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1.
甲烷选择催化还原NO研究进展   总被引:13,自引:0,他引:13       下载免费PDF全文
 近十年来,甲烷选择催化还原NOx已引起各国环境研究工作者的关注.综述了近年来甲烷选择催化还原NOx方面的研究进展,着重分析了用于该反应的催化剂的研究状况,探讨了目前比较公认的甲烷选择催化还原NOx的反应机理(NO2机理),详细介绍了目前催化剂用于提高甲烷DeNOx反应活性的方法;并展望了甲烷选择催化还原NOx今后的研究方向.  相似文献
2.
 在富氧条件下分别以含氧有机物甲醇、乙醇、乙醛和乙酸等为还原剂,考察了Ag/Al2O3对NOx选择性催化还原的活性. 结果表明,当银负载量为4%时,催化剂具有最高的催化活性. 在整个实验温度范围内,乙醇较丙烯具有更高的还原NOx的活性,且操作温度范围更宽(300~610 ℃),NOx脱除率可高达90%,更加适合柴油机尾气中NOx的净化. 添加10%的水可提高乙醇还原NOx的低温活性. 随着乙醇浓度的增加,NOx转化率显著提高. 在相同的浓度下,甲醇和乙酸还原脱除NOx的效率较低; 而乙醛还原脱除NOx的效率与乙醇相当. 原位红外光谱研究结果表明,反应过程中生成大量吸附态的烯醇式物种(CH2∶CHO-)是乙醇和乙醛呈现较高还原活性的主要原因.  相似文献
3.
NH3在选择性催化还原NO过程中的吸附与活化   总被引:13,自引:0,他引:13       下载免费PDF全文
 通过大量文献并结合自己的工作,以NH3在催化剂表面的阶段氧化脱氢为主线,分析归纳了选择性催化还原(SCR)反应机理和该体系中可能发生的NH3氧化副反应机理的联系和共性. 对于V2O5/TiO2催化剂,大部分学者认为SCR反应与Brnsted酸性位上的NH+4有关,中间体为NH+3(ads); 而少数学者认为SCR反应与Lewis酸性位上的NH3有关,中间体为NH2(ads). 对于其它SCR催化剂,普遍认可L酸性位上NH3活化脱氢形成的NH2(ads)既是SCR反应中间体,也是NH3氧化生成N2的中间体; NH3氧化生成N2O和NO的反应源于NH2(ads)的进一步脱氢. 尽管有关SCR反应中NH3的吸附位存在分歧,但从NH3吸附后活化的角度看, NH3无论吸附在L酸性位还是B酸性位,都先经过阶段氧化脱氢,然后再参与SCR反应. 由于反应中生成的H2O可能导致L酸向B酸转化,且该转化受反应温度影响,因此不同酸性位机理可能没有本质区别, SCR反应关键是NH3吸附位的氧化性. SCR活性取决于NH3在催化剂表面的吸附量和阶段氧化程度. 催化剂应能吸附足够的NH3, 这与其表面酸碱性有关; 吸附的NH3要能被活化脱氢且程度不宜太高,这与表面氧化还原性有关. 反应温度也会影响NH3的吸附量和活化程度,因此开发高效SCR脱硝催化剂的关键是根据反应温度调控其表面酸性和吸附位的氧化性.  相似文献
4.
水对V2O5/AC催化剂低温还原NO的影响   总被引:12,自引:0,他引:12       下载免费PDF全文
 研究了烟气中的水对新型V2O5/AC催化剂选择催化还原NO的影响.结果表明,水通过与反应物(如NO和NH3)的竞争吸附而在一定程度上降低了催化剂的活性.在SO2共存下,水的存在导致硫酸铵盐在催化剂表面的过量沉积,造成催化剂孔道堵塞,比表面积减小,从而使催化剂失活.较高的反应温度(如553K)和/或低空速有利于催化剂的活性和稳定性.脱除活性焦载体中的矿物质可在一定程度上减缓催化剂失活的速率,但不能完全抑制水对V2O5/AC催化剂的毒化作用.  相似文献
5.
新型MnOx催化剂用于低温NH3选择性催化还原NOx   总被引:10,自引:0,他引:10       下载免费PDF全文
 首次采用低温固相法制备了无载体MnOx催化剂并将其用于NOx的低温NH3选择性催化还原. 该催化剂为晶化度极低的混合锰氧化物,部分为粒径40~60 nm的棒状晶体颗粒,其余是更细小的无定形颗粒; 催化剂的BET比表面积为150.8 m2/g, 吸附能力较强, NOx吸附量可达138.27 μmol/g. 在模拟尾气试验条件下, MnOx催化剂的低温活性很高, 80 ℃时NOx转化率即可达到98.25%; 反应产物N2选择性高于96.6%; 当通入0.01%SO2和10%H2O后,由于竞争吸附导致NOx转化率有所下降,但仍可保持在70%左右,且不利影响在停止添加SO2和H2O后逐渐消失.  相似文献
6.
