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1.
以廉价的椰壳为原料制备了高比表面积的多孔碳材料,然后在密闭的反应釜中以硝酸蒸汽对多孔碳材料进行了后处理,制备了亲水性更好的多孔碳材料。采用扫描透射电子显微镜(TEM)、物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和接触角测试对材料的微观形貌、孔道结构、组成和亲水性进行了表征,探究了不同温度下硝酸蒸汽对多孔碳材料的形貌、结构的影响,并采用循环伏安法、恒电流充放电法和交流阻抗法考察了多孔碳材料的超级电容性能。结果表明,经过硝酸蒸汽处理后的多孔碳材料的比表面积和孔体积均有所降低,且随着处理温度的升高,降低得更加明显,而亲水性却越来越好。电化学测试结果表明,经过100℃硝酸蒸汽处理的多孔碳材料(CSC-100)具有最佳的超级电容性能。在以6 mol·L-1 KOH为电解液的三电极体系中,当电流密度为0.5 A·g-1时CSC-100的比电容可达452.9 F·g-1,而未经硝酸蒸汽处理的多孔碳材料(CSC)的比电容仅为350.4 F·g-1。电容贡献分析表明CSC-100良好的亲水性和表面官能团不仅提高了双电层电容,也提高了赝电容。  相似文献   
2.
沈荣晨  郝磊  陈晴  郑巧清  张鹏  李鑫 《物理化学学报》2022,38(7):2110014-41
随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h-1·g-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h-1·g-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h-1·g-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。  相似文献   
3.
建立了一种96微孔板装填聚吡咯纳米纤维固相萃取小鼠粪便中的短链脂肪酸的气相色谱测定法,解决了因采用水基质提取短链脂肪酸后直接进样分析而导致的气相色谱柱使用寿命缩短的问题。采用静电纺丝技术及原位化学聚合法制备聚吡咯纳米纤维,将其装填入96微孔板插管,提取小鼠粪便样本中的短链脂肪酸,有机相洗脱后采用气相色谱法测定样本中的短链脂肪酸含量。结果表明,6种短链脂肪酸在10~500μg/mL范围内线性关系良好,加标回收率在92.5%~128.3%之间。采用聚吡咯纳米纤维固相萃取,可有效提取粪便样本中的短链脂肪酸成分,并将水基质样本转换为有机相基质,有利于目标物信号检出,延长气相色谱柱的使用寿命。  相似文献   
4.
随着人们环保意识的逐渐增强,对可能存在污染或破坏环境且造成资源浪费的生产活动以及设备的更新升级提出了新的更高的要求. 对于介质润滑领域,尤其是应用广泛且节能环保的水润滑领域,相比传统的润滑油,水作为润滑剂除了安全性高和具有冷却作用外,最大特点就是绿色环保、节约资源且成本低廉. 但是,纯水本身具有一些不足之处,比如黏度低、耐极压能力差、承载和润滑性能差等,导致纯水不适合直接作为润滑剂,这在很大程度上限制了涉及水润滑相关产业的发展. 基于此,在本文中以柠檬酸和尿素为原料,采用一步水热法合成了羽状氮化碳材料. 此方法的特点在于可将氮化碳原位分散于水中,制成水基润滑剂,既实现了溶质的均匀分散和有效抑制团聚,同时可以制备微米级分布的水溶性氮化碳材料. 将其作为水润滑剂,利用环-块摩擦磨损试验机,以逐滴滴加的方式考察了不同质量分数羽状氮化碳对环氧树脂-不锈钢配副在苛刻边界润滑条件下的摩擦学性能. 材料的微观形貌表征结果表明:体相氮化碳在水热条件下直接发生了层间剥离,生成了层间结构蓬松的羽状结构材料. 由于水热条件下的高温和高压环境,导致其层间结合强度显著降低. 同时,蓬松的层间结构有利于氮化碳材料在摩擦过程中向界面转移,在界面形成薄而连续的转移膜. 界面转移物质的拉曼分析结果表明:相较于单纯去离子水,以羽状氮化碳为水润滑剂时,金属对偶表面转移的含碳物质的有序化程度显著提高,而且有序化程度随着水润滑剂中氮化碳含量的增加而逐步提高,间接表明氮化碳材料在界面形成了结构有序的转移膜. 而且氮化碳基转移膜的承载能力和润滑性能俱佳,它可有效保护环氧树脂(EP)-不锈钢配副,避免单纯去离子水润滑时因其承载和润滑性能差导致EP严重磨损的发生. 纯去离子水作为润滑剂时,配副的摩擦系数和EP磨损量分别为0.56和2.92×10?4 mm3/(N·m). 而逐滴添加质量分数20%的羽状氮化碳水润滑剂,上述配副的摩擦系数和EP磨损量分别下降了71.4%和78.1%. 原位水基羽状氮化碳作为一种新型绿色环保水润滑剂,在聚合物-金属配副的润滑设计和使用寿命延长方面具有一定的研究价值和应用潜力.   相似文献   
5.
