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1.
研究高活性和稳定性的非贵金属基析氢催化剂对解决当前能源危机和环境污染问题具有重要意义.碳化钨具有与贵金属Pt类似的d带电子结构,因而成为一类新兴的非贵金属析氢催化剂,受到广泛关注.磷掺杂是提高催化剂析氢活性的有效方法之一,然而目前最常见的构筑磷掺杂方法是使用多金属氧酸盐(POMs,如H3PW12O40),其固定的W/P原子比导致W2C中的掺杂浓度难以调控,并且磷掺杂主要是进入碳载体而不是碳化物本身,从而导致无法明确杂原子对其电催化析氢活性的贡献.本文采用植酸(PA)为磷源设计合成了可控磷掺杂W2C纳米颗粒,并探讨了催化剂组分、杂原子掺杂位置与析氢性能之间的关系.深入研究了磷掺杂碳化钨(WCP)的化学结构和析氢活性.与原始的W2C催化剂相比,WCP具有更高的本征活性、更快的电子转移速率和更多的活性位数量,并且在酸性和碱性条件下均表现出较好的析氢性能.特别是过电位为-200 mV时,WCP催化剂的本征活性在酸性和碱性条件下分别为0.07和0.56 H2 s-1,高出纯W2C(0.01和0.05 H2 S-1)数倍.同时,在电流密度为-10 mA cm-2时,优化后的WCP催化剂在酸性和碱性条件下的析氢过电位分别降低了96和88 mV.XPS及EDS元素分析结果表明,随磷源添加量增加,磷掺杂从碳化钨表面逐渐向内部扩散,进一步说明磷取代位置与析氢活性之间的构效关系,高浓度的表面磷取代可以加速质子捕获过程,从而显著提高其析氢活性,而过量的内部磷取代会破坏W2C结构,降低电子转移速率,从而导致析氢性能下降.利用密度泛函理论计算深入研究了WCP具有较好析氢性能的原因,与内部磷取代相比,表面磷取代会使碳化钨表现出更合适的氢吸附自由能,并且更加有效地降低了氢释放势垒,从而优化了析氢反应动力学.综上,本文为元素掺杂工艺提供了新的思路,同时研究了表面异质原子对析氢活性的关键作用,为该类催化材料的构效关系研究提供了新思路. 相似文献
2.
3.
采用VOF方法,在入口处引入周期扰动,对沿矩形结构底板下落的二维非定常薄膜流动进行直接数值模拟.计算结果表明,不同频率的外加周期扰动在流场中激发出不同波长的自由表面波.当壁面结构的波长与之相比较小时,由于壁面结构引起的静态波骑行在外加扰动形成的行进波上.若这两个波长相近,非线性效应将促进附近的表面波之间的合并.当薄膜无... 相似文献
4.
文[1]对“在xi>0,i=1,2,3…,n,且∑i=1^n xi=m的条件下,欲证不等式∑i=1^ng(xi)≤k(≥k)成立”这类不等式的证明给出一个通用证法,读罢此文,颇受启发! 相似文献
5.
采用单变量搜索在大范围移动设施以寻找最佳布局位置是不等面积矩形设施自动布局的一种算法‘但它的布局结果依赖于各设施的初始排列以及它们的移动次序.为了便于对原有布局进行迭代改进,本文使用.控制收敛”方法.它通过用放大设施数倍的包络块来代替原来的设施进行初始布局,并在每次优化循环后缩小包络块大小来为下一次优化循环产生移动空余空间,通过循环优化使设施的大小逐渐缩小到实际大小而终止.实例调试结果表明了该方法是有效的. 相似文献
6.
烃类化合物NMR化学位移数据库及各类碳氢原子族化学位移统计分布 总被引:7,自引:0,他引:7
以Sadtler标准NMR谱图集为数据源.建立了烃类化合物NMR谱化学位移数据库系统,并利用此数据库系统归纳出了烃类化合物各类碳氢原子族化学位移统计分布图,该统计分布图可用于指导烃类混合物.特别是石油产品NMR谱峰的归属,同时,可提供一条查阅标准图的简捷途径. 相似文献
7.
ConsiderneutraldifferentialdiffereflceequatinwhereTE(0,co),ae[0,co),Q(t)EC[[t.,co),R ].In1988,G.Ladaspresentedanopenprobleminprivatecommuni(:ationandthenin[1].Theproblemisasfollowing:Assumethatfi:Q(s)ds=co,showthateverynonoscillatorysollltioTIot'equation(… 相似文献
8.
2008年江西省开始了新一轮的课程改革,2011年即将开始新课改的首次高考.课改卷的考试方向怎样?面对这次革命性课程改革,我们该如何应对?这是摆在每个高中数学教师面前的课题.笔者就关注新课改、对接新高考谈一些想法. 相似文献
9.
10.
异构IP网络中的拓扑自动搜索算法 总被引:3,自引:2,他引:1
针对异构IP网络的拓扑结构建立了网络管理的对象模型,并在此基础上提出了在管理域中实现拓扑逻辑连接和物理连接自动搜索的算法,其中对交换域内物理连接的搜索算法弥补了当前网络管理平台仅提供逻辑连接拓扑图的不足,算法以定理及伪码的形式阐述,并给出了关键的数据结构,试验结果表明,该算法参高效,准确地生成异构IP网络的拓扑图,为智能化的网络故障和性能管理奠定了基础。 相似文献