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首次研究了Cu(CH3CN)4BF4/DTBM-BIPHEP催化的亚甲胺叶立德与环丙基亚甲基乙酸乙酯参与的不对称1,3-偶极环加成反应,获得了优异的exo-选择性,研究结果证实大空间位阻的手性双膦配体对反应的非对映选择性控制起到至关重要的影响;同时一步高效构建三个叔碳手性中心和一个螺环季碳中心.该不对称1,3-偶极环加成反应收率良好,得到优秀的非对映(98∶2,dr)与对映选择性(ee值高达99%).该催化体系为合成exo构型的5-氮杂-螺[2,4]庚烷衍生物提供了一种简洁高效的方法,具有原子经济性好、反应条件温和、底物适用范围广等优点. 相似文献
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制备了一种新型多孔聚丙烯酸/十六烷基三甲基溴化铵聚吡咯凝胶电解质,并将其应用于柔性基染料敏化太阳电池(DSSC)。通过扫描电镜表征、热重分析测试、电化学性能测试和柔性电池光电性能测试等手段,分析了凝胶电解质对柔性基DSSC的光电性能影响。研究结果表明:随着聚吡咯的引入,提高凝胶电解质导电性以及催化电解质中的I-/I3-离子电对等性能,最终在100mW/cm2[大气质量(AM)1.5]光照条件下,测得基于该准固态凝胶电解质的柔性基DSSC光电转换效率达1.28%。 相似文献
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利用重合度理论中的延拓定理和微分不等式技巧,给出了具有状态依赖时滞和分布时滞的脉冲细胞神经网络的周期解的存在性的充分条件. 相似文献
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在以次亚磷酸钠为还原剂、硼酸为缓冲剂和柠檬酸钠为络合剂的碱性介质中,化学沉积钴-铁-磷合金和钴-磷合金.研究了沉积工艺,如pH值和主盐CoSO4/FeSO4的摩尔比对沉积速率的影响.发现镀液中的硫酸亚铁对钴-铁-磷合金沉积有阻碍作用,以致其沉积速率比钴-磷的低.电化学极化实验表明,硫酸亚铁既影响阳极过程又影响阴极过程,它降低了两者的极化电流和极化电势.电化学实验结果与沉积速度测量结果基本相符. 相似文献
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针对量子点发光二极管空穴传输层和电子传输层的迁移率差异而导致的电荷不平衡问题,将具有最低未占分子轨道高能级的有机聚合物Spiro-OMeTAD薄膜放置在空穴传输层与量子点发光层之间,阻挡过剩电子由量子点发光层向空穴传输层的传输,促进器件的电荷平衡,制备出一种高效的新型绿色量子点发光二极管。结果表明:相比于传统器件,新型绿色量子点发光二极管器件的外部量子效率提升了87%,达到11.87%,亮度提升了106%,达到53055cd/m~2;阻挡过剩电子的传输可以显著改善器件中的电荷不平衡现象。 相似文献
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光学纯手性胺是一类非常重要的手性化学品,作为手性砌块和手性拆分剂广泛用于医药、农业化学品、精细化学品等产品的合成中.据统计,美国FDA近年来批准的约40%药物中都含有一个或多个手性胺结构单元.胺脱氢酶(AmDH)是由氨基酸脱氢酶改造而来的一类催化酮不对称还原胺化的新酶,其在手性胺的合成中展现出较强的潜力,已引起国内外学术界和工业界的广泛关注.这是因为该酶能够利用廉价的无机铵为胺供体,且具有催化效率高、原子经济性好和环境友好等优点.迄今为止已经有数个高效的胺脱氢酶被成功开发和报道,但是这些通过蛋白质工程改造的胺脱氢酶均为(R)-选择性,因此只能合成(R)-选择性的手性胺,遗憾的是还未见有(S)-选择性胺脱氢酶的报道.因此,本文主要目的是期望从自然环境中鉴定能够不对称还原胺化酮合成(S)-手性胺的微生物,进而从中分离得到能够以无机铵作为胺供体合成(S)-手性胺的(S)-选择性酶.本文首先利用苯乙胺作为唯一氮源,从土壤中筛选能够利用苯乙胺生长的菌株,进而利用苯乙酮作为初筛底物对得到的菌株进行胺化能力筛选,再利用(4-氟苯基)丙酮作为模式底物进行进一步的筛选.幸运的是,我们获得了能够利用无机铵作为胺供体催化(4-氟苯基)丙酮不对称还原胺化合成(S)-4-氟-α-甲基苯乙胺的菌株,经过16S RNA鉴定为表皮短杆菌,命名为B.epidermidis ECU1015.接下来,我们对B.epidermidis ECU1015催化的胺化反应中的关键参数如胺基供体及其最适浓度、反应温度、pH值和底物浓度等进行了优化,确定最佳反应条件:胺供体为NH4Cl(1.25 mol/L),反应温度为30°C,KPB缓冲液(200 mmol/L,pH 7.5),底物浓度10 mmol/L.最后,在最适的反应条件下,我们对B.epidermidis ECU1015催化的底物谱进行了研究.结果表明,该微生物不能催化大位阻芳香酮和链状酮的胺化,对位阻较小的苯乙酮及(4-氟苯基)丙酮具有较好的还原胺化能力,而且对苯环上带有吸电子取代基的酮化合物具有更好的转化效果.经手性分析,所有生成的手性胺均为(S)-构型,产品的光学纯度均>99%.B.epidermidis催化酮不对称胺化所形成的产物构型均为(S)-选择性,这不同于已报道的(R)-选择性胺脱氢酶.该菌株的发现为(S)-选择性胺脱氢酶的进一步鉴定奠定了一定的研究基础,相关蛋白的分离纯化工作正在进行. 相似文献
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I-Fuzzy拓扑空间中的可数性 总被引:1,自引:1,他引:0
引入I-fuzzy拓扑空间中的I—fuzzy第一可数性,I—fuzzy第二可数性,I—fuzzy稠密性,I—fuzzy可分性,I-fuzzyLindelbf性等概念。界定了它们的本质性质,并讨论了它们之间的关系,还给出了第一可数I-fuzzy拓扑空间中的映射连续性的序列刻画。 相似文献