利用沉积物和水体的环境DNA检测鱼类物种多样性的差异

环境DNA(environmental DNA,eDNA)调查因其敏感且能提供高分辨率的群落组成数据,正越来越多地被用于生物多样性的监测。但环境DNA研究评估不同的环境样本类型如何影响物种的可检测性仍然很少。在此,我们利用线粒体细胞色素b基因的环境DNA宏条形码比较了鄱阳湖中沉积物和水体的鱼类群落组成。结果显示:沉积物样本注释到6目10科18种,水体样本中注释到5目7科13种。沉积物和水体环境DNA共同注释到8种鱼类(32%)。本研究注释到的鱼以鲤科鱼类居多,且以小型、湖泊定居型、杂食性鱼类为主。沉积物样本中检测到的鱼类的多样性高于水体中的。鱼类环境DNA有垂直分布差异。本研究得出结论,在进行环境DNA调查时需要仔细考虑环境样本类型。建议在使用环境DNA进行鱼类资源研究时,取样策略采取沉积物样本和水体样本相结合将会更有意义。     

二氧化铈促进钴氧化物表面氧化一氧化碳的原位表征研究

CO氧化由其广泛的应用而成为催化领域中研究的重要反应,Co_3O_4催化剂具有价格低廉、催化活性高等优点而引起研究者的关注,其中,催化剂的结构、表面特性及反应机理等是研究的重点.催化剂的原位研究对观察相变过程,理解相应的表面化学反应和反应机理起着重要的作用.本文采用煅烧法制备了Ce O_2掺杂的Co_3O_4,并对其催化CO氧化反应性能进行了研究.通过扫描电镜、高分辨率透射电镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱对催化剂的微观结构和形态进行了表征.通过原位X射线衍射(原位XRD)和原位漫反射红外傅立叶变换光谱(原位DRIFTS)表征了Ce O_2掺杂Co_3O_4对CO氧化的效果.原位XRD测试是在氢气气氛中进行,借以评估催化剂的氧化还原特性.结果表明,由于Ce O_2的补氧能力,CeO_2掺杂可以提高Co~(2+)的还原能力,并促进了Co~(3+)-Co~(2+)-Co~(3+)循环.采用原位DRIFTS对CeO_2改性的Co_3O_4表面吸附的碳酸盐物种进行了探究.结果表明,吸附碳酸盐物种的CeO_2掺杂Co_3O_4催化剂的红外峰与纯Co_3O_4相比有所不同.CeO_2掺杂的Co_3O_4上吸附的碳酸盐物种较为活泼,其与催化剂表面的结合作用力比较弱,不会覆盖催化剂表面的活性位点,能有效抑制催化剂的失活.本文揭示了CeO_2掺杂Co_3O_4促进CO氧化的机理,为设计高效氧化CO的催化剂提供了理论支持.原位XRD的结果表明,由于CeO_2的补氧能力,引入CeO_2可以显著提高Co~(2+)的稳定性.换句话说,它可以通过降低Co~(2+)的氧化能力来提高Co~(2+)的还原能力,有利于促进Co~(3+)-Co~(2+)-Co~(3+)循环的稳定性,从而使Co~(2+)更容易转化为Co~(3+).原位DRIFTS表明,在某种程度上,吸附在CeO_2-Co_3O_4表面的碳酸盐物种呈游离态,与催化剂表面的结合作用力较弱.这种类型的碳酸盐更活泼,而且不会像那些强作用在催化剂表面的碳酸盐物种那样使表面钝化.CeO_2-Co_3O_4与Co_3O_4的表面吸附的碳酸盐物种的差异是由于引入的CeO_2对氧化钴表面进行修饰改性的结果.在高温和N_2气氛下进行预处理后,CeO_2表面变得光洁且形成了一些氧空位,其特殊的储氧能力通过弱吸附氧使其表面更加活泼.这些结果证实,经过CeO_2的修饰后,氧化钴表面更加活泼,且更适合CO氧化反应的发生.     

WO_3(001)表面活性氧物种的理论研究

采用第一性原理结合周期性平板模型的方法,对O_2在完整和缺陷WO_3(001)表面的吸附行为进行了研究.结果表明:WO_3(001)完整表面上吸附态的O_2不易成为表面氧化反应的活性氧物种,当吸附质与表面作用时,将优先与表面晶格氧(O_t)成键,进而形成表面缺陷态,体系呈现金属性,电导率增大.比较O_2在缺陷表面上各吸附构型的吸附能发现,O_2的吸附倾向于发生在缺陷位置(W_v)上,且表现为氧气分子中的两个氧原子均与缺陷位W_v作用,形成新的活性氧物种(O_2~-);吸附后表面被氧化,电导率降低.     

