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1.
SAPO-5分子筛的酸性及异构化性能   总被引:12,自引:1,他引:11  
刘国珍  李旸 《分子催化》1999,13(1):49-53
用水热晶化法合成了AlPO4-5和SAPO-5分子筛,借助XRD、IR、吸附吡啶的IR及NH3-TPD等手段对其进行了表征,并通过间二甲苯异构化反应对其催化性能进行了评价.将其催化性能与表征结果相关联得出:B酸中心是间二甲苯异构化的活性中心,SAPO-5的B酸中心多,其间二甲苯异构化的活性(45.8%)和选择性(63.24%)也高.异构化的选择性还与B酸中心的强度有关.  相似文献
2.
改变硅源和晶化时间合成了系列SAPO5分子筛.用原位红外光谱和NH3TPD研究了不同样品的酸碱性,用TGDTA和MASNMR考察了硅源及晶化时间对分子筛模板剂的影响,评价了不同样品对正己烷裂解的催化活性.结果表明,SAPO5分子筛孔道不仅与模板剂的胺基有作用,而且与其甲基也有作用.以硅凝胶为硅源时,在48h内,延长晶化时间可使分子筛中硅含量和强酸中心数目增加,低温下正己烷裂解活性提高;晶化72h时,分子筛的酸性减弱,正己烷裂解活性降低.以正硅酸乙酯为硅源时,延长晶化时间可使SAPO5的酸性增强,正己烷裂解性能提高.  相似文献
3.
模板剂种类、浓度、硅源对SAPO-5分子筛结构性质的影响   总被引:6,自引:1,他引:5  
研究了模板剂种类、浓度及硅源等因素对SAPO5分子筛结构、性质及酸催化性能的影响.结果表明,在合成SAPO5分子筛时,较合适的模板剂为三乙基胺或四乙基氢氧化铵.模板剂对分子筛结构的影响在于其空间效应,对酸性的影响在于其对硅反应性能和骨架硅含量的改变.不同硅源对分子筛骨架中的硅含量和酸性有较大的影响.得到较强酸性SAPO5分子筛催化剂的条件是:采用三乙胺模板剂和正硅酸乙酯.  相似文献
4.
硅源及晶化时间对SAPO-5分子筛结构及性质的影响   总被引:5,自引:1,他引:4  
分别以硅凝胶和正硅酸乙酯为硅源,通过改变晶化时间合成了系列SAPO5分子筛.用XRD,MASNMR和SEM对分子筛的结构和形貌进行了表征.结果表明,以硅凝胶为硅源时,凝胶中的铝有3种面体配位状态.加热晶化很容易使凝胶转化为SAPO5分子筛,合成物的晶形更加规则.在48h内,延长晶化时间有助于硅进入分子筛骨架,使残余的Al2O3·H2O进一步反应,使骨架硅和铝的面体配位环境更加对称;超过48h后,硅开始游离出分子筛骨架,并使部分SAPO5转化为SAPO34.以正硅酸乙酯为硅源时,硅和铝的反应活性均较低,凝胶中AlPO4及Al2O3·H2O的量均比四面体配位铝的量大.只有当晶化时间超过48h时,反应物中Al2O3·H2O才能完全转化.在此反应体系中,延长晶化时间有助于SAPO5的生成,使分子筛骨架硅的取代量更大,晶形更加规则,骨架铝的对称性更好.  相似文献
5.
采用硅溶胶作硅源, 用微波辐射法在酸性条件下(pH=4.5-5.0)合成了SAPO-5分子筛, 利用X射线衍射(XRD), 傅立叶变换红外光谱(FT-IR), 扫描电镜(SEM)和Brunauer-Emmett-Teller (BET)比表面积分析对样品的结晶度、形貌和比表面等进行表征, 考察了晶化原料硅铝比对分子筛结晶度和晶体颗粒长径比(c/a)的影响, 测定了分子筛对甲苯的吸附性能. 结果显示, 采用微波辐射法合成的SAPO-5分子筛, 在硅铝摩尔比为0.50附近生成产物的结晶度最好, 晶体颗粒的长径比最小(约为1.0). 尽管不同硅铝比条件下得到的样品比表面测定结果变化不大, 但对甲苯的吸附实验显示, 在硅铝比为0.50时样品的吸附速率和饱和吸附量均达到了最大值. 这与表征所得的结晶度和长径比的变化一致, 即结晶度好,长径比小的SAPO-5分子筛具有更好的甲苯吸附性能.  相似文献
6.
