首页 | 本学科首页   官方微博 | 高级检索  
文章检索
  按 检索   检索词:      
出版年份:   被引次数:   他引次数: 提示:输入*表示无穷大
  收费全文   2654篇
  免费   771篇
  国内免费   406篇
化学   2732篇
晶体学   88篇
力学   57篇
综合类   25篇
数学   33篇
物理学   896篇
  2024年   3篇
  2023年   50篇
  2022年   114篇
  2021年   108篇
  2020年   215篇
  2019年   162篇
  2018年   137篇
  2017年   138篇
  2016年   235篇
  2015年   213篇
  2014年   178篇
  2013年   318篇
  2012年   209篇
  2011年   165篇
  2010年   166篇
  2009年   152篇
  2008年   148篇
  2007年   169篇
  2006年   162篇
  2005年   135篇
  2004年   93篇
  2003年   125篇
  2002年   42篇
  2001年   49篇
  2000年   40篇
  1999年   32篇
  1998年   19篇
  1997年   53篇
  1996年   29篇
  1995年   45篇
  1994年   20篇
  1993年   22篇
  1992年   12篇
  1991年   11篇
  1990年   14篇
  1989年   9篇
  1988年   6篇
  1987年   5篇
  1986年   4篇
  1985年   5篇
  1984年   7篇
  1983年   3篇
  1982年   2篇
  1981年   2篇
  1979年   3篇
  1970年   1篇
  1968年   1篇
排序方式: 共有3831条查询结果,搜索用时 15 毫秒
1.
沈荣晨  郝磊  陈晴  郑巧清  张鹏  李鑫 《物理化学学报》2022,38(7):2110014-41
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。  相似文献   
2.
Dong-Yang Liu 《中国物理 B》2022,31(12):128104-128104
Regulation of oxygen on properties of moderately boron-doped diamond films is fully investigated. Results show that, with adding a small amount of oxygen (oxygen-to-carbon ratio < 5.0%), the crystal quality of diamond is improved, and a suppression effect of residual nitrogen is observed. With increasing ratio of O/C from 2.5% to 20.0%, the hole concentration is firstly increased then reduced. This change of hole concentration is also explained. Moreover, the results of Hall effect measurement with temperatures from 300 K to 825 K show that, with adding a small amount of oxygen, boron and oxygen complex structures (especially B3O and B4O) are formed and exhibit as shallow donor in diamond, which results in increase of donor concentration. With further increase of ratio of O/C, the inhibitory behaviors of oxygen on boron leads to decrease of acceptor concentration (the optical emission spectroscopy has shown that it is decreased with ratio of O/C more than 10.0%). This work demonstrates that oxygen-doping induced increasement of the crystalline and surface quality could be restored by the co-doping with oxygen. The technique could achieve boron-doped diamond films with both high quality and acceptable hole concentration, which is applicable to electronic level of usage.  相似文献   
3.
Photocatalytic CO2 reduction to C1 fuels is considered to be an important way for alleviating increasingly serious energy crisis and environmental pollution. Due to the environment-friendly, simple preparation, easy formation of highly-stable metal-nitrogen(M-Nx) coordination bonds, and suitable band structure, polymeric carbon nitride-based single-atom catalysts(C3N4-based SACs) are expected to become a potential for CO2 reduction under visible-light irradiation. In this review, we summarize the recent advancement on C3N4-based SACs for photocatalytic CO2 reduction to C1 products, including the reaction mechanism for photocatalytic CO2 reduction to C1 products, the structure and synthesis methods of C3N4-based SACs and their applications toward photocatalytic CO2 reduction reaction(CO2RR) for C1 production. The current challenges and future opportunities of C3N4-based SACs for photoreduction of CO2 are also discussed.  相似文献   
4.
通过硬模板法设计、制备了一种具有径向内排列骨架的内放射状中空TiN纳米颗粒(IRHTiNs),并将其与硫(S)复合制备锂硫电池(LSB)正极。随后采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和热重分析(TGA)表征了IRHTiNs及IRHTiNs/S复合正极的结构及成分。在电化学测试中,与C正极相比,以IRHTiNs为正极的LSB表现出了1 250mAh·g-1的高初始比容量,LSB的容量衰减速度明显降低,电池性能显著提升。  相似文献   
5.
表面增强拉曼光谱技术对分子具有特异性识别以及快速无损检测的能力,使其在药物检测方面具有重大的潜力。通过贵金属和氮化钛之间协同作用,使复合基底具有较高的SERS性能,提供了一种基于SERS技术的药物检测方法。采用电化学沉积及自组装法,制备出贵金属/氮化钛复合薄膜。研究表明,在复合薄膜中存在面心立方晶型TiN、金属单质Au和Ag三种物相;电子显微镜显示平均粒径分别为90和50 nm的金属Au和Ag颗粒均匀分布在TiN薄膜表面;基底的紫外-可见吸收图谱中出现了贵金属金与银纳米颗粒及TiN薄膜三者的特征等离子体共振吸收峰。以该复合薄膜为SERS基底,对烟酸溶液进行拉曼检测。结果显示,贵金属/氮化钛复合薄膜对烟酸具有显著的SERS效应,最低检测浓度为10-5 mol·L-1,对1 033 cm-1处烟酸拉曼信号强度及浓度取对数,发现两者间呈一定线性关系,其R2为0.969,得益于TiN,Au和Ag之间可发生表面等离子体共振引起电磁场增强,以及电荷转移效应。研究还发现,烟酸通过COO-基团垂直吸附在贵金属/氮化钛基底表面;在酸性环境下,烟酸N原子质子化主要以阳离子N+H(Ⅰ)形式存在;在碱性环境时,主要以阴离子COO-(Ⅲ)形式存在。绞股蓝总甙溶液中模拟烟酸非法添加,该复合基底对其最低的拉曼检测浓度是10-5 mol·L-1,为现场快速检测非法添加药物提供了新途径。  相似文献   
6.
