介孔CexZr1-xO2的多元醇法合成及性能研究

采用多元醇法合成了介孔CexZr1-xO2(x=0.5～0.8)复合氧化物,并运用XRD,Raman,BET,FT-IR ,TG和H2-TPR等手段对复合氧化物进行了表征.结果表明,所制样品均为立方萤石结构的介孔铈锆固溶体复合氧化物,并具有较高的比表面积(133～181 m2·g-1)和较集中的孔径分布(3.7～7.7nm).CexZr1-xO2固溶体的晶体结构、比表面积、孔性能和还原性能均与Zr含量有关,随着zr含量的增加,样品的比表面积和孔体积增大,孔径和晶胞参数减小.     

以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料制备介孔CeO_2

以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料, 采用水热法制备出大比表面的介孔CeO2. 研究了铈离子价态、原料组成、 水热处理温度和时间以及原料的加入方式等条件对样品性能的影响, 并运用XRD, FT-IR, N2吸脱附和TG-DTG等手段对样品进行了表征. 结果表明, 铈离子价态由三价到四价可使介孔CeO2的比表面有较大的增加. 单独采用葡萄糖(或丙烯酰胺)和硝酸铈铵为原料所制样品的比表面较小, 而当原料组成为葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵时可制得比表面较大的介孔CeO2, 水热处理时间和原料的加入方式对介孔CeO2的性能有一定的影响, 150 ℃水热处理2 d可获得比表面为162 m2 · g-1 的介孔CeO2.     

Sm2O3对Ni／sepiolite甲烷化催化剂的影响

采用浸渍法制备了Ni/sepiolite及Ni-Sm/sepiolite催化剂并测定了催化剂的CO甲烷化活性，采用抗热实验，XPS及CS2中毒等手段研究了钐对Ni/sepiolite催化剂的影响，结果表明，加入Sm2O3提高了Ni/sepiolite催化剂的甲烷化活性，催化剂热稳定性及抗毒能力，降低了镍原子的电子结合能。     

Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响

采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO_2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH_3OH-TPD和H_2-TPD等技术对催化剂进行了表征.结果表明,Pd的加入提高了Au/CeO_2催化剂的活性和氢气选择性,当Au/Pd摩尔比为6:4时催化剂活性和氢气选择性最佳,623 K甲醇的转化率和氢气选择性分别达到99.0%和40.4%.     

MoO_3对Ni/Sepiolite加氢催化剂的改性研究(英文)

用浸渍法制备了一系列镍基催化剂并以苯加氢反应及二硫化碳中毒为手段考查了ＭｏＯ３对Ｎｉ基催化剂的改性机制。结果表明,钼的加入能增加Ｎｉ催化剂的催化活性和抗二硫化碳毒性,原因是钼的加入增加了催化剂的活性中心数量和镍的分散度,改变了催化剂与反应物所形成中间体的活化焓及熵。根据过渡态理论,钼对Ｎｉ基催化剂的影响即有电子效应又有几何效应,但以电子效应为主。     

助剂对Ni/海泡石催化剂加氢性能的影响

以海泡石为载体,Ｎｉ为活性组,用浸渍法制备了一系列含不同助剂的Ｎｉ基海泡石催化剂,以ＣＯ２甲烷化及苯加氢为探针反应,研究了催化剂的活性及抗硫性能,用Ｈ２－ＴＰＤ、ＸＰＳ、活性表面积及活化能的测定等于段,对催化剂进行表征,并从热力学上探讨ＣＯ２甲烷化的适宜温度。实验结果表明,海泡石或助剂的加入,能使镍晶粒变小,增加活性镍的表面积以及使镍原子的电子云密度升高,从而提高了催化剂的活性和使用寿命。能使镍晶     

Sm2O3对Ni/海泡石催化剂的改性研究

采用浸渍法制备了一系列的Ni-Sm/海泡石催化剂，以二氧化碳甲烷化为探针反应，TPR，XPS及CS2中毒为手段，研究了Sm2O3对Ni/海泡石催化剂的改性机制。结果表明，Sm2O3的加入提高了Ni/海泡石催化剂的加氢活性和抗毒能力，增加了表面镍原子的分散度及催化剂的活性原子数；Sm2O3的影响既有电子效应，又有几何效应，但以电子效应为主。     

CeO2改性的Pd/Al2O3催化剂在加氢脱硫反应中的抗硫性能

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了Pd/Al2O3 和Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性和抗硫性能,并运用CO吸附、FT-IR、TG等分析测试技术研究表征了催化剂性质. 结果表明,Pd-CeO2/Al2O3催化剂比Pd /Al2O3催化剂具有较低的硫化度. 在连续反应中,Pd-CeO2/Al2O3催化剂的抗硫失活能力较强. CeO2的加入导致了Pd-S键能的减弱,在Pd-CeO2/Al2O3催化剂上H2S主要吸附在CeO2上而不是Pd原子上. Pd-CeO2/Al2O3抗硫能力的提高是由于Pd-Ce结合导致Pd缺电子状态,减少了Pd的硫化失活而引起. CeO2对H2S的竞争吸附造成与CeO2结合作用的Pd处于较低的H2S分压,减少了Pd失活的几率.     

介孔Ce1-xZrxO2负载的Cu基催化剂在富氢条件下催化CO选择性氧化

采用多元醇为模板剂合成了介孔Ce1-xZrxO2(x=0.2,0.35,0.5)固溶体材料,并以其为载体负载CuO制备了Cu基催化剂.应用透射电子显微镜、X射线衍射、程序升温还原、程序升温脱附和N2吸附-脱附等技术对载体及催化剂进行了表征,并研究了Zr的取代比例x值对载体和Cu基催化剂性能的影响.结果表明,所有Ce1-xZrxO2样品均为介孔材料,其中Ce0.5-Zr0.5O2载体样品有较大的比表面积(181m2/g),CuO/Ce0.5Zr0.5O2催化剂样品在富氢条件下有较高的催化CO选择性氧化反应的活性和选择性.与其他催化剂样品相比,CuO/Ce0.5Zr0.5O2催化剂样品中形成的活性中心更多,分散性更好,对CO的吸附量更大,CO脱附温度更低,活性组分与载体的相互作用更强。     

La1-xNdxSrCoO4催化剂的合成及其催化性能

采用聚丙烯胺溶胶-凝胶法制备了类钙钛矿La1-xNDxSrCoO4(x=0.1～0.9)复合氧化物催化剂,考察了其对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD、IR和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备的样品均具有K2NiF4型结构,适量Nd2O3的加入增加了LaSrCoO4的催化活性,使LaSrCoO4催化剂粒度变小、晶格畸变率变大及与氧的结合能力减弱,从而有利于CO和C3H8氧化活性的提高.