GaN单晶衬底上同质外延界面杂质的研究

氮化镓单晶衬底上的同质外延具有显著的优势,但是二次生长界面上的杂质聚集一直是困扰同质外延广泛应用的难题,特别是对电子器件会带来沟道效应,对激光器应用会影响谐振腔中的光场分布。本文通过金属有机化合物化学气相沉积(MOCVD)生长的原位处理,实现了界面杂质聚集的有效抑制。研究发现,界面上的主要杂质是C、H、O和Si,其中C、H、O可以通过原位热清洗去除;界面Si聚集的问题主要是由衬底外延片保存过程中暴露空气带来的,其次是氮化镓衬底中Si背底浓度,在外延过程中,生长载气对氮化镓单晶衬底不稳定的N面造成刻蚀,释放的杂质元素会对二次生长界面产生影响,本文较系统地阐明了界面杂质的形成机制,并提出了解决方案。     

超额光谱及其研究进展

超额光谱是借助于热力学中超额函数的概念提出的,是经典热力学函数的补充,它可以提供丰富的分子间相互作用的信息。本文首先介绍了超额光谱的概念和测定方法。然后介绍了超额光谱的用途:提高谱图的表观分辨率、判断体系的非理想性、判断分子间选择性相互作用的优先性、判断二态性以及稳定缔合体的存在和提供分子电荷分布的信息等。其后介绍了超额光谱方法学的若干新进展:超额拉曼光谱、超额偏摩尔红外光谱和固体假二元超额光谱。最后,介绍了超额光谱在几个方面的最新应用:离子液体和分子溶剂体系中的氢键、苯衍生物和二甲基亚砜(DMSO)中的卤键、无机阴阳离子和水的相互作用。综上,超额光谱可以帮助我们得到更加丰富的分子间相互作用的信息,为该领域的研究打开了一扇新窗户。     

黑火药成分分析及来源推断的研究进展北大核心CSCD

黑火药是爆炸案件中最常见的炸药之一,其检验对于打击犯罪有重要意义。尽管黑火药的检验方法已相对成熟,但仍面临诸多挑战,如微量黑火药爆炸残留物的高灵敏度检验,以及黑火药的来源推断等。基于黑火药的成分组成、生产工艺,围绕爆炸前后的黑火药成分分析以及来源推断这两个检验目的,系统总结了黑火药中的分子(KNO_(3)、硫磺、木炭等)、离子(K^(+)、NO_(3)^(-)、S^(2-)等)以及元素(氮、氧、碳等)的检验方法,包括传统检验法、光谱法、色谱法、质谱法等,并对黑火药检验中存在的问题以及未来可能的研究方向进行了探讨,旨在为黑火药的研究和案件侦办提供参考(引用文献40篇)。     

可见光诱导的钯催化Heck反应

Heck反应作为构建C—C键最为强大和实用的合成工具之一,经过数十年的发展已逐渐趋于成熟,并在各种功能分子的合成中获得了极为广泛的应用.近年来,随着光催化的兴起,可见光诱导的钯催化Heck反应也随之快速发展起来.作为一种新颖的C—C键构建策略,可见光诱导的Heck反应极大地扩展了底物的适用范围,包括亲核试剂和亲电试剂.同时,这种由激发态钯络合物引发,机理上涉及杂化的自由基-PdⅠ物种的特殊反应路径也使得可见光诱导的钯催化Heck反应表现出条件温和、官能团兼容性好以及转化多样性等特点,是对经典Heck反应的极大补充,在功能分子的合成以及复杂化合物的后期修饰等方面极具应用潜力.根据反应亲核/亲电试剂种类,以及串联反应类型,对可见光诱导的Heck反应进行归类和总结,并对部分反应机理进行了简要阐述.     

超氧负离子在生物发光中的作用

活性氧物种和超氧负离子是生物体内的重要物质,本文通过超氧负离子在生物发光反应中的作用,针对几种不同的典型生物发光体系,综述了超氧负离子参与发光反应的相关理论和实验研究进展.     

不同Ce/Mn摩尔比对CeO_2-MnO_x催化剂低温NH_3选择性催化还原NO的影响

以高锰酸钾和硝酸锰为锰源,采用改进的共沉淀法制备了不同Ce/Mn摩尔比的Ce O2-Mn Ox催化剂.以NH3为还原剂,考察了催化剂低温(小于150℃)NH3选择性催化还原NO的性能.并采用XRD,BET,H2-TPR,NH3-TPD和XPS等手段对催化剂的物理化学性质进行表征.结果表明,Ce O2-Mn Ox催化剂在50~150℃温度区间内表现出了良好的催化活性.引入适量的Ce可以有效地改变催化剂的晶粒大小,增强其氧化还原能力;而Mn的加入,促进了其低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比为1∶3时(C1M3),低温活性最佳,在82~150℃温度区间内NO去除率达到90%以上,这主要是由于C1M3催化剂有较高含量的表面吸附氧、大量的弱酸性位点、良好的氧化还原性能以及表面较高含量的Mn4+物种.     

西北太平洋表层沉积物地球化学特征及其物源指示意义

为深入了解西北太平洋表层沉积物地球化学特征及物质来源，对大洋40航次在西北太平洋马尔库斯-威克海山区采集的表层沉积物进行了全岩地球化学和黏土矿物测试分析。结果表明，研究区表层沉积物稀土元素（REE)平均质量分数为302.87×10^-6，北美页岩标准化稀土配分模式与黄土相似，并具Ce轻微负异常和Eu无异常特征。稀土配分模式、判别函数（discriminant functions,DF）、M/I（蒙脱石/伊利石）及涂片鉴定等结果指示沉积物物源具有多源性，主要为陆源风尘物质，并受海洋自生物质的强烈影响，海山玄武岩及其蚀变产物和硅质生物也有一定的贡献。研究区沉积物稀土特征既不同于边缘海沉积物，也有别于远洋沉积物，而与弧后盆地沉积物类似。结合1/δCe-LREE/HREE和LREE/HREE-Y/Ho判别图解结果，研究区沉积物物源结构属性应介于边缘海沉积物与远洋沉积物之间，为洋陆过渡区沉积。