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1.
王超  蒋伟  陈瀚翔  朱林华  罗静  杨文书  陈光英  陈志刚  朱文帅  李华明 《催化学报》2021,42(4):557-562,中插1-中插4
以铂系金属为代表的贵金属催化剂在工业反应中通常表现出优异的催化性能,这是因为其具有独特的d带电子结构和较高的价电子比.近年来,由于大气排放法规愈发严苛,铂系贵金属催化剂在催化空气氧化燃油脱硫方面的研究引起了广泛关注.在该催化反应中,铂系金属纳米粒子可以有效活化空气中的氧气,产生的活性氧物种可以将油品中的噻吩类硫化物氧化为其对应的强极性砜类物质,从而可以将其从非极性的油品中分离出来,有效实现油品中硫化物的深度氧化脱除.然而,在反应过程中铂系贵金属纳米粒子易发生流失和烧结,从而导致催化剂的失活.因此,急需寻找一类可以有效固载铂系贵金属纳米粒子的载体.在目前已报道的众多载体中,以ZrO2、TiO2、CeO2、ZnO等为代表的过渡金属氧化物引起了广泛的关注.通常认为,铂系贵金属纳米粒子的d轨道电子和过渡金属氧化物之间可形成金属-载体强相互作用.然而,目前所使用的过渡金属氧化物载体的比表面积较小,从而导致铂系贵金属纳米粒子难以有效且均匀地分散于其表面.本文采用热膨胀气相剥离法制备了超薄V2O5纳米片,并通过超声辅助沉积法将Pt纳米粒子固载于其表面,从而得到一系列可高效活化空气氧化脱硫的催化剂(Pt NPs-n/V2O5纳米片).通过电感耦合等离子体光谱、高倍透射电镜、原子力显微镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、拉曼光谱和氮气吸附脱附等方法对催化剂的结构和形貌进行了表征.结果表明,尺寸为4-5 nm的Pt纳米粒子可有效均匀分散于层数约为6层的V2O5纳米片表面;在空气氧化脱硫反应中,当催化剂中Pt理论负载量为2 wt%时,反应5 h后,油品的脱硫率可达99.1%,实现了硫化物的深度氧化脱除.该反应体系对不同硫浓度、不同含硫底物的油品均有较好的脱除效果,但对含有烯烃、芳烃的油品脱除效果较差.此外,催化剂循环使用7次后,其脱硫活性仍无明显下降,表现出优异的重复使用性能.对反应后的催化剂进行表征,发现Pt几乎不发生流失,这可能是由于Pt纳米粒子和V2O5纳米片之间形成了金属-载体强相互作用.该结果为其他空气氧化反应的有效进行提供了新思路.  相似文献   
2.
<正>欧洲化学品管理署(ECHA)于2008年10月至今已公布8批、共计138种高关注物质(SVHC),包括含钴、砷、铬、锡和铅的高关注物质共30多种物质,它们广泛应用于塑料、橡胶、染料、油漆、涂料等多个领域。因残留在橡胶和塑料制品中的高关注物质危害人类的健康,欧盟REACH法规[1]规定进入欧盟的化学品若高关注物质含量超过0.1%,必须向欧洲化学品管理署通报。X射线荧光光谱法(XRF)由于具有准确度高、  相似文献   
3.
随着环境污染和能源短缺的加剧,无污染环境修复技术及清洁能源替代工程已成为一项重要而紧迫的任务。作为层状结构的过渡金属硫化物,二硫化钼带隙较窄,边缘具有高的反应活性,容易与其他物质形成复合结构,是近年来光催化环境修复及清洁能源领域的研究热点。本文详细介绍了半导体二硫化钼及其复合物的合成方法和光催化降解与产氢行为,重点阐述了二硫化钼及其复合物的具体复合方式、光催化降解污染物活性、光催化产氢活性以及具体的降解与产氢机理等方面的内容,并举例说明。二硫化钼及其复合物在光催化降解污染物和光催化产氢方面具有绿色、廉价、高效等优点,在环境修复及清洁能源领域具有巨大的潜力和应用发展前景。  相似文献   
4.
光催化产氢可以直接将太阳能转化为化学能,是非常有前景的产氢技术之一.然而,光催化产氢的瓶颈在于如何提高光催化产氢效率和光催化剂的稳定性,以及降低产氢成本.因此,开发廉价、易于制备的产氢光催化剂引起人们广泛关注.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有良好的物理化学性质,如良好的化学和热稳定性、极佳的光电性能、强的抗氧化能力等.更为重要的是,g-C_3N_4具有合适的能带结构,能够利用可见光.因此,g-C_3N_4已广泛应用于光催化降解、空气净化、光解水和光催化CO2还原等领域.然而,体相g-C_3N_4仍然暴露出一些缺点,例如比表面积小、光生电子-空穴对的复合率高和反应动力学差等.将体相g-C_3N_4剥离成g-C_3N_4纳米薄片是提高光催化效率的有效方法.薄层g-C_3N_4纳米片具有较高的比表面积,比体相的g-C_3N_4有更好的光生电子-空穴对分离效率.为了进一步提高g-C_3N_4的光催化性能,本文通过在薄层g-C_3N_4表面均匀分散Au纳米颗粒来控制电荷载流子的流动.并通过光催化产氢和污染物降解来评估金/薄层氮化碳(Au/monolayer g-C_3N_4)复合材料的光催化性能.所有的Au/薄层g-C_3N_4复合材料均显示出优于体相g-C_3N_4的光催化性能,其中1%Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有最高的产氢速率(565μmol g.1h.1),且具有最佳的污染物降解能力.这主要归结于热电子的注入,而不是肖特基结.Au纳米颗粒的成功引入带来了表面等离子共振(SPR)效应,SPR效应不仅能够提高光吸收效率,而且能够带来高效的热电子转移途径.热电子是从Au纳米颗粒表面注入到薄层g-C_3N_4纳米片的导带上.因此,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有更高的光生电子-空穴对迁移和分离效率,以及更低的光生电子-空穴对复合几率.采用紫外可见光谱(UV-Vis)、光致发光光谱(PL)、光电流和阻抗等表征手段研究了Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂性能提升的原因.结果表明,相比于薄层g-C_3N_4纳米片,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂具有更好的光电性能,因而光催化活性更高.此外,与薄层g-C_3N_4纳米片的光电流强度相比,Au/薄层g-C_3N_4复合光催化剂的光电流强度没有发生改变,这表明薄层g-C_3N_4纳米片导带上的光生电子不可能转移到Au纳米颗粒的表面.也就是说,肖特基结并没有参与到电子转移过程中,因此推测出整个光催化反应是热电子注入在起作用  相似文献   
5.
