自下而上法制备金-介孔二氧化硅复合纳米管用作还原4-硝基苯酚的催化剂

采用自下而上方法制备了金-介孔二氧化硅复合纳米管,其中金纳米粒子作为催化剂嵌在介孔二氧化硅纳米管管壁内侧。金纳米颗粒的团聚、脱落和晶粒尺寸生长都可以被有效限制,而且催化剂负载量和尺寸大小均可实现简单控制。管壁中的介孔孔道、纳米管末端开口以及一维中空管道可以协同促进反应物扩散,从而提高4-硝基苯酚还原反应活性。循环实验证明这种复合纳米管催化剂具有良好的可重复使用性,而且在反应过程中未出现金纳米粒子脱落或团聚现象。     

由纳米晶前驱体组装有序介孔silicalite-1分子筛

采用两步法将不同尺寸的silicalite-1分子筛纳米晶种通过自组装合成了一系列有序介孔silicalite-1分子筛。首先将强碱性的silicalite-1前驱体分别加热不同时间得到纳米晶种,然后在类似合成SBA-15的强酸性条件下组装成有序的介孔材料。合成条件的剧烈变化阻止了分子筛晶种的继续长大,并在三嵌段共聚物模板的诱导下组装成有序介孔材料。这种“自下而上”的方法制备有序介孔分子筛同时包含微孔和介孔。氮气吸脱附结果表明所制备的介孔分子筛材料均表现了很大的比表面积(730 m2/g以上)。     

原子层沉积：一种多相催化剂“自下而上”气相制备新策略

多相催化剂是极为重要的一类催化剂,在许多重要工业反应中扮演关键角色。然而,传统的湿化学合成手段在很多情况下难以做到对催化剂活性位点的结构、组成以及其周围局部环境的原子级精细调控,继而给优化催化剂性能、理解多相催化机理带来较大的挑战。原子层沉积(ALD)是一种气相催化剂合成技术,其原理是基于两种前驱体蒸汽交替进样并在载体表面上发生分子层面上的“自限制”反应,实现目标材料在载体表面上的精准沉积。利用其分子层面上的“自限制”反应特性,并通过改变沉积周期数、次序和种类等方法可以实现对催化剂活性位结构的原子级精细控制,进而为人们提供了一种催化剂“自下而上”精细可控合成的新策略。在本文中,我们总结了利用ALD方法在负载型单金属和双金属催化剂精细设计方面的进展,讨论了ALD方法在设计高效催化剂方面的特点与优势。特别地,我们总结了利用ALD方法制备单原子和双原子结构金属催化剂的方法与策略。此外,我们总结了利用氧化物可控沉积精准调控金属催化活性中心周围的微环境,从而实现提升催化剂活性、选择性和稳定性的方法。最后我们展望了ALD技术在催化剂制备领域中应用的潜力。     

共价有机框架材料催化剂

共价有机框架材料（covalent organic frameworks, COF）是功能材料领域研究的热点之一。COF具有孔道结构高度有序、孔径可调、比表面积较大、合成方法多样和易于功能化修饰等优点,是一类新兴的多相催化剂。目前,COF催化剂主要设计思路是：基于“自下而上”策略将非金属催化活性中心嵌入材料骨架来构筑本征型COF催化剂,或者以COF为载体,通过后修饰方式负载金属颗粒或离子构建多相催化剂。鉴于COF以上优势,预计COF催化剂在多相催化和手性催化领域中的应用也将取得更大的进展。本文综述了COF催化剂的合成和功能化策略,并展望了COF在多相催化领域中的应用前景。     

石墨烯量子点的制备

作为石墨烯家族的最新一员,石墨烯量子点(GQDs)除了具有石墨烯的优异性能,还因量子限制效应和边界效应而展现出一系列新的特性,因此吸引了化学、物理、材料和生物等各领域科学家的广泛关注。仅近两三年内,关于这种新型零维材料的研究,在实验和理论方面均取得了极大进展。本文主要介绍制备GQDs的两大类方法——自上而下和自下而上的方法。前者包括水热法、电化学法和化学剥离碳纤维法,后者则主要介绍溶液化学法、超声波法和微波法、可控热解多环芳烃法。另外还对一些制备条件较为苛刻的制备方法如电子束刻蚀法和钌催化富勒烯C60开笼法也作了简要介绍,并对GQDs的应用前景进行了展望。     

