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1.
《低温与超导》2021,49(4):91-96
在冷链市场需求日益增长的背景下,针对目前冷链物流中食品安全保障较低的问题,研发出一种自冷却式吸附冷藏容器,该容器具有制冷时无能源驱动,结构简单,绿色环保,可反复循环使用的特点。性能实验结果表明:对容器进行2 h、300℃的加热脱附再生后,在吸附制冷实验时,经过1 h 32 min的制冷时间,能将10 L水的温度从25℃降到2.34℃,且能维持水温在10℃以下超过20 h。  相似文献   
2.
采用离子交换法,通过不同制备条件制备Fe-beta分子筛,并探讨不同制备条件对催化剂活性位点和NH3-SCR活性的影响。通过UV-Vis分析,将不同位置的吸收峰归属于不同的铁活性位点,300nm以下的高能谱区可以归属于孤立的Fe3+位点,300nm-400nm间归属于低聚的FexOy簇,而400nm以上为Fe2O3大颗粒聚合物。对比不同催化剂的SCR活性发现,孤立的Fe3+和低聚态的Fe3+是主要的活性位点,这两种物种的所占比例高低直接影响了催化剂的活性。而大尺度的Fe2O3为非活性位点,因尽量控制并降低其所占比例。另外低聚态的Fe3+所占比例越高,N2O的生成量越高,N2的选择性越差。因此,在制备过程中,除了控制大尺度的Fe2O3的含量,同时要尽量降低低聚态的Fe3+的含量,以增加N2的选择性。采用离子交换法制备Fe-beta催化剂,pH、交换温度、前驱体种类、硅铝比、煅烧条件等制备条件会对Fe-beta的活性位点造成影响,从而导致活性差异。根据实际应用需求,调控制备条件,可有效控制活性物种的分布,制备具有高效NH3-SCR活性的铁基分子筛催化剂。  相似文献   
3.
Lithium (Li)-based batteries are the dominant energy source for consumer electronics, grid storage, and electrified transportation. However, the development of batteries based on graphite anodes is hindered by their limited energy density. With its ultrahigh theoretical capacity (3860 mAh∙g−1), low redox potential (−3.04 V), and satisfactorily low density (0.54 g∙cm−3), Li metal is the most promising anode for next-generation high-energy-density batteries. Unfortunately, the limited cycling life and safety issues raised by dendrite growth, unstable solid electrolyte interphase, and "dead Li" have inhibited their practical use. An effective strategy is to develop a suitable lithiophilic matrix for regulating initial Li nucleation behavior and controlling subsequent Li growth. Herein, single-atom cobalt coordinated to oxygen sites on graphene (Co-O-G SA) is demonstrated as a Li plating substrate to efficiently regulate Li metal nucleation and growth. Owing to its dense and more uniform lithiophilic sites than single-atom cobalt coordinated to nitrogen sites on graphene (Co-N-G SA), high electronic conductivity, and high specific surface area (519 m2∙g−1), Co-O-G SA could significantly reduce the local current density and promote the reversibility of Li plating and stripping. As a result, the Co-O-G SA based Li anodes exhibited a high Coulombic efficiency of 99.9% at a current density of 1 mA∙cm−2 with a capacity of 1 mAh∙cm−2, and excellent rate capability (high current density of 8 mA∙cm−2). Even at a high plating capacity of 6 mAh∙cm−2, the Co-O-G SA electrode could stably cycle for an ultralong lifespan of 1300 h. In the symmetric battery, the Co-O-G SA based Li anode (Co-O-G SA/Li) possessed a stable voltage profile of 18 mV for 780 h at 1 mA∙cm−2, and even at a high current density of 3 mA∙cm−2, its overpotential maintained a small hysteresis of approximately 24 mV for > 550 h. Density functional theory calculations showed that the surface of Co-O-G SA had a stronger interaction with Li atoms with a larger binding energy, −3.1 eV, than that of Co-N-G SA (−2.5 eV), leading to a uniform distribution of metallic Li on the Co-O-G SA surface. More importantly, when matched with a sulfur cathode, the resulting Co-O-G SA/lithium sulfur full batteries exhibited a high capacity of 1002 mAh∙g−1, improved kinetics with a small polarization of 191 mV, and an ultralow capacity decay rate of 0.036% per cycle for 1000 cycles at 0.5C (1C = 1675 mA∙g−1) with a steady Coulombic efficiency of nearly 100%. Therefore, this work provides novel insights into the coordination environment of single atoms for the chemistry of Li metal anodes for high-energy-density batteries.  相似文献   
4.
