脱水Ni-Fe类水滑石的制备及其作为环保型催化剂用于生物质糠醛的高选择性缩醛化反应

合成了含硝酸根离子的脱水Ni-Fe类水滑石（Ni-Fe HTLCs）并将其应用于室温下的糠醛缩醛化反应。脱水Ni-Fe HTLCs对糠醛缩醛化反应显示出高选择性并基本实现糠醛的完全转化。作为耐水的路易斯酸和脱水剂,脱水Ni-Fe HTLCs被证明是适用于糠醛缩醛化反应的高效双功能催化剂。通过研究发现,脱除Ni-Fe HTLCs中水分导致颗粒收缩并增强层板间硝酸根离子间的电荷互斥,Ni-Fe HTLCs中弱酸性位点在糠醛缩醛化中发挥重要作用,脱水可改变酸性位点结构并增强其活性。脱水Ni-Fe HTLCs可吸收缩醛化反应中产生的大部分水分,但吸水后Ni-Fe HTLCs的结构并不能完全恢复,这可能是由扩散进入HTLCs层板间的有机分子导致。     

焦粉对低阶煤热解焦油气反应行为的影响研究

热解焦油气在输送管路或除尘设备中会发生一定程度的反应,进而影响热解产物的分布和组成,而其中夹带的焦粉粉尘会对焦油气反应产生影响.本研究利用两段流化床热解反应器,考察了不同反应温度下(400?500?℃),焦粉对淖毛湖长焰煤热解焦油气反应的影响.结果表明,添加焦粉后,焦油气不仅发生热裂解和热缩聚反应,还会被焦粉作用发生催...     

P-Al/NaX结构和酸碱性位调控对甲苯甲醇侧链烷基化性能影响

采用水热法原位合成了P-Al/NaX催化剂,然后通过浸渍NaOH对其进行酸碱性调控,并探究了它在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结合X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附等表征及催化活性数据发现,原位负载P、Al后,合成的磷铝硅酸盐（Na₁₃Al₂₄Si₁₃P₁₁O₉₆·H₂O）结构展现出较好的甲苯甲醇侧链烷基催化活性;随着NaOH负载量的增加,乙苯和苯乙烯的选择性呈先上升后下降的趋势,当负载质量分数为9%的NaOH时,苯乙烯选择性为45.84%,乙苯和苯乙烯的收率之和达到63.08%。这可能是由于NaOH的负载有利于催化剂表面碱性的提高和酸性的降低,而高的强碱性位和弱酸性位数量有利于甲苯甲醇侧链烷基化反应的进行。     

高酸位多级孔超稳Y型沸石的制备及催化性能

以表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,在水热体系对水蒸气处理后的超稳Y型(USY)沸石进行晶化处理,获得高酸量和高水热稳定性的USY-c-w样品。利用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、固态核磁共振、N₂吸附-脱附、NH₃-程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱及吡啶红外对所制备催化剂的物化性质进行详细表征。选用1,3,5-三异丙苯(TIPB)催化裂化作为探针反应,研究制备的催化剂的催化性能,并与工业USY沸石进行对比。结果表明,再次水热晶化后,样品的硅铝骨架局部重构,非骨架铝重新进入沸石骨架,合成样品的硅铝比(n_Si/n_Al)由10降至3.0;再晶化后的USY沸石,不仅具有丰富的介孔结构,并且具有更多的弱酸和中强酸位点。在TIPB裂解反应中,再晶化后的USY沸石表现出比原样品更优异的催化性能。     

