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1.
曙红-碳纳米管-CuO/CoO体系的光催化还原水制氢性能   总被引:1,自引:1,他引:0       下载免费PDF全文
构建了曙红-碳纳米管-CuO/CoO光催化体系(Eosin Y-MWNTs-CuO/CoO),并利用三乙醇胺作为牺牲剂考察了其可见光催化还原水制氢性能。结果表明,Eosin Y-MWNTs-CuO/CoO是一个高效的可见光催化剂,其光催化还原水析氢的速率可达403.1μmol.g-1.h-1。同时,还研究了溶液pH值、CuO/CoO负载量等因素对光催化体系活性的影响,并对Eosin Y-MWNTs-CuO/CoO的光催化机制进行了初步探讨。  相似文献
2.
人工光合作用   总被引:1,自引:0,他引:1  
人工光合作用是模拟自然界的光合作用过程,设计制备人工光催化体系,以达到高效吸收、转化和储存太阳能的目的。本文从自然界的光合作用过程出发,综述了国内外人工光合作用的最新研究进展。从基本原理、常用体系和能量转换效率等方面入手,系统介绍了两种人工光合作用体系:模拟自然光合作用系统的超分子和无机半导体光催化体系。在此基础上,分析当前研究中存在的问题,并提出改进能量转换效率的可能对策,最后评述了人工光合作用的发展趋势和应用前景。  相似文献
3.
本文通过将硫化聚苯胺纳米管和镍盐混合煅烧,制得CN-NiS催化剂。通过X射线固体粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和光电子能谱(XPS)表征,证实了CN-NiS催化剂的组成、结构及形貌特征。使用荧光素和三乙胺分别作为光敏单元和电子牺牲体,最优条件下,基于CN-NiS的光催化体系产氢效率可达18.6mmol·g-1·h-1(λ=450nm)。其产氢活性明显优于前驱体聚苯胺、硫化聚苯胺或镍盐,说明CN-NiS材料是一类较好的产氢催化剂。  相似文献
4.
采用高温固相法合成了可见光响应的Cu和W共掺杂NaTaO3光催化剂NaTaO3: Cu/W, 研究了Cu与W的摩尔比和共掺杂量(摩尔分数)对NaTaO3: Cu/W晶体结构、形貌、光吸收性质和可见光催化分解甲醇水溶液制氢活性的影响规律. 结果表明, Cu, W分别以Cu(Ⅱ)和W(Ⅵ)存在于\{NaTaO3: Cu/W中; Cu, W共掺杂不改变NaTaO3的晶体结构, 但能引起晶格畸变, 减小表面台阶间距; 当固定Cu与W的摩尔比, 增大共掺杂量时, 进入NaTaO3晶格的掺杂离子逐渐增多, 使(020)晶面的衍射峰逐渐向高角度方向移动, 光吸收边红移; 进一步增大共掺杂量, (020)晶面衍射峰则向低角度方向移动. 说明过量的掺杂离子不能有效进入晶格, Cu, W对NaTaO3的掺杂存在最大值; 当Cu与W的摩尔比为1: 2, 1: 3和1: 4时, 最大共掺杂量分别为8%, 6%和4%; NaTaO3: Cu/W在最大共掺杂量时光催化制氢活性明显提高. 其中, NaTaO3: Cu/W的光催化制氢活性在Cu与W的摩尔比为1: 4, 共掺杂量为4%时达到最佳值. 结果表明, Cu, W共掺杂NaTaO3可在一定程度上实现电荷平衡, 降低光生电子和空穴的复合几率, 从而提高光催化活性.  相似文献
5.
构建了曙红-碳纳米管-NiO(Eosin Y-MWNTs-NiO)光催化体系, 利用氢气还原法对其进行了活化, 然后使用三乙醇胺作为牺牲剂考察了其可见光催化还原水制氢性能. 研究结果表明, 氢气活化后的Eosin Y-MWNTs-NiO是一个高效的可见光催化剂. 其光催化还原水析氢的速率可达344 μmol·g-1·h-1. 其中, 氢气活化对催化剂的活性具有重要影响, 未活化的Eosin Y-MWNTs-NiO光催化体系的活性仅为活化后的光催化体系的1/10. 此外, 还研究了溶液pH值和催化剂用量对催化体系活性的影响. 在此基础上, 对Eosin Y-MWNTs-NiO的光催化机制进行了初步探讨.  相似文献
6.