洪东阳  周劲松  周启昕 《应用化学》2019,36(10):1194-1201
H2S是煤气中的含硫成分,活性炭能否催化氧化煤气中的H2S形成活性硫,以促进H2S和Hg0的协同脱除是值得研究的。 本文首先通过程序升温脱附和热力学分析了低温情况下H2S对活性炭脱除Hg0的影响。 在较低吸附温度130 ℃下,H2S不仅不能作为硫源,还使活性炭对Hg0的吸附显著减弱,这主要是由于H2S对活性炭表面的吸附氧的消耗以及H2S对含氧官能团的氧的取代反应造成的。 在此基础上,进一步研究了高温下H2S对活性炭的影响,高温也不能使活性炭有效渗入单质硫。 所以无论低温还是高温情况下,利用H2S作为硫源使Hg0以HgS的形式脱除并不是活性炭脱汞的可行手段。 本文揭示了较宽的温度范围内H2S对单纯的活性炭脱除Hg0的影响机理,能为用于煤气脱汞的活性炭的设计以及作为负载时机理研究提供支持作用。  相似文献   
5.
单碱基错配的识别和稳定性差异在核酸多态性研究中至关重要。在同一电化学传感器平台上,采用电化学发光(ECL)和电化学阻抗(EIS)2种技术,协同研究DNA链中不同类型和不同位点的单碱基错配识别和稳定性差异。电极表面具有茎环构象的探针DNA与完全互补DNA、不同类型或不同位点单碱基错配DNA杂交前后的ECL和EIS信号强度变化有显著差异。信号强度变化可揭示单碱基错配识别的稳定性。结果表明,DNA链中心位点的C-A单碱基错配稳定性低于链两端的,靠近键合电极表面双链链端的C-A单碱基错配稳定性低于非键合电极表面双链链端的,同一中心位点C-X碱基对的稳定性顺序为C-G?C-T>C-A≥C-C。研究结果可为核酸多态性研究提供参考。  相似文献   
6.
朱忠猛  杨卓然  蒋晗 《力学学报》2021,53(7):1807-1828
软材料已经在软机器人、生物医学及柔性电子等各个领域得到广泛的应用. 实际应用中, 软材料多需要粘附于不同类型的基底上, 与之共同组成工程构件进而实现特定的功能, 粘接界面性能对构件的结构完整性与功能可靠性起着关键性作用. 本文对目前软材料粘接结构界面破坏行为方面的研究进行了系统总结. 首先通过与传统粘接结构的对比, 指出了“软界面”与“软基体”两种软材料粘接结构界面破坏行为的独特性及其物理本质. 接着分别总结了“软界面”与“软基体”两种粘接结构界面破坏行为的实验表征方面的研究成果, 对界面及基体黏弹性耗散对界面破坏机理的影响分别进行了分析. 然后从理论角度, 介绍了针对两种软材料粘接结构界面破坏行为的理论分析方法, 并对已建立的相关理论模型进行了总结. 之后以内聚力模型方法为基础, 介绍了软材料粘接结构界面破坏行为数值模拟方面的相关研究进展. 最后基于已有的研究成果, 提出了目前研究所面临的挑战, 并对可能的软材料粘接结构界面破坏的未来研究方向进行了讨论和展望.   相似文献   
7.
杨育梅  李志鹏 《力学学报》2021,53(5):1345-1354
高温超导带材因其高载流z能力、低交流损耗等优点, 在超导领域得到了广泛的关注, 然而在带材的应用中出现的力学问题严重阻碍了其应用. 基于此, 本文分析了受外部磁场激励YBCO高温超导带材在超导层局部脱黏后的电磁力学响应. 基于超导临界态Bean模型和弹性力学平面应变方法, 给出了超导薄膜内正应力与基底界面处切应力相关联的控制方程, 基于数值方法研究了超导薄膜内的正应力及基底界面处的切应力随外部磁场的变化规律. 结果显示: 在脱黏区域附近, 超导薄膜内的正应力和基底$\!-\!$薄膜界面处的切应力急剧增大, 该正应力及切应力极易引起超导层的进一步脱黏. 同时, 剪切应力在结构边缘处出现极值. 基底材料的属性, 特别是杨氏模量对结构内的应力影响显著, 在软基底材料结构中, 超导薄膜内将出现较大的正应力, 而基底材料较硬时, 在基底$\!-\!$薄膜界面处将出现较大的剪切应力, 这些因素均会引起超导涂层结构的力学及电学性能的退化. 本文研究可望为超导带材的加工制备及脱黏的处理提供一定的理论指引.   相似文献   
8.
