reaction cross sections,implying the isotopic effect between H and D.With further increasing collision energy(e.g.,up to 502.08 kJ/mol),O+HD → O+H+D will occur and induce the complete dissociation into single O,H,and D atoms.     

UO2分子的多体项展式势能函数

采用Ｇａｕｓｓｉａｎ９４ Ｗ 程序和相对论有效原子实理论模型优化出ＵＯ２ 分子稳定构型为线性Ｏ—Ｕ—Ｏ（ Ｄ∞ｈ） ,亚稳定构型为Ｕ—Ｏ—Ｏ（ Ｃ∞ｖ） ,计算出平衡核间距和振动频率．然后根据微观可逆性原则,准确地判断了ＵＯ２ 分子的离解极限．运用多体项展式理论方法,导出了基态ＵＯ２ 分子的分析势能函数,绘出其势能面等值图,准确地展现了Ｏ—Ｕ—Ｏ（ Ｄ∞ｈ） 稳定结构和Ｕ—Ｏ—Ｏ（ Ｃ∞ｖ） 亚稳定结构,根据势能面等值图讨论了Ｏ（３Ｐｇ） ＋ ＵＯ 反应和Ｕ＋ Ｏ２（ Ｘ３Σ－ｇ ） 反应的势能面静态特征     

基态UC2分子的结构和势能函数

采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法和相对论有效原子实势理论模型(RECP),对UC2分子可能的结构进行优化计算,得到UC2分子稳定构型为角形C-U-C(C2v);由微观可逆性原理,判断了UC2分子的离解极限;并且导出了基态UC2分子(X 5B1)的多体项展式势能函数,其势能面等值图展现了C-U-C(C2v)稳定结构;根据势能面等值图,讨论了C+UC(X 3П)反应和U+C2(X 1∑+g)反应的势能面静态特征.     

金属钇表面吸附氢同位素的量子力学计算

用量子力学B3P86方法，对H、D、T采用基函数6-311G^**，对Y采用SDD^**，计算了H2、D2、T2及其钇化合物YHn，YDn，YTn(n=1，2，3)的热力学性质，导出H与Y反应的△rHm^θ、△rSm^θ、△rGm^θ和平衡压力与温度的函数关系。文献值La-LaH2的氢化反应热为-209．296kJ／mol，本文计算值Y-YH2在298-700K间为-137．875到-155．477kJ／mol。LaH2．7的分解温度(平衡压力为0．1MPa时的平衡温度)文献值为1124℃，本文计算YH2的分解温度为782．9K。