本文设计合成了两个分别带正电荷和负电荷的Ir(Ⅲ)配合物[Ir(ppy)2(bpy)]+(ppy=2-苯基吡啶,bpy=2,2′-联吡啶)和[Ir(ppy)2(pbs)]-(pbs=1,10-菲啰啉-4,7-二苯磺酸钠)作为光敏剂,以[Co(bpy)3]2+为放氢催化剂,比较了Ir(Ⅲ)配合物的光催化放氢效率.发现带负电荷的Ir(Ⅲ)配合物具有更高的光催化放氢效率,带负电荷光敏剂和带正电荷催化剂间的静电吸引可能对放氢效率的提高起到了重要作用.  相似文献
7.
以聚苯乙烯(PS)胶球为模板,通过一步法结合煅烧后处理制备了空心球复合材料In2 O3/ZrO2-TiO2.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、 扫描电子显微镜(SEM)、 紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)和氮气吸附-脱附等测试手段对复合材料的结构、 组成和形貌进行了表征.结果表明,In2 O3/ZrO2-TiO2复合材料的晶型结构以锐钛矿型TiO2为主,同时存在少量含有Ti—O—Zr键的混合氧化物.该复合材料经聚苯乙烯模板处理后呈现空心球状结构,球壁由纳米粒子堆积而成.In2 O3/ZrO2-TiO2空心球复合材料的比表面积较大(66.92 m2/g),且In2O3与ZrO2-TiO2复合后光吸收发生了红移.对该复合材料光解水制氢性能的研究结果表明,空心球状In2 O3/ZrO2-TiO2具有较好的产氢效果(56.7μmol/g,8 h),明显高于P25、ZrO2、空心球状ZrO2-TiO2及粉末状In2 O3/ZrO2-TiO2.  相似文献
8.
光催化技术是目前解决能源和环境问题最具前景的手段之一,因此寻找高效光催化剂已成为光催化技术的研究热点.而在众多半导体催化剂中,廉价、环保且性能稳定的g-C3N4光催化剂在太阳光开发利用方面尤其引人关注.然而,由于g-C3N4的比表面小,活性位点少,以及光生电子/空穴对易复合等不足,严重导致其较低的光催化量子效率.因此,构造Z型体系和负载助催化剂等策略被广泛应用于提高g-C3N4光催化效率.在过去几年中,TiO2,Bi2WO6,WO3,Bi2MoO6,Ag3PO4和ZnO已经被成功证实可以与g-C3N4耦合而构造Z型光催化剂体系.其中,WO3/g-C3N4光催化剂体系,具有可见光活性的WO3导带中的光生电子和g-C3N4价带中的光生空穴容易实现Z型复合,从而保留了WO3的强氧化能力和g-C3N4的高还原能力,最终大幅度提高了整个体系的光催化活性.在g-C3N4的各种产氢助催化剂中,由于常用的Pt,Ag和Au等贵金属的高成本和低储量等问题严重限制了它们的实际应用,所以近年来各种非贵金属助催化剂(包括纳米碳,Ni,NiS,Ni(OH)2,WS2和MoS2等)得到了广泛的关注.我们采取廉价且丰富的Ni(OH)x助催化剂修饰g-C3N4/WO3耦合形成的Z型体系,开发出廉价高效的WO3/g-C3N4/Ni(OH)x三元产氢光催化体系.在该三元体系中,Ni(OH)x和WO3分别用于促进g-C3N4导带上光生电子和价带的光生空穴的分离及利用,从而使得高能的g-C3N4的光生电子在Ni(OH)x富集并应用于光催化产氢,而高能的WO3的光生空穴被应用于氧化牺牲剂三乙醇胺,最终实现了整个体系的高效光催化产氢活性及稳定性.我们通过直接焙烧钨酸铵和硫脲制备出WO3纳米棒/g-C3N4,并采用原位光沉积方法将Ni(OH)x纳米颗粒负载到WO3/g-C3N4上.随后,我们采取X射线衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)和比表面和孔径分布等表征手段来研究光催化剂的结构与形貌;采取紫外-可见漫反射表征方法来研究其光学性能;采取荧光光谱,阻抗和瞬态光电流曲线等表征手段来测试光催化剂的电荷分离性能;采取极化曲线和电子自旋共振谱等表征手段来证明光催化机理;采取光催化分解水产氢的性能测试来研究光催化剂的光催化活性与稳定性.XRD,HRTEM和XPS表征结果,表明WO3为有缺陷的正交晶系的晶体,直径为20–40纳米棒且均匀嵌入在g-C3N4纳米片上;Ni(OH)x为Ni(OH)2与Ni的混合物,其Ni(OH)2与Ni的摩尔比为97.4 : 2.6,Ni(OH)x粒径为20–50 nm且均匀分散在g-C3N4纳米片上,WO3/g-C3N4/Ni(OH)x催化剂界面之间结合牢固,其中WO3和Ni(OH)x均匀分布在g-C3N4上.