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1.
2.
研究了钙钛矿型LaSrCoCu_xO_3催化剂对CO氧化反应的催化活性及其表面氧的催化作用.结果表明,x=0.4的催化剂对CO氧化具有最高催化活性,常压及本实验条件下CO完全氧化的最低温度为168℃;催化剂均为氧缺陷化合物,吸附于表面晶格氧缺陷上的吸附氧是CO氧化反应的活性氧物种;并发现催化剂中存在有非常价态的C04 ,认为CO氧化反应是通过吸附氧调变Co3 和Co4 价态而进行.  相似文献
3.
纯氧气氛中YBa2Cu3O7—y超导体内氧的缺陷平衡   总被引:1,自引:1,他引:0  
YBa_2Cu_3O_(7-y)超导体内氧的缺陷浓度对超导体的晶型转变,进而对超导性的影响至关重要。由于YBa_2Cu_3O_(7-y)中氧空位缺陷属于化学缺陷,其缺陷浓度不仅与温度有关,而且也与氧分压有关。我们在前文中曾用直接合成热重法在空气中测定了YBa_2Cu_3O_(7-y)中的y值。本文是在纯氧气氛中研究超导体的氧非化学计量和缺陷平衡。为便于控制纯氧气氛,实验是在密封的石英容器内进行的。用特制的弹性模量为18.952mg/mm~2的不锈钢弹簧测定样品的热重变化。弹簧下端接石英丝,而石英丝下端悬挂一个用前文的方法处理好的  相似文献
4.
尖晶石锂锰氧结构中的氧缺陷及其修复方法   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
研究了氧缺陷型尖晶石锂锰氧化物的结构与电化学性能, 根据缺陷化学理论提出了弥补氧缺陷的办法. X射线衍射(XRD)结果表明, 在真空条件下于750 ℃焙烧不同时间后锂锰氧化物主要物相仍可保持尖晶石结构, 并伴随有少量Mn3O4和Li2MnO3杂相. 充放电测试及交流阻抗结果表明, 锂锰氧化物材料的放电容量随氧缺陷的增加而降低, 随着氧缺陷的增大, 表面膜阻抗及电荷传递阻抗增大、锂离子在锂锰氧固体中的嵌入与累积量减小使电化学性能恶化. 加入LiOH•H2O和通入氧气焙烧可在一定程度上修复氧缺陷.  相似文献
5.
通过NH4NO3共熔法合成了SrCoO3-δ,利用XRD和差热分析对其进行了结构表征,采用精密气体测量方法研究了SrCoO-在温度672-918K区间,氧气分压0.7-59.3kPa区间内氧的非化学计量及其与外界氧分压、温度的定量关系,在提出氧缺陷形成模型的基础之上,首次给出了描写SrCoO3-δ-O2体系相平衡的数学公式.并以SrFeO3-δ为例评价了该缺陷模型的普适性.测定了SrCoO3-δ-O2体系溶氧过程的焓变和熵变分别为(75.3±1.2)kJ·mol-1,(96.7±1.5)J·mol-1·K-1  相似文献
6.
通过NH4NO3共熔法合成了SrCoO3-δ,利用XRD和差热分析对其进行了结构表征,采用精密气体测量方法研究了SrCoO3-δ在温度672-918K区间,氧气分压0.7-59.3kPa区间内氧的非化学计量及其与外界氧分压、温度的定量关系,在提出氧缺陷形成模型的基础之上,首次给出了描写SrCoO3-δ-O2体系相平衡的数学公式.并以SrFeO3-δ为例评价了该缺陷模型的普适性.测定了SrCoO3-δ-O2体系溶氧过程的焓变和熵变分别为(75.3±1.2)kJ·mol-1,(96.7±1.5)J·mol-1·K-1  相似文献
7.