载脂蛋白B mRNA催化编辑蛋白APOBEC3(简称为A3)是细胞内逆转录转座子防御系统中一类家族蛋白,它通过对底物单链DNA和RNA中胞嘧啶的脱氨基化在人类的健康和疾病中发挥多种多样的作用.部分人源A3家族蛋白通过对病毒基因组中的胞嘧啶脱氨基化产生尿嘧啶,使逆转录病毒人类免疫缺陷病毒(HIV-1)基因组发生G→A碱基突变,致使HIV-1基因组不能执行正常的功能而抑制HIV-1病毒复制.作为反保护措施,HIV-1病毒利用自身的Vif蛋白(viral infectivity factor)结合人源A3蛋白,通过泛素化标记使A3蛋白降解,从而保证病毒感染.为更好理解A3蛋白催化胞嘧啶脱氨基化机制及抗病毒机制,综述了A3家族蛋白结构、它们对DNA或者RNA进行脱氨基化反应特点和它们与核酸复合物结构的研究进展,对A3家族蛋白参与脱氨基化反应的关键残基如何与核酸碱基相互作用等作了简单概括,相互作用的共同特征进行简要总结,对后期如何利用冷冻电镜技术开展全长A3蛋白相关工作做了展望.本文也部分讨论了A3蛋白如何与Vif相互作用,因此本综述对针对这些相互作用合理设计抗病毒药物有一定帮助.  相似文献   
9.
本文利用266 nm波长的激光及程序升温脱附的方法研究了甲醇在ZnO(0001)表面的光催化反应. TPD结果显示部分的CH3OH以分子的形式吸附在ZnO(0001)表面,而另外一部分在表面发生了解离. 实验过程中探测到H2,CH3·,H2O,CO,CH2O,CO2和CH3OH这些热反应产物. 紫外激光照射实验结果表明光照可以促进CH3OH/CH3O·解离形成CH2O,在程序升温或光照的过程中它又可以转变为HCOO-. CH2OHZn与OHad反应在Zn位点上形成H2O分子. 升温或光照都能促进CH3O·转变为CH3·. 该研究对CH3OH在ZnO(0001)表面的光催化反应机理提供了一个新的见解.  相似文献   
10.
杨丹  祝艳 《催化学报》2021,42(2):245-250,后插1-后插5
近年来,由有机配体保护的原子精确金属团簇在合成方面已取得了重要进展,其独特的原子结构对一些化学反应产生独特的催化效果.原子精确的团簇催化剂明显不同于纳米颗粒催化剂和单原子催化剂,是一种关联均相和多相的、原子数目确定、尺寸均一、结构精确的新型催化剂.从原子尺度上精确构筑团簇催化剂,探究亚纳米尺度的微观结构对催化性能的影响,为常规催化剂所未能解决的关键科学问题提供解决的机会,为在分子尺度上揭示催化作用机制以及准确关联催化剂结构与催化性能提供新的研究体系,具有重要的科学研究意义.本文设计和使用了三种结构精确的金团簇催化剂,即Au25(PPh3)10(SC2H4Ph)5Cl2,Au38(SC2H4Ph)24和Au25(SC2H4Ph)18,分别由二十面体结构的Au13单元通过中心顶点融合、面融合、体相融合形成的(简写为Auvf、Auff和Aubf),详细研究了这三个金团簇催化剂在二十面体Au13单元的结构融合过程中,其催化活性的演变规律.在催化吡咯烷与O2反应制备γ-丁内酰胺反应中,金团簇催化剂的催化活性顺序为Aubf>Auff>Auvf,表明这三个金团簇中Au13单元的结构随着点、面、体的融合,其催化活性随之增加.同时研究发现,对于同一个Au团簇催化剂,其表面硫醇配体的烷基链越短,其催化活性越高,这主要是由于短链硫醇分子的空间位阻较小,吡咯烷分子更容易进入催化剂的金表面,接触到活性位点,进行催化反应.实验表明,三个团簇金原子均带正电荷,正价金物种可能是催化吡咯烷与O2反应的催化活化物种.研究发现,Aubf团簇表面的活性位数目高于Auff和Auvf团簇的,因此Aubf的催化活性最高;同时,团簇表面配体的烷基链越短,其表面活性位数目也越多,这也进一步解释了表面硫醇配体的烷基链越短,其相应的金团簇催化剂的催化活性越高的原因.吡咯烷与O2在金团簇上反应的可能路径为O2在Au活性位上裂解的O原子和吡咯烷β-H转移至Au活性位的β-H反应脱水后形成亚胺,亚胺经过水解进一步氧化得到产物.这项研究将为在原子层次上调变金属团簇催化剂的结构进而改变其催化性能提供新的思路,对精准设计和构筑高效催化剂具有一定的科学指导意义.  相似文献   
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