紫外-可见漫反射表征结果表明,随着缺陷WO3的负载量增加,复合体系的吸收边与g-C3N4相比产生明显的红移,而加入Ni(OH)x助催化剂使得催化剂体系的颜色由黄变黑,明显地增加了可见光的吸收.荧光光谱,阻抗和瞬态光电流曲线结果表明,WO3和Ni(OH)x的加入能有效地促进光生电子/空穴的分离.极化曲线结果表明,掺入WO3和Ni(OH)x能降低g-C3N4的析氢过电位,从而提高光催化剂表面的产氢动力学.?O2?和?OH 电子自旋共振谱表明成功形成了WO3/g-C3N4 耦合Z 型体系.光催化分解水产氢的性能测试表明,20%WO3/g-C3N4/4.8%Ni(OH)x产氢效率最高(576 μmol/(g?h)),分别是g-C3N4/4.8%Ni(OH)x,20%WO3/g-C3N4和纯g-C3N4的5.7,10.8和230倍.上述结果充分证明,Ni(OH)x助催化剂修饰和g-C3N4/WO3 Z型异质结产生了极好的协同效应,最终实现了三元体系的极高的光催化产氢活性.  相似文献
9.
g-C3N4是一种新型的稳定的半导体光催化材料,它可以通过热缩聚法、固相反应法、电化学沉积法和溶剂热法等制备.g-C3N4禁带宽度约为2.7 eV,吸收边在460 nm左右,具有合适的导带位置,可用作可见光响应制氢的光催化材料,但在实际应用中g-C3N4光催化性能较低,其原因可归纳为:(1)g-C3N4在吸收光子产生电子和空穴对后,光生载流子的传输速率较慢,容易在体相或表面复合,致使g-C3N4的量子效率较低;(2)材料在合成过程中易于结块,使g-C3N4的比表面积远小于理论值,严重削弱了g-C3N4光催化材料的制氢性能.目前已有很多关于g-C3N4改性的报道,但一些方法对材料的处理过程耗时较长或者合成过程较难控制.用助剂改性是提高光催化制氢活性的半导体材料的主要策略之一.合适的助剂可改进电荷分离和加速表面催化反应,从而提高光催化剂的制氢活性.虽然稀有金属或贵金属,如铂、金和银可大大提高g-C3N4的制氢速率,但由于其昂贵和稀缺性,因而应用严重受限.因此,开发成本低、储量丰富、高性能助剂来进一步提高制氢性能具有重要意义.NiS2来源丰富、价格低廉.它可在酸性和碱性的环境保持相对较高的稳定性,且其表面电子结构表现出类金属特性.但它较难与半导体光催化剂形成强耦合和界面,通常需要水热等条件下合成.实验表明,g-C3N4表面存在着大量的含氧官能团及未缩合的氨基基团,为表面接枝提供了丰富的反应活性位点,因而可利用g-C3N4表面均匀分布的含氧官能团等和Ni2+结合,再原位与S2?反应,从而在g-C3N4上负载耦合紧密的NiS2助剂,进一步提高复合材料的光催化制氢活性.本文采用低温浸渍法制备了NiS2/g-C3N4光催化剂.NiS2助剂在温和的反应条件下与g-C3N4光催化剂复合,可以防止催化剂结构的破坏,同时使得助剂均匀地分散,并紧密结合在催化剂表面,从而大大提高光催化剂的制氢性能.该样品制备过程为:(1)通过水热处理制备含氧官能团和较大比表面积的g-C3N4;(2)添加Ni(NO3)2前驱体后,Ni2+离子由于静电作用紧密吸附在g-C3N4表面;(3)在80oC加入硫代乙酰胺(TAA),可在g-C3N4的表面紧密和均匀形成助剂NiS2.表征结果证实成功制备NiS2纳米粒子修饰的g-C3N4光催化剂.当Ni含量为3 wt%,样品表现出最大的制氢速率(116μmol h?1 g?1),明显高于纯g-C3N4.此外,对NiS2/g-C3N4(3 wt%)的样品进行光催化性能的循环测试结果表明:该样品在可见光照射下可以保持一个稳定的、有效的光催化制氢性能.根据实验结果,我们提出一个可能的光催化机理:即NiS2促进了物质表面快速转移光生电子,使g-C3N4光生电荷有效分离.基于NiS2具有成本低和效率高的优点,因而有望广泛应用于制备高性能的光催化材料.  相似文献
10.
