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单原子催化剂(SACs)是指金属以单原子形式均匀分散在载体上形成的具有优异催化性能的催化剂.与传统载体型催化剂相比,SACs具有活性高、选择性好及贵金属利用率高等优点,在氧化反应、加氢反应、水煤气变换、光催化制氢以及电化学催化等领域都具有广泛应用,是目前催化领域的研究热点之一.常见的SACs制备方法有共沉淀法、浸渍法、置换反应法、原子层沉积法以及反奥斯瓦尔德熟化法等.实验及理论研究表明,单原子催化剂高的活性和选择性可归因于活性金属原子和载体之间的相互作用及由此引起的电子结构改变.载体是影响单原子催化剂性能的重要因素之一.目前常用的SACs载体有金属氧化物、二维材料和金属纳米团簇等,本文着重综述了这三种负载型SACs的制备、表征、催化性能及催化机理,并概述了SACs未来可能的发展方向和应用.研究表明,共沉淀法、湿浸渍法和反奥斯瓦尔德熟化法等方法可用来制备氧化物负载的SACs.高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)表明金属是以单原子形式均匀分散在载体上,近边X射线吸收精细结构(XANES)结果表明金属原子与载体之间存在着强相互作用.实验和理论研究均表明该类催化剂在CO氧化反应、水煤气转化及乙炔加氢生成乙烯等反应中具有高的催化活性和稳定性.采用化学气相沉积法和原子层沉积法等方法可以将金属原子稳定地负载在具有缺陷活性位点的石墨烯、MXene及六方氮化硼等二维材料上并相应制备出SACs.X射线吸收精细结构谱(EXAFS)和XANES分析表明样品中金属以单原子形式存在,而且金属原子与载体之间也存在着强相互作用,理论计算表明金属原子与二维载体之间的电荷转移是SACs活性高的主要原因.置换反应法和连续还原法是制备溶胶型SACs的有效方法,其中置换反应法可将活性金属原子原位组装在金属模板团簇的顶点位置,连续还原法可将活性原子负载于金属模板团簇的表面.DFT计算表明活性原子和金属模板团簇之间存在电荷转移效应,这是溶胶型SACs具有非常高的催化活性的主要原因.SACs下一步的研究方向可能是:(1)研究开发新型SACs,尽可能提高催化剂中活性金属原子的含量;(2)深入研究SACs的结构、活性以及催化机理之间的关系;(3)尝试将SACs大规模应用于工业催化. 相似文献
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The crystal of [Co(H2O)6]·(Hnip)2·(H2nip)2·(OMA)2·(H2O)8 has been cultured using direct method and characterized by X-ray single crystal diffractometry, elemental analysis and FTIR spectroscopy. It crystallizes in triclinic system, P-1 space group with the cell parameters of a=0.7012(1) nm, b=1.1378(2) nm, c=1.6612(3) nm, α= 84.92(3)°, β=85.19(3)°, γ=85.91(3)°, V= 1.3128(5) nm^3, Z=1, Dc= 1.573 g·cm^-3. Final R indices [1〉2σ(I)] are: R1 =0.0279, wR2=0.0765 while R indices for all data are: R1 =0.0327, wR2=0.0806. The Co coordination octahadra are each surrounded by two Hnip, two H2nip, two DMA and eight water molecules that are linked by hydrogen bonds and π-π stacking interactions. Thermal analyses of DSC and TG-DTG have been performed on the complex to predict its thermal decomposition mechanism and determine the most probable kinetic model function using Kissinger, Ozawa, integral and differential methods. 相似文献
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高氯酸锂促进的固体酸催化酯化反应 总被引:3,自引:0,他引:3
将二(三氟甲基磺酰)亚胺镱(Ⅲ)[Yb(NTf2)3]负载于NKC-9树脂上得到一种催化活性更高的酯化固体酸催化剂,发现高氯酸锂能够显著加速固体酸催化剂酯化反应速度,在不分水,相对于苯甲酸负载树脂用量30 wt%,Yb(NTf2)3用量0.8mol%,LiClO4用量58 mol%,n(苯甲酸):n(乙醇)=1:7的条件下,2 h内即可使苯甲酸与乙醇的直接酯化反应进行完全.同时研究了负载量、温度、高氯酸锂用量对苯甲酸酯化反应的影响. 相似文献
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汽车尾气净化催化剂中钯含量的测定 总被引:4,自引:0,他引:4
贵金属钯是汽车尾气净化催化剂(以下简称汽车催化剂)的活性元素之一。为了综合平衡地利用贵金属资源以及降低催化剂成本,用钯替代铂、铑活性成分,甚至采用全钯催化剂一直是国内外汽车催化剂的研究热点[1]。钯属稀有资源必须回收利用,回收时必须对钯准确测定[2]。目前的分析方法[3-6]多集中于分析测试仪器的利用和分光光度法显色体系的研究,对于块状结构的汽车催化剂的溶样方法的研究,是选择浸出活性组分回收汽车催化剂中铂族金属元素的关键[7]。PdO难溶[8],用甲酸对催化剂中被氧化的钯进行还原预处理,利用分光光度法测定选择性浸出钯。… 相似文献
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以ISOBAM-104为保护剂,采用共还原法制备了一系列不同组成的Rh/Co双金属纳米颗粒(BNPs)。采用紫外-可见吸收光谱、透射电镜及高分辨透射电镜对纳米颗粒的结构及组成进行了表征。结果表明,所制备的Rh/Co BNPs的粒径小于6.0nm,具有合金结构。催化制氢实验结果表明,Rh_(20)Co_(80)BNPs具有最高的催化制氢活性,其TOF值可高达12880mol-H_2·h~(-1)·mol-Rh~(-1),远高于Rh和Co单金属纳米颗粒的催化活性。 相似文献
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用直接法培养了配合物[Co(H2O)6]·(Hnip)2·(H2nip)2·(DMA)2·(H2O)8(DMA=CH3NHCH3)的晶体并用X射线单晶衍射,元素分析和傅里叶变换红外光谱进行了表征。该晶体属于三斜晶系,P-1空间群,晶胞参数为a=0.7012(1)nm, b=1.1378(2) nm, c=1.6612(3) nm, α=84.92(3)º, β=85.19(3)º,γ=85.91(3)º。晶胞体积V=1.3128(5) nm3, Z=1, 理论密度Dc=1.573 g/cm3. 最终R因子[I>2σ(I)]为: R1=0.0279,wR2=0.0765; 所有衍射点的R因子为: R1=0.0327, wR2=0.0806.衍射结果表明,在晶体结构中两个Hnip分子,两个H2nip分子,两个DMA分子和八个水分子通过氢键和π-π堆积作用连接到每个Co配位八面体中心上。对配合物进行了DSC和TG-DTG热分析,根据热分析结果推测得到配合物的热分解机理,并且用Kissinger,Ozawa,积分法和微分法确定了最可能的动力学模型函数。 相似文献
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