凝胶中硅含量对SAPO-5分子筛合成及其性能的影响   总被引:3,自引:0,他引:3  
通过改变反应物凝胶中的硅含量,用水热法合成了系列SAPO-5分子筛,并用XRD、SEM和MASNMR分别研究了不同硅含量的分子筛结构和形貌.以正己烷的催化裂解为模型反应,用微反色谱研究了不同硅含量的SAPO-5分子筛的催化性能.结果表明,分子筛骨架中的硅含量随反应物中硅含量的增加而增加;硅开始进入SAPO-5分子筛骨架时,是以取代单个磷原子而进行的;当反应物中硅含量较高时,硅进入分子筛骨架是通过两个硅原子取代一对铝和磷原子,从而在SAPO-5中形成富硅区.硅进入分子筛骨架,虽然未改变分子筛的晶体结构,但改变了分子筛的晶形晶貌.SAPO-5分子筛中存在3种酸中心,即弱酸、中强酸和强酸中心.在正己烷催化裂解中,较低温度时,催化活性中心主要是中强酸中心;当反应温度较高时,弱酸中心也可充当活性中心.在强酸中心上易发生结炭现象.  相似文献
7.
堇青石蜂窝陶瓷载体上SAPO-34分子筛的原位合成   总被引:3,自引:1,他引:2  
运用水热合成技术在孔密度为62cells/cm^2的堇青石蜂窝陶瓷上原位合成了SAPO-34分子筛,并用XRD和SEM等技术对其进行了表征,结果表明,经过一次水热合成,堇青石蜂窝陶瓷载体的表面上可牢固均匀地生长一层厚度约为30μm的SAPO-34分子筛,而相应的载体增重约为15%-25%,改变合成条件还可使堇青石载体上同时生长SAPO-34和SAPO-5分子筛。此外,对SAPO-34分子筛在堇青石载体上的生长机理也作了初步探讨。  相似文献
8.
两阶段晶化合成复合分子筛   总被引:2,自引:0,他引:2       下载免费PDF全文
采用低温与高温相结合的两阶段晶化方式合成了一系列ZSM-5(core)/SAPO-5(shell)双结构分子筛, 研究了合成条件对核壳结构分子筛的形成及性质的影响, 并采用X射线衍射、扫描电镜、X射线能量散射谱、红外光谱及N2静态吸附等手段对样品进行表征. 实验结果表明, 与直接高温晶化相比, 两阶段晶化方式在短晶化时间内合成的复合材料中SAPO-5的结晶度较低, 而合成纯SAPO-5分子筛的结晶度却明显较高; 两阶段晶化的方式能适当促进核壳结构型复合分子筛的形成, 减少SAPO-5的独立生长.  相似文献
9.
SAPO—5分子筛的合成与表征   总被引:1  
SAPO-5分子筛合成所用的模板剂主要是四丙基氢氧化铵、三乙胺和三丙胺等。目前报道较多的是四丙基氢氧化铵和三乙胺。尚未见以三丙胺(Pr_3N)为模板剂在F~-离子存在下合成SAPO-5分子筛的详细报道。此外,对SAPO-5分子筛合成影响因素的研究还不够系统。本文以三丙胺为模板剂,在F~-离子存在下,合成出SAPO-5分子筛,用多种研究手段进行了鉴定,并对影响合成的诸因素进行了研究和讨论。  相似文献
10.
热及水热处理对SAPO-5分子筛结构的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
对合成的SAPO5分子筛进行了高温和水热处理,并用IR,XRD和MASNMR对处理过的分子筛进行了表征.结果表明,短时间的高温焙烧并不破坏分子筛的结构,而使分子筛中的骨架元素P,Al和Si发生重构;长时间的高温焙烧使分子筛的结晶度降低,主要是由于P和Al游离出分子筛的骨架而形成磷酸铝盐.水热处理使分子筛中的Si经历一个转晶和重构过程,在使SAPO5分子筛结构更加完整的同时,未完全结晶的杂质形成了少量的鳞英石颗粒.  相似文献
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