TiO2具有高效、廉价、无毒及光化学稳定性好等优点,因而被广泛应用于光能转化和利用领域,如太阳能电池、光催化分解水制氢和环境污染物降解等.但是,TiO2仍然存在一些缺陷制约了其应用,其中,最关键的问题是光生电荷分离效率低.因此,人们对其进行了掺杂、异质结构建和Z型结构建等来解决这一问题,其中Z型结近年来备受关注.全固体Z型结的构建目前主要有两种方式:PSI-C-PSII和PSI-PSII.前者PSI与PSII间要插入中间导电层(如Au、rGO等)来实现界面欧姆接触;后者则无中间层,而是基于界面设计来实现欧姆接触.本文以构建PSI-PSII Z型结为目标,以TiO2和WO3为基础半导体材料,采用原位溶剂热生长的方法构建WO3量子点/TiO2结构,借助氢气还原反应在界面处引入氧缺陷.采用透射电子显微镜、X射线衍射和拉曼光谱研究了复合晶体结构,采用X射线光电子能谱、紫外可见光谱和荧光光谱等手段研究了Z型结的界面结构和能带结构.结合光催化分解水产氢活性来建立Z型结结构与光催化性能的关联关系.表征结果表明,在TiO2上进行原位溶剂热成核反应可点缀WO3量子点,并且量子点粒径随W前驱体用量的增加而变大.两种半导体材料为TiO2锐钛矿和WO3晶体结构,且WO3的XRD特征峰和Raman特征吸收峰会随W前驱体用量增加而变大.通过对WO3/TiO2进行氢气还原处理,使其表面形成大量W5+和氧缺陷,一方面提高了催化剂对可见光的吸收,另一方面在界面形成欧姆接触,实现了Z型结构的构建.Z型结构实现了光催化分解水产氢反应,其中WTH10光催化活性最好.本文为新型Z型光催化剂的设计和构建提供了新思路和策略.  相似文献
8.
Solid materials containing frustrated Lewis pairs (FLPs) as active sites have attracted much attention due to their ability to activate and transform small molecules. However, it is still highly challenging to precisely construct FLP sites on the surfaces of nanomaterials, thereby limiting the applications of these materials. Nanostructured ceria (CeO2) is commonly employed as a catalyst or functional support, and exhibits both Lewis acid and basic properties as well as abundant and easily regulated surface defects, which originate from the reversible Ce3+/Ce4+ redox pair. When the Lewis acid and base sites of CeO2 are independent of each other, the combined Lewis acid-base sites play a similar role to that of homogeneous FLP sites. Thus, the rich surface properties of nanostructured CeO2 provide significant potential for the construction of solid FLPs.  相似文献
9.
以四氯化钛为前驱体,采用水热法合成二氧化钛纳米棒(TiO2,白色),在纯H2气氛,将其550oC热处理2h,即得有氧缺陷和Ti3+填隙原子的二氧化钛纳米棒(H-TiO2,灰黑色).将Pt纳米粒子(~1.9 nm)负载于此两种二氧化钛纳米棒上,制得Pt/TiO2和Pt/H-TiO2催化剂.XRD和XPS测试表明,氢处理TiO2晶型没有变化,仍属金红石型,但增加了Ti-OH表面物种.电化学测试表明,H-TiO2载体能够增强氧在Pt表面的吸脱附能力,从而提高其甲醇电催化氧化活性,Pt/H-TiO2电极甲醇氧化峰电流密度为Pt/TiO2电极的1.6倍、Pt/C电极的2.1倍.  相似文献
10.
Yu Wang  Mei Yan  Qinguo Chen  Yin Peng 《中国化学》2013,31(12):1557-1563
ZnO micro/nanocrystals with controlled oxygen defects are successfully prepared through annealing precursors obtained via a simple solvothermal method. The size and surface defects of the as-synthesized ZnO mi- cro/nanocrystals increase with the solvent volume ratio of water/ethanol increasing; the BET surface areas of the corresponding samples decrease during these processes; photoluminescence reveals that the type and concentration of surface defects (oxygen vacancy and interstitial oxygen) are quite different for the samples prepared via different solvent volume ratio of water/ethanol. In addition, it is found that the photocatalytic activity of the synthesized ZnO nanocrystals is mainly dependent on the concentration of surface defects. The sample with more surface defects ex- hibits higher photocatalytic activity toward the degradation of methylene blue (MB). The possible photocatalytic mechanism is discussed in detail.  相似文献
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