甲氧基多溴联苯醚(methoxypolybrominated diphenyl ethers, MeO-PBDEs)广泛存在于生物体和海洋环境。以象山海域的生物体和沉积物为样本,采用固相萃取净化-气相色谱-负化学源质谱法,检测了6种MeO-PBDEs,结果显示,当目标分析物浓度为0.1~20.0 μg?L-1时,线性关系良好(R2>0.999),检出限为0.13~0.22 μg?kg-1,定量限为0.42~0.72 μg?kg-1,实际样品的平均回收率为71.2%~116.2%。MeO-PBDEs的分布状况调查结果显示,藻类样品中仅检出6-MeO-BDE-47,且浓度较低,其他生物体中检出3种MeO-PBDEs,检出率为31.3%,浓度为0.21~2.72 μg?kg-1。沉积物中无MeO-PBDEs被检出。  相似文献   
6.
随着核酸自组装领域的飞速发展,除了作为遗传信息的载体外,核酸成为了一种具有高操作自由度和无限可能性的功能材料.基于核酸自组装原理的DNA纳米技术凭借其强大的可编辑性已经广泛应用于生物传感、纳米材料工程、医学诊疗以及分子计算机等领域.纳米孔作为一种新兴的单分子分析技术具有高分辨、高通量、免标记等特点,近年来在基因测序、分子物理化学性质分析等领域展示出了极大的应用潜力.作为一种新型高分辨表征技术,纳米孔已经在DNA纳米技术研究中崭露头角,被用于原位追踪和分析核酸分子的自组装行为.另一方面,DNA纳米技术也为纳米孔传感所面临的技术瓶颈提供了更多样化的解决思路,如借助功能核酸(Aptamer或DNAzyme)和无酶扩增核酸分子线路实现纳米孔对待测物的特异性增敏检测.本专论旨在通过对近期纳米孔技术与核酸自组装的跨领域研究成果进行系统性回顾,总结并展望纳米孔传感领域内核酸自组装的研究进展,以期为单分子生物分析、信息检索、基因分型和临床诊断等领域提供新思路和新方法.  相似文献   
7.
吴润龙  李祝军  丁航 《力学学报》2022,54(11):2958-2969
采用三维守恒清晰界面数值方法, 研究平面激波冲击并排液滴的动力学过程. 研究的焦点在于激波接触液滴后的复杂波系结构生成, 以及并排液滴相互耦合作用诱导的单个液滴非对称界面演化. 首先, 分析并排液滴之间界面通道内的波系结构发展, 发现在冲击初期由于反射激波相交而形成新的反射激波以及马赫杆; 这些流动现象与液滴另外一侧 (非通道侧) 由激波反射所形成的弯曲波阵面截然不同, 而且所导致的液滴横向两侧流场差异是中后期冲击过程液滴两侧界面非对称演化的主要原因. 其次, 研究冲击中期时, 特别是入射激波已运动至液滴下游并远离并排液滴, 界面形态的演化过程和规律, 揭示通道下游出口处由于气流膨胀导致的界面闭合、以及随后气流阻塞导致的界面破碎等新的流动现象. 最后, 研究液滴间距对并排液滴相互作用的影响规律, 发现液滴间距大小与通道内压力峰值具有明显的关联关系. 研究表明, 更小的液滴间距不仅带来更大的压力峰值, 而且使得峰值出现的时间更早.   相似文献   
8.