ZSM-5催化丙烯芳构化反应构效关系及反应特性

甲醇两步制芳烃反应中低碳烯烃芳构化反应稳定性优异,为分析其内在机制,制备了不同硅铝比(n_SiO2/n_Al2O3)及Zn负载量的ZSM-5催化剂,以丙烯芳构化为模型反应,分析ZSM-5表面酸性对低碳烯烃芳构化反应性能的影响规律,并探究反应微观特性。发现当硅铝比由150降至75时,增加的酸密度促进了烯烃氢转移芳构化过程,使芳烃选择性由31.0%增至34.4%,但丙烯直接参与的氢转移过程也被强化,使丙烷产物选择性由28.2%增至36.0%。引入Zn助剂可将部分Br?nsted酸转变为ZnLewis酸,强化烯烃脱氢芳构化过程,使芳烃选择性进一步显著增加到62.4%。丙烯芳构化过程中芳烃烷基化深度比甲醇芳构化过程低,提升总芳烃选择性的同时,也明显抑制了难溶性积碳的形成,使反应稳定性明显提升。由此得出,甲醇两步制芳烃过程中甲醇制低碳烯烃过程对甲醇的预先消耗,抑制了低碳烯烃芳构化反应芳烃产物的深度烷基化,是该反应表现出优异稳定性的重要原因。     

ZrO2改性对Ni/SBA-15催化二苯并呋喃加氢脱氧的促进作用研究

以二苯并呋喃为煤焦油中含氧组分的模型化合物,在280?℃、氢气压力6.5 MPa条件下于反应釜中考察了Ni/Zr-SBA-15催化剂的加氢脱氧性能,分析了ZrO2改性对Ni/SBA-15催化剂结构特性与反应活性的影响.结果表明,ZrO2的添加会增强活性金属Ni与载体间相互作用,促进Ni颗粒的分散,同时会在催化剂中引入氧...     

半焦原位气化气对淖毛湖煤热解焦油产率和品质的影响

本研究采用实验室自制的热解气化一体化反应器,考察了气化合成气对煤热解焦油产率和品质的影响.结果表明,淖毛湖煤热解焦油产率在600℃时达到最大,气化合成气对提高低温(550–600℃)煤焦油的产率更有利,其中,550℃时焦油产率较N2下提高了4.4％.气化合成气气氛下,高温(650–800℃)焦油的产率较N2低,但650...     

立方体咪唑骨架衍生镍钴氢氧化物的微波制备及其电化学性能

采用微波辅助加热法,以类沸石二甲基咪唑钴（ZIF-67）为模板和钴源,快速制备了三维中空结构的镍钴氢氧化物（Ni-Co LDH）。通过X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱仪（XPS）、透射电子显微镜（TEM）和比表面积及孔径分析仪（BET）探究了微波反应时间对材料形貌、结构的影响;通过循环伏安法（CV）、恒电流充放电（GCD）曲线和电化学阻抗谱（EIS）分析了材料的电化学性能。结果显示,Ni-Co LDH-15 min电极材料的电化学性能最优：在0.5 A/g时,比电容高达2371.0 F/g;电流密度扩大20倍,材料具有较好的倍率性能（78.5%）。以镍钴氢氧化物为正极,活性炭为负极组装成非对称式超级电容器,在功率密度为448.05 W/kg时,能量密度高达19.17 W·h/kg,且循环5000圈后电容保持率高达88.7%,表明镍钴氢氧化物是一种具有优异电化学性能和实际应用潜力的超级电容器电极材料。     

TiO2负载V-W复合双金属催化剂氯苯催化燃烧性能研究

本研究采用等体积浸渍法制备了一系列TiO₂负载V-W双金属氧化物催化剂,考察了V/W比例对于氯苯催化燃烧活性和HCl选择性的影响。结果表明,适量W的掺杂(5V5W-Ti和3V7W-Ti)提高了氯苯催化燃烧活性和HCl选择性。结合BET、XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD和Py-FTIR等表征,说明其高的活性是由于其高活性组分分散度和丰富的催化剂表面吸附氧;适量W的掺杂显著增强了催化剂表面酸性,尤其是强酸和Br?nsted酸,从而提高了产物中HCl的选择性。     

原子层沉积制备纳米催化剂研究进展

纳米催化正在面临技术上的革命,对金属纳米颗粒的尺寸分布及形貌结构等的精准控制提出了更高的要求,原子层沉积(ALD)由于可实现原子尺度的精准控制而为这一问题的解决提供了参考.本文综述了ALD技术在纳米催化中的研究进展,回顾了ALD的发展历史、基本原理和主要设备及工艺,介绍了ALD常见底物及得到的催化剂结构类型.重点阐述了...