Blumlein双极脉冲形成线   总被引:2,自引:2,他引:0       下载免费PDF全文
 为了提高超宽带系统的辐射因子,对超宽带脉冲整形技术进行了深入研究,介绍了采用Blumlein线产生双极脉冲的高功率双极脉冲产生技术。对采用Blumlein线产生双极脉冲的原理进行了讨论,通过数值模拟分析了影响双极脉冲形成的主要因素。设计了一套Blumlein高功率双极脉冲形成线,在800 kV脉冲源上开展了高压实验研究,分析了开关及形成线长度对形双极脉冲的影响。在输入单极脉冲电压为652.0 kV、脉宽为2.1 ns的情况下,Blumlein双极脉冲形成线可以产生负峰电压为571.9 kV、正峰电压为550.4 kV、半周期为740 ps的双极脉冲,峰-峰值电压是入射脉冲峰值电压的1.72倍,辐射因子为4.54 MV。  相似文献   
6.
三种改性方法对纳米ZnO催化剂粉体的光催化性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
以SnCl4.5H2O、ZnNO3.6H2O、HCl、NaOH、FeCl3.6H2O为原料,采用共沉淀法制备Fe掺杂纳米ZnO、纳米ZnO/SnO2和Fe掺杂纳米ZnO/SnO2三种复合催化剂粉体,以降解甲基橙溶液反应为模型,研究了不同比例的ZnO/SnO2复合、Fe元素掺杂量以及SnO2复合Fe元素掺杂同时作用对纳米ZnO粉体光催化活性的影响,采用X射线衍射(XRD)测试方法对不同量Fe元素掺杂纳米ZnO粉体进行了表征。采用透射电镜对三种改性方法ZnO粉体进行表征。结果表明:随着ZnO/SnO2的物质的量比增加,ZnO/SnO2复合光催化剂的催化活性先增加,然后降低;随着Fe掺杂量的增加,纳米ZnO粉体的光催化活性先增加,然后降低。三种改性方法都能提高纳米ZnO粉体的光催化活性,其中Fe元素掺杂以及SnO2复合改性纳米ZnO粉体的光催化效果最好,物相为ZnO和SnO2,颗粒尺寸为15~20 nm,分散性好,比表面积为68.7 m2/g。  相似文献   
7.
We theoretically and experimentally study self-accelerating and self-breathing Bessel-like beams that fol- low arbitrary trajectories, including hyperbolic, hyperbolic secant, and three-dimensional (3D) spiraling trajectories. The beams have an overall Bessel-like profile in transverse dimensions; however, the intensity of their central main lobe breathes while traveling along a curved trajectory. Such beams can be readily generated experimentally through appropriate phase modulation of the optical wavefront. The beams con- tribute to the design of new families of self-accelerating beams.  相似文献   
8.
运用超辐射机理,通过粒子模拟设计了X波段超辐射相对论返波管,并在小型Tesla脉冲源平台上开展了实验研究。通过空间功率积分和直接对辐射微波时域波形的分析得到实验结果:在束压350 kV、束流4.8 kA、脉宽3.1 ns、引导磁场2.2 T条件下,产生的微波辐射功率1.4 GW,中心频率9.36 GHz,脉宽500~700 ps,辐射模式为TE11,能在重复频率100 Hz下稳定运行。功率转换效率超过80%。实验结果与粒子模拟结果比较吻合,成功实现了在短脉冲条件下产生重复频率、亚纳秒脉宽、GW级微波辐射。  相似文献   
9.
再制造企业里,在决策购买新零件或修复旧零件时,经常面对有限的拆卸修复信息和不确定的订货提前期.为了得到科学的决策,人们试图尽早地掌握拆卸修复零件的确切信息,与有能力的供应商建立良好的关系,或在企业建立管理信息系统来统计分析废旧品的状态和数量等.根据市场需求和产品批发价,以满足市场需求所要购买新零件数和拆卸修复机器数为决策变量,并考虑拆卸修复成功的概率,建立企业期望利润的数学模型,求得可能情况下的最优解或现实满意解.洞察再制造企业取得最大利润的主要影响因数及这些因数间的关系,为制作生产计划提供理论依据.最后指出进一步的研究问题.  相似文献   
10.
纳派林类二萜生物碱研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
纳派林类化合物是一类重要的二萜生物碱,本文概述了此类化合物的化学结构,波谱特征及某些化学反应,着重介纠~1H慢~13C NMR 的特征。并列表说明所有已知的天然存在的纳派林类化合物的结构、理化性质及植物来源等。  相似文献   
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