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1.
以廉价的椰壳为原料制备了高比表面积的多孔碳材料,然后在密闭的反应釜中以硝酸蒸汽对多孔碳材料进行了后处理,制备了亲水性更好的多孔碳材料。采用扫描透射电子显微镜(TEM)、物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和接触角测试对材料的微观形貌、孔道结构、组成和亲水性进行了表征,探究了不同温度下硝酸蒸汽对多孔碳材料的形貌、结构的影响,并采用循环伏安法、恒电流充放电法和交流阻抗法考察了多孔碳材料的超级电容性能。结果表明,经过硝酸蒸汽处理后的多孔碳材料的比表面积和孔体积均有所降低,且随着处理温度的升高,降低得更加明显,而亲水性却越来越好。电化学测试结果表明,经过100℃硝酸蒸汽处理的多孔碳材料(CSC-100)具有最佳的超级电容性能。在以6 mol·L-1 KOH为电解液的三电极体系中,当电流密度为0.5 A·g-1时CSC-100的比电容可达452.9 F·g-1,而未经硝酸蒸汽处理的多孔碳材料(CSC)的比电容仅为350.4 F·g-1。电容贡献分析表明CSC-100良好的亲水性和表面官能团不仅提高了双电层电容,也提高了赝电容。 相似文献
2.
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。 相似文献
3.
随着人们环保意识的逐渐增强,对可能存在污染或破坏环境且造成资源浪费的生产活动以及设备的更新升级提出了新的更高的要求. 对于介质润滑领域,尤其是应用广泛且节能环保的水润滑领域,相比传统的润滑油,水作为润滑剂除了安全性高和具有冷却作用外,最大特点就是绿色环保、节约资源且成本低廉. 但是,纯水本身具有一些不足之处,比如黏度低、耐极压能力差、承载和润滑性能差等,导致纯水不适合直接作为润滑剂,这在很大程度上限制了涉及水润滑相关产业的发展. 基于此,在本文中以柠檬酸和尿素为原料,采用一步水热法合成了羽状氮化碳材料. 此方法的特点在于可将氮化碳原位分散于水中,制成水基润滑剂,既实现了溶质的均匀分散和有效抑制团聚,同时可以制备微米级分布的水溶性氮化碳材料. 将其作为水润滑剂,利用环-块摩擦磨损试验机,以逐滴滴加的方式考察了不同质量分数羽状氮化碳对环氧树脂-不锈钢配副在苛刻边界润滑条件下的摩擦学性能. 材料的微观形貌表征结果表明:体相氮化碳在水热条件下直接发生了层间剥离,生成了层间结构蓬松的羽状结构材料. 由于水热条件下的高温和高压环境,导致其层间结合强度显著降低. 同时,蓬松的层间结构有利于氮化碳材料在摩擦过程中向界面转移,在界面形成薄而连续的转移膜. 界面转移物质的拉曼分析结果表明:相较于单纯去离子水,以羽状氮化碳为水润滑剂时,金属对偶表面转移的含碳物质的有序化程度显著提高,而且有序化程度随着水润滑剂中氮化碳含量的增加而逐步提高,间接表明氮化碳材料在界面形成了结构有序的转移膜. 而且氮化碳基转移膜的承载能力和润滑性能俱佳,它可有效保护环氧树脂(EP)-不锈钢配副,避免单纯去离子水润滑时因其承载和润滑性能差导致EP严重磨损的发生. 纯去离子水作为润滑剂时,配副的摩擦系数和EP磨损量分别为0.56和2.92×10?4 mm3/(N·m). 而逐滴添加质量分数20%的羽状氮化碳水润滑剂,上述配副的摩擦系数和EP磨损量分别下降了71.4%和78.1%. 原位水基羽状氮化碳作为一种新型绿色环保水润滑剂,在聚合物-金属配副的润滑设计和使用寿命延长方面具有一定的研究价值和应用潜力. 相似文献
4.
本研究运用第一性原理计算方法,系统地研究了无序碳单层材料不同位点的电子结构及其析氢性能.计算结果显示无序结构中的C-C键相比于石墨烯中的C-C键在26.7%的范围内有不同程度的拉伸或压缩,使得C原子电荷在-0.17~+0.16个电子范围内变化,导致部分C原子电子局域化.电子的局域化增强了C原子的化学活性,从而表现出了较强的吸附性能.我们发现H原子与C原子的键合及析氢性能与C原子间的键角相关.对于三配位的碳原子,其中三个价电子通过sp~2杂化轨道与最邻近的碳原子结合形成较强的共价键,而余下的一个pz轨道电子可以与H原子在垂直于原子层的方向形成较弱的化学键.无序结构可以打破三个sp~2杂化轨道的对称性,进而影响pz轨道与氢的成键.本研究在一定程度上揭示了单层无序碳材料结构-性能的构效关系,为实验上设计特定性能的无序碳功能材料提供理论指导. 相似文献
5.
6.