SnO2—Al2O3复合氧化物催化剂的一氧化氮选择催化还原性能   总被引:9,自引:0,他引:9  
采用双股并流共沉淀方法制备的锡铝复合氧化物,对有氧条件C3H6选择还原NO反应有较高的催化活性和较宽的反应温度区间。具有最佳配比(Sn:Al(摩尔比)=1:1.94)的锡铝复合氧化物样品,在反应温度350℃时可使NO转化率达71%,XRD、H2-TPR及NH3-TPD的研究结果表明,锡与铝难以形成氧化物固溶体, 而SnO2是以微晶形态分散于无定形的Al2O3上,Al2O3的中等强度酸性与SnO2微晶适度的氧化还原性能相结合,使锡铝复合氧化物具有较高的催化活性。  相似文献
7.
富氧条件下Cu/Al2O3催化剂上C3H6选择性还原NO的研究   总被引:9,自引:0,他引:9       下载免费PDF全文
以Cu/Al2O3为催化剂,对富氧条件下C3H6为还原剂选择性催化还原NO反应进行了研究.活性评价结果表明,与高活性的Ag/Al2O3催化剂相比,Cu/Al2O3催化剂选择性还原NO的活性较低,NO的最高转化率仅为40%.在所考察的温度范围(473~723K)内,红外谱图中不存在有机含氮化合物(R—ONO和R—NO2)的特征振动吸收峰.作为反应中间体—NCO的前驱体,有机含氮化合物在Cu/Al2O3催化剂表面难以生成是造成催化剂选择性还原NO活性低的直接原因.在Cu/Al2O3催化剂上,NO2吸附能够优先发生,并以NO3-物种的形式覆盖在大部分催化剂表面.动态原位红外光谱实验发现,这种NO3-表面物种与C3H6的反应性较差,使生成有机含氮化合物的关键反应难以发生,但此时的催化剂表面有利于C3H6和O2的完全氧化反应,这是导致Cu/Al2O3催化剂选择性较低的根本原因.  相似文献
8.
富氧条件下贵金属催化剂上丙烯选择性还原NO研究   总被引:8,自引:0,他引:8  
用溶胶 -凝胶 ( Sol-gel)法制备了以 γ-Al2 O3 为载体 ,以 Pt,Pd和 Rh等为活性组分的单组分及双组分催化剂 ,在稀燃汽油机条件下评价了丙烯对 NO的选择性催化还原活性 .结果表明 ,在单组分催化剂中 ,催化剂的活性及顺序为 Rh( 73 % ) >Pt( 65 % ) >Pd( 4 7% ) ,最高活性对应的温度分别为 Pt( 2 2 5℃ ) ,Pd( 2 75℃ )和 Rh( 3 75℃ ) ,N2 选择性顺序为 Rh,Pd( >80 % ) >Pt( 4 8% ) ,氧化性顺序为 Pt>Rh>Pd. Sol-gel制备的双组分催化剂中的不同贵金属活性位具有一定的协同效应 ,可明显拓宽活性温度范围 ,其中以 Pt-Rh组合活性最好 . Rh/ Al2 O3 和 Pt/ Al2 O3 两种催化剂分层有序填装时 ,可提高 C3 H6的利用率 ,在 2 0 0~ 45 0℃范围内 ,可有效地催化净化 NO.  相似文献
9.
贺泓  张润铎  余运波  刘俊锋 《催化学报》2003,24(10):788-794
 利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO性能的影响.结果表明,Ag的最佳负载量为4%~6%,此时粒径为15nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2O3载体表面.在GHSV=50000h-1和θ=430~550℃条件下,4%Ag/Al2O3上NO转化率可达90%以上.反应过程中有机含氮化合物及NO2的生成,导致NO和NOx转化率间产生差异.当氧浓度为7%时,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高.水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成,导致催化剂的平均活性下降.  相似文献
10.
 采用三种不同方法制备了氧化铝负载的Pd催化剂.比表面积测定\r\n结果表明,与浸渍法相比,溶胶-凝胶加浸渍法和溶胶-凝胶法制备的\r\nPd/Al2O3样品具有较大的比表面积,但抗烧结性能不佳.其中采用溶\r\n胶-凝胶法制备的样品中,由于Pd分散于体相中,表面的活性位相对较\r\n少,造成催化剂在NO选择性还原反应中的活性较差;而将Pd浸渍于溶胶\r\n-凝胶法制得的Al2O3载体上所获得的催化剂比表面积较大,活性较好\r\n.添加CeO2的样品活性总体上比Pd/Al2O3样品高.其中采用溶胶-凝\r\n胶法制备的样品比表面积不大,并且XRD数据表明Al2O3和CeO2是高度分\r\n散并均匀地搀杂在一起的,不象在浸渍法制备的样品中那样以大晶粒的\r\n形式存在,因而CeO2的助剂作用没有充分体现出来,催化剂的活性比浸\r\n渍法制备的样品差一些.  相似文献
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