马松  徐兴民  谢君  李鑫 《催化学报》2017,(12):1970-1980
光催化产氢技术是目前解决能源和环境问题的最有潜力的方法之一,因此制备安全高效的光催化剂已成为目前的研究热点.在目前研究的各种光催化剂中,CdS光催化剂因为具有较窄的带隙(2.4 eV)和合适的导带位置,所以在可见光催化产氢领域受到广泛关注.然而,光生电子/空穴对易复合和光腐蚀作用极大地限制了CdS光催化剂的放大应用.因此,人们采用众多改性策略以提高CdS光催化剂的可见光产氢活性,其中构建CdS纳米结构和负载助催化剂被认为是最有效的方式.构建CdS纳米结构既可以缩短载流子的迁移路径,也可以减少CdS晶体中的缺陷.很多不同纳米结构的CdS光催化剂已经被开发,例如纳米线、纳米颗粒和纳米棒等.因为制备过程极为复杂繁琐,所以CdS纳米片的研究鲜见报道.本文采用乙酸鎘和硫脲为原材料,通过简单的溶剂热法合成了CdS纳米片.在CdS的各类助催化剂中,由于常用的Pt,Ag和Au等贵金属的高成本和低储量等问题严重限制了它们的实际应用,所以近年来众多非贵金属助催化剂(例如MoS2,WS2,NiS,NiO和WC等)得到了广泛关注.由于非贵金属助催化剂存在弱电导率和低功函数等问题,影响了对光生电子的收集和利用.纳米碳材料具有极高的电导率、强可见光吸收、有效的载流子分离和较多的反应位点等优点,因此组合纳米碳材料和非贵金属助催化剂被认为是一种有效的解决方案.本文首次采用炭黑和NiS2作为双助催化剂改性CdS纳米片,通过简单的溶剂热/沉淀两步法成功合成了廉价高效的CdS/CB/NiS2三元光催化体系.光催化产氢性能测试表明,CdS-0.5%CB-1%NiS2展现出最高的光催化效率(166.7μmol h-1),分别是CdS NSs和CdS-1.0%NiS2的5.16和1.87倍.X射线衍射、高分辨电子显微镜和X射线光电子能谱结果证实了CdS催化剂的片状结构,且炭黑和NiS2成功负载在CdS纳米片表面.紫外-可见漫反射结果表明,随着炭黑和NiS2的负载,复合催化剂的吸收边缘产生明显的红移,且对可见光的吸收增强.荧光光谱、阻抗和瞬态光电流曲线测试结果证明,炭黑和NiS2的加入可以有效地促进光生电子/空穴对分离.极化曲线结果表明,加入炭黑和NiS2可以降低CdS的产氢过电势,因此加速表面产氢动力学.总之,炭黑和NiS2之间显著的协同效应极大地提高了可见光吸收,促进光生电子/空穴对分离,加速表面产氢动力学,最终得到了三元光催化体系极高的光催化产氢活性.  相似文献
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