相比于传统乙腈电解液体系的超级电容器,离子液体基超级电容器具有工作窗口电压高,能量密度大,不可燃等优点,适用于碳中和时代清洁但不稳定电力领域的大规模储能。然而,目前的工作主要集中在对纽扣型离子液体-超级电容器的研究上,有关软包式离子液体-超级电容器的长循环寿命评测的报道较少。构建可靠的超级电容器用于长时间测试或在高温下开展加速老化测试,应考虑集流体/电极界面的良好接触,以最小化电荷转移电阻。本文以包覆不同碳层的泡沫铝为集流体,研究了超级电容器新系统中的碳-铝界面效应。通过环氧树脂薄膜碳化得到的均匀无定形碳层,相比通过PVDF粘附石墨烯碳层,赋予了铝相和碳相更强的相互作用。此外,为了充分挖掘大离子尺寸的离子液体电解液的潜力,本文采用介孔碳电极实现离子在介孔间的快速扩散。因此,本工作首次制备了由介孔碳电极、离子液体电解液和覆碳三维泡沫铝集流体组成的新结构软包式超级电容器。以自制的容量为37 F的不同软包式超级电容器件,通过3 V、65 oC、500 h加速老化试验,研究了其时间依赖性的电化学性能,包括CV测试、恒流充放电测试、电容值、接触电阻、电化学阻抗谱等。相比石墨烯包覆的泡沫铝基器件,无定形碳层包覆的泡沫铝基器件表现出更高的电容保持率。此外,我们还对ESR进行了等效电路拟合,并深入分析了接触电阻、电荷转移电阻、韦伯电阻,研究了C-Al界面对高能量密度超级电容器的高性能和稳定性的影响。500小时老化测试前后的极片表征证实了上述结果。高温、高压条件使粘附石墨烯碳层的泡沫铝界面结构不可靠。而泡沫铝表面原位包覆的碳层在老化过程中表现出较强的相互作用和稳定的结构。这些坚实的数据为面向高能量密度、高功率密度和长循环寿命,进一步优化高窗口电压超级电容器提供了充足的信息。 相似文献
7.
采用水热法,使用碳源蛋白胨制得荧光碳量子点(CQDs)。使用透射电镜、X射线光电子能谱(XPS)和红外光谱对其进行了表征。该CQDs溶液的荧光能够被Cu2+猝灭,草酸能够使CQDs的荧光恢复。据此建立了碳量子点“关-开”型荧光探针测定草酸的新方法。荧光恢复程度与草酸浓度在8~65μg/mL范围内呈线性关系,检出限为1.8μg/mL。通过紫外光谱、荧光光谱和荧光寿命探究了CQDs对草酸的荧光响应机理。Cu2+能够对CQDs的荧光产生动态猝灭,C2O42-与Cu2+结合,减少了溶液中游离的Cu2+,导致CQDs的荧光恢复。该方法可用于实际样品西红柿和圣女果中草酸的分析检测。 相似文献
8.
本文基于房价长期趋势和短期波动层面,基于HP滤波法分离北京、上海、广州和深圳四大一线城市的房价,采用有向无环图和信息溢出指数方法剖析了核心城市房价之间的同期联动效应和信息溢出效应,并结合滚动窗口估计法分析了信息溢出对外部信息和调控政策的反应程度。结果显示:一线城市房价之间有紧密的联系程度和较高的信息溢出规模。在同期联动效应上,深圳房价趋势的对外联动效应最明显,北京房价趋势在同期最易受其它城市影响;上海房价波动存在较强的对外联动效应,深圳房价波动受其它一线城市的波动冲击较迅速。在信息溢出效应上,深圳房价趋势有引领作用,对外溢出效应最强;上海房价波动处于引导地位,中长期对其它市场影响最大。核心城市房价趋势之间的溢出指数随着利好政策信息的出现而上升,随着限制政策等不利信息的出现而下降。核心城市房价波动之间的溢出效应对于外部信息反应更为灵敏,国家对房地产市场的调控政策增大核心城市房价波动的信息溢出规模。 相似文献
9.
10.
采用溶剂热法合成了以锆为金属核心、2-氨基为配体的锆基金属有机骨架(UiO-66)纳米材料,通过静电纺丝技术制备出UiO-66自由分散的聚丙烯腈(PAN/UiO-66)纤维,可控热解得到多孔碳纳米纤维(porous carbon nanofibers,PCNFs),结合湿化学还原法在PCNFs表面沉积Pd纳米颗粒,得到PCNFs@Pd复合材料。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射技术对其形貌、组成、结构进行表征;采用电化学工作站分别测试了PCNFs@Pd在0.1 mol·L-1 KOH和0.1 mol·L-1 HClO4电解质中氧还原性能(oxygen reduction reaction,ORR)。结果表明,在PAN纤维中添加UiO-66显著提高了PCNFs@Pd(Pd负载量为0.34%)复合材料的ORR性能。相比40% Pt/C,在碱性电解质中,PCNFs@Pd复合材料展示出更低的Tafel斜率、更优异的循环稳定性和耐甲醇中毒性。在酸性电解质中也表现出类似20% Pt/C的催化活性和循环稳定性。 相似文献