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1.
甲烷脱氢芳构化W/HZSM-5基催化剂的制备   总被引:2,自引:0,他引:2  
由H2SO4酸化的(NH4)2WO4溶液(pH=2~3)制备的W-H2SO4/HZSM-5催化剂对甲烷脱氢芳构化(DHAM)反应的催化活性比不经酸化的(NH4)2WO4溶液(pH=8~9)制备的W/HZSM-5催化剂高得多.氧化前驱态催化剂的H2-TPR研究表明,W-H2SO4/HZSM-5试样的还原所需温度比W/HZSM-5低得多;前者可还原至较低价态的W物种在负载总W量中所占比例也比后者高得多.H2-TPR及相关体系的EPR和Raman表征结果相互佐证表明,用H2SO4酸化导致负载钨酸铵前驱溶液中一些由共边正八面体配位结构单元(WO6)n-构成的聚钨酸根物种的生成;W-H2SO4/HZSM-5催化剂对DHAM反应催化活性之所以高,主要由于所负载的W前驱物种较大部分是(WO6)n-基的W物种,而非(WO4)2-基W物种;在较低温度下就可被还原,且在DHAM反应条件下有一部分可还原至较低价态W4+的(WO6)n-物种很可能是催化活性位的前驱组成部分.  相似文献
2.
本文综述了甲烷无氧芳构化反应及Mo基分子筛催化剂的研究进展。在众多的催化剂中以Mo基分子筛催化性能最佳。概括了催化剂中关于MoO<em>x前躯体结构和其在分子筛中落位,Mo2C物种和诱导期等;讨论了反应中涉及的中间产物、双功能机理以及催化剂失活等问题;归纳了催化剂制备过程中制备方法、焙烧温度与时间、Mo载量和分子筛硅铝比以及催化剂预处理对反应活性的影响;综述了提高催化剂催化性能和反应性能的各种方法,并对其分析,同时介绍了两种催化剂再生方法。最后,依据本实验室研究进展,对甲烷芳构化从工艺角度进行一些可行性讨论,并提出相关问题和展望。  相似文献
3.
采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)处理HZSM-5分子筛,并负载金属Mo。利用XRD、低温氮气吸附、27Al MAS NMR、29Si MAS NMR和NH3-TPD等表征技术对TPAOH改性前后催化剂的结构和酸性进行了研究,考察了其对甲烷甲醇共芳构化反应的催化性能。结构表征结果表明,适量的TPAOH改性可提高HZSM-5分子筛的相对结晶度,样品中介孔含量明显增加并且弱酸量和强酸量也有所增加。反应性能测试表明,以6 % Mo 负载的HZSM-5(6Mo/HZSM-5)为催化剂,在700 ℃、甲烷体积空速为2000h-1的反应条件下,甲烷中添加少量甲醇(nCH4/nCH3OH=20)时,甲烷转化率稳定在10 %左右,苯选择性在70 %以上,C7-C9高碳芳烃的选择性为4 %。在0.1 M TPAOH改性6Mo/HZSM-5催化剂上,甲烷转化率为8%左右,苯选择性稳定在60%以上,C7-C9高碳芳烃的选择性提升到10-17 %。利用TG和TPO技术对反应后样品的积碳情况进行了表征,发现甲烷甲醇共进料时催化剂积碳量由甲烷单独进料时的15%降低至5%,0.1 M的TPAOH改性后积碳量则进一步降低至1.4 %。TPAOH改性的催化剂上介孔含量的增加和强酸中心上的稠环芳烃含量的减少是反应后积碳量显著下降的主要原因,这有利于提高芳构化催化剂的稳定性和碳原子的有效利用率。  相似文献
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