清华大学喷雾燃烧与推进实验室长期专注于极高速、强可压和高瞬变等极端条件下的两相流和反应流前沿科学问题,并致力于应用基础研究成果解决航空航天动力与推进系统的关键技术难题。综述了实验室近些年在极端条件下两相流动和含化学反应流动物理机理、数理模型与数值算法等方面的研究进展。首先,介绍了实验室发展的耦合高瞬变相变过程的强可压缩气液两相界面流的数理模型和高精度数值方法,以及针对激波受气液(曲)界面约束情况下,描述非定常激波透射/反射(如波角、波强等物理量关系)的激波动力学分析方法。其次,基于上述模型、算法与分析方法,实验室研究了激波液滴相互作用、高速液滴撞击壁面等一系列问题,解析了上述高瞬变过程中复杂波系与界面的时空演化过程。以被激波或壁面冲击的液滴内流体空化初生为例,揭示了曲界面汇聚膨胀波诱导流体空化的机理,推导了预测空化初生位置的理论公式。最后,介绍了面向发动机燃烧室内的强可压缩两相喷雾反应流动,实验室开发了基于Euler-Lagrange框架的高性能数值仿真软件TURFsim,并成功用于真实复杂几何结构的航空发动机燃烧室和超声速燃烧室的数值模拟。以典型的超声速混合层流动数值模拟为例,总结了斜激波增强混合层混合特性的规律及其物理机理,获得了极限条件火核生成及火焰的传播模式与机理,详细分析了液雾弥散与蒸发、小激波和局部爆震波的时空演化特性,提出使用"第三Damk?hler数Da"定量表征燃烧模式,应用该无量纲参数成功进行了局部准等容燃烧过程的辨识与演化分析。上述研究结果对于航空航天发动机燃烧室复杂物理过程的理解及工程设计具有重要价值。   相似文献   
9.
本研究运用第一性原理计算方法,系统地研究了无序碳单层材料不同位点的电子结构及其析氢性能.计算结果显示无序结构中的C-C键相比于石墨烯中的C-C键在26.7%的范围内有不同程度的拉伸或压缩,使得C原子电荷在-0.17~+0.16个电子范围内变化,导致部分C原子电子局域化.电子的局域化增强了C原子的化学活性,从而表现出了较强的吸附性能.我们发现H原子与C原子的键合及析氢性能与C原子间的键角相关.对于三配位的碳原子,其中三个价电子通过sp~2杂化轨道与最邻近的碳原子结合形成较强的共价键,而余下的一个pz轨道电子可以与H原子在垂直于原子层的方向形成较弱的化学键.无序结构可以打破三个sp~2杂化轨道的对称性,进而影响pz轨道与氢的成键.本研究在一定程度上揭示了单层无序碳材料结构-性能的构效关系,为实验上设计特定性能的无序碳功能材料提供理论指导.  相似文献   
10.
该文在QuEChERS方法的基础上采用固相分散萃取样品处理一体机(Sio-dSPE)对样品进行前处理,结合气相色谱-静电场轨道阱高分辨质谱法(GC-Orbitrap MS)对农产品中多农药残留进行筛查和确证.对Sio-dSPE前处理方法中盐析剂和除水剂的种类、净化剂的种类与用量、基质效应等进行考察.在最优条件下,采用GC-Orbitrap MS对农产品中222种农药残留进行检测,线性范围为1~200μg/L,在莴苣、大米和茶叶中的定量下限分别为0.5~5μg/kg、1~10μg/kg、2.5~25μg/kg.在上述3种基质中分别进行10、20、50μg/kg浓度水平的加标回收实验,测得回收率分别为70.5%~121%、70.2%~119%、65.2%~125%,相对标准偏差(RSD)分别不大于11%、10%、12%.该方法具有样品处理简单、分析时间短、净化效果好等优点,适用于农产品中多农药残留的快速筛查与定量.  相似文献   
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