人造细胞的化学构建及其生物医学应用研究

人造细胞是模拟生物细胞结构,人工构建的与细胞功能相近的微米囊泡。人造细胞的构建主要有两种模式:自上而下模式主要利用生物学方法对生物基因序列进行重新设计,获得具有细胞类似结构功能的人造细胞;自下而上模式主要利用化学方法采用非生命物质构筑简化的细胞结构模型。自下而上化学模式构建的人造细胞大多只包含执行所需功能的最小单元,具有简单的细胞仿生的结构与功能。本文详细综述了人造细胞的构建模式以及化学构建人造细胞的常见类型,包括脂质囊泡、蛋白体囊泡、聚合物囊泡、凝集体液滴和胶体囊泡等,总结了人造细胞在分析传感、细胞结构与功能模拟、生物载体转运、微纳米反应器、疾病诊疗方面的生物医学应用现状。     

会思考的机器人向我们走来

 未来的人工智能并不像好莱坞电影里描写的那样属于巨型计算机,而是属于看似脆弱的机械虫子,它们代表着通向人工智能和机器人的一个崭新领域。例如麻省理工大学人工智能实验室研制的阿蒂拉,体重3.6磅,看起来像一只丑陋的六条腿大蟑螂,包括10台计算机和150个传感器,整天像臭虫一样到处爬,最快可以达到每小时1.5英里,能够成功地避开前面的任何障碍。这是麻省理工大学人工智能实验室研究的成果,代表了一种新的实现方法,称为“自下而上”法---利用在自然界中发现的典型样式来模拟智能;与具有预制程序的机器人不同,它们是真正的自动机,能够做出自己的决定。     

表面合成异质原子掺杂的石墨烯纳米带

超高真空环境下,通过自下而上的方法原子级精确合成石墨烯纳米带是打开石墨烯带隙的重要方法。合理地设计带有异质原子(如硼、氮、氧等)的前驱体分子可以合成异质原子掺杂的石墨烯纳米带。掺杂的异质原子可以显著地调制石墨烯纳米带的电学、磁学等物理化学性质,并且调控的效果与异质原子的种类、位置、密度等密切相关。本文综述了近些年来利用分子束外延方法,在表面上合成异质原子掺杂的石墨烯纳米带的研究进展,同时对掺杂石墨烯纳米带的应用前景进行了展望。     

在云母晶面上应用“自下而上”和“自上而下”两种途径制造胶原蛋白纳米线阵列

以云母晶体的(001)晶面为基质,以天然Ⅰ型鼠尾胶原蛋白单体溶液为原料,分别考察了蛋白单体受基质规导进行"自下而上"的自组装过程,以及原子力显微镜探针对吸附在基质表面的蛋白膜层进行"自上而下"加工过程:(1)两种制备途径均能加工出结构精确可控的胶原蛋白纳米线阵列;(2)"自下而上"制备途径利用了蛋白单体和基质晶体在界面上互相识别并规范的"反相生物矿化"原理;(3)"自上而下"的加工利用了原子力显微镜接触模式下探针的"分子扫帚"机理。     

在云母晶面上应用“自下而上”和“自上而下”两种途径制造胶原蛋白纳米线阵列

以云母晶体的（001）晶面为基质,以天然Ⅰ型鼠尾胶原蛋白单体溶液为原料,分别考察了蛋白单体受基质规导进行“自下而上”的自组装过程,以及原子力显微镜探针对吸附在基质表面的蛋白膜层进行“自上而下”加工过程：（1） 两种制备途径均能 加工出结构精确可控的胶原蛋白纳米线阵列;（2） “自下而上”制备途径利用了蛋白单体和基质晶体在界面上互相识别并规范的“反相生物矿化”原理;（3） “自上而下”的加工利用了原子力显微镜接触模式下探针的“分子扫帚”机理。