刘嘉成  吴超  夏功榆  郑骑林  朱志宏  徐平 《中国物理 B》2022,31(1):14201-014201
We designed a reconfigurable dual-interferometer coupled silicon nitride microring resonator.By tuning the integrated heater on interferometer's arms,the"critical coupling"bandwidth of resonant mode is continuously adjustable whose quality factor varies from 7.9×104 to 1.9×105 with the extinction ratio keeping higher than 25 dB.Also a variety of coupling spanning from"under-coupling"to"over-coupling"were achieved,showing the ability to tune the quality factor from 6.0×103 to 2.3×105.Our design can provide an adjustable filtering method on silicon nitride photonic chip and contribute to optimize the nonlinear process for quantum photonics and all-optical signal processing.  相似文献   
7.
Qiu-Ling Qiu 《中国物理 B》2022,31(4):47103-047103
The strong polarization effect of GaN-based materials is widely used in high-performance devices such as white-light-emitting diodes (white LEDs), high electron mobility transistors (HEMTs), and GaN polarization superjunctions. However, the current researches on the polarization mechanism of GaN-based materials are not sufficient. In this paper, we studied the influence of polarization on electric field and energy band characteristics of Ga-face GaN bulk materials by using a combination of theoretical analysis and semiconductor technology computer-aided design (TCAD) simulation. The self-screening effect in Ga-face bulk GaN under ideal and non-ideal conditions is studied respectively. We believe that the formation of high-density two-dimensional electron gas (2DEG) in GaN is the accumulation of screening charges. We also clarify the source and accumulation of the screening charges caused by the GaN self-screening effect in this paper and aim to guide the design and optimization of high-performance GaN-based devices.  相似文献   
8.
D-木糖为炭源,月桂酸钠为模板剂,硼酸为掺杂剂,通过水热炭化方法制得硼掺杂分级多孔炭球(BPCS)。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附测试、X射线光电子能谱(XPS)、顺磁共振波谱(EPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、X射线粉末衍射(XRD)、热重(TG)分析对样品进行表征。结果表明:月桂酸钠作为介孔造孔剂的同时,通过与D-木糖间的氢键作用使有机-有机自组装过程自发进行并形成窄尺寸分布(2~5 μm)规整炭球;硼酸在水热中催化炭源脱水降解,并以BC3、BCO2和BC2O的形式掺杂在炭球上,掺硼后炭球与水表面接触角降低,润湿性提高。经CO2活化、月桂酸钠高温分解以及胶质炭球的堆积分别产生微孔(0.5~1.2 nm)、介孔(3.14~35.00 nm)和大孔(60~146 nm)并形成分级结构。当硼酸加入量为0.927 5 g时多孔炭球(BPCS-1)的电化学性能最佳,在6 mol·L-1 KOH三电极体系中电流密度为0.5 A·g-1时,比电容达287.12 F·g-1;两电极体系中电流密度为0.5 A·g-1时比电容达151.34 F·g-1,能量密度达5.3 Wh·kg-1;电流密度为5 A·g-1时进行1 000次充放电循环,电容保持率仍达96.43%。  相似文献   
9.
采用简单的水热法合成了六角柱形NaErF_(4)和NaErF_(4)@NaYF_(4)核壳上转换发光材料,利用扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)和荧光光谱(PL)等表征对材料的形貌、结构和上转换发光性能进行了研究。结果表明,纯NaErF_(4)样品为六角柱形,边长和厚度均为1μm左右,样品表面光滑。随着NaYF_(4)壳层的包覆,六角相NaErF_(4)周围出现了大量的立方相NaYF_(4)纳米颗粒,得到了NaErF_(4)@NaYF_(4)核壳结构。荧光光谱表明,通过在六角柱形NaErF_(4)表面包覆NaYF_(4)壳层,可以有效增强上转换发光强度,其中,位于527,543,663 nm处的3个发射峰分别对应于Er^(3+)的^(2)H_(11/2)→^(4)I_(15/2)、^(4)S_(3/2)→^(4)I_(15/2)和^(4)F_(9/2)→^(4)I1_(5/2)能级跃迁。随着壳层中Y∶F比例的增加,立方相NaYF_(4)的晶体衍射峰逐渐增强;同时,对应的NaErF_(4)@NaYF_(4)样品发射光谱中红绿比(R/G)逐渐增大,发光颜色也从绿色、经黄绿色逐渐向黄色过渡,实现了多色发光。  相似文献   
10.
A new chiral probe molecule for mono-alcohols is developed by using 1,2-dihydro-1-hydroxy-2,3,1-benzodiazaborine (DAB) bearing an acridine moiety 1 . In the presence of mono-alcohols, DAB 1 forms borate 2 by boronic ester formation, followed by coordination of the acridine moiety to the boron atom. Borate 2 has a chiral center on the boron atom and works as a stereodynamic circular dichroism (CD) probe molecule for chiral mono-alcohols based on the π–π interaction between the acridine moiety and the carbon–carbon unsaturated moiety on mono-alcohols.  相似文献   
设为首页 | 免责声明 | 关于勤云 | 加入收藏

Copyright©北京勤云科技发展有限公司  京ICP备09084417号