蚯蚓对土壤中8:2与10:2氟调醇的生物富集与转化

以蚯蚓(Eisenia fetida)为受试生物,研究了8:2和10:2氟调醇(FTOH)在蚯蚓体内的生物富集特性、清除速率和生物转化等.结果表明,全氟辛酸(PFOA)是8:2 FTOH主要的末端降解产物,全氟癸酸(PFDA)是10:2 FTOH主要的末端降解产物.暴露30 d后,蚯蚓体内的全氟化合物浓度达到最高,分别为PFDA(565 ng/g)8:2 FTOH(505 ng/g)PFOA(179 ng/g)10:2 FTOH(148 ng/g).清除阶段8:2 FTOH,10:2 FTOH,PFOA和PFDA半衰期(t1/2)分别为23.1 d,16.5 d,5.8 d和11.4 d,其对应的清除速率常数(ke)分别为0.03/d,0.042/d,0.12/d,0.061/d,说明长碳链的PFCAs更难从生物体内清除,母体化合物FTOHs在蚯蚓体内的持久性更强.     

g-C_3N_4-TiO_2光催化电极耦合生物产电阳极还原硝酸根

以g-C_3N_4-TiO_2为光催化阴极,耦合生物阳极进行光催化还原硝酸盐研究。考察了空穴清除剂、曝气条件、生物阳极对光催化还原硝酸盐的影响,并对还原机理进行分析。结果表明在曝氮气、有生物阳极时硝酸盐去除效果最好,空穴清除剂对硝酸盐还原影响较小。反应210 min后硝酸盐去除率为72.57%,副产物亚硝酸盐浓度为0.31 mg·L~(-1),氨氮未检出。经重复实验后,负载的催化剂不脱落,催化剂活性基本不变,可重复使用。     

亲水性荧光碳点的制备及其特异性检测废水中的Fe(Ⅲ)离子

荧光碳点作为一种新型碳材料,广泛应用在光催化、生物成像、靶向给药和电化学等方面。本文使用酵母粉作为碳点合成的起始原料,经微波加热的一锅法获得高效荧光碳点,碳点产率达到55%,其荧光量子产率高达35%。通过荧光光谱、UV-Vis、TEM和FT-IR等表征发现,碳点尺寸在5～10 nm,分散均匀,表面具有丰富的含氮基团,可有效调节共轭平面的电荷密度和带宽能隙。随后考察了碳点在定量检测含Fe~(3+)废水污染物中的应用,发现碳点可作为一种荧光探针在亲水溶液中有效地检测Fe~(3+),当碳点的质量浓度为0. 003%时,有较宽的Fe~(3+)检测范围(2. 5×10~(-7)～0. 52mol/L)、较高的选择性和敏锐性。     

固相萃取法纯化制备水飞蓟宾和异水飞蓟宾

水飞蓟宾和异水飞蓟宾是水飞蓟素中的主要有效成分,其纯化制备主要借助柱色谱法,制备量大,纯化效果好,但过程非常费时。该研究的主要目的是利用更为快速高效的固相萃取(SPE)法从水飞蓟粗提物中分离纯化水飞蓟宾和异水飞蓟宾。建立了用于分析水飞蓟宾和异水飞蓟宾的高相液相色谱法,通过优化洗脱梯度,实现了水飞蓟宾、异水飞蓟宾与其他组分的分离。试用了3种保留机理不同的SPE填料,包括亲水亲脂(HLB)填料、亲水色谱(HILIC)填料及反相C18硅胶填料。通过对比发现C18硅胶对目标化合物的选择性最佳。进一步控制SPE的淋洗及洗脱条件,收集相应的洗脱液,经氮吹干燥后得到纯化的样品。提纯后的水飞蓟宾和异水飞蓟宾混合物的纯度可达94%以上。水飞蓟宾和异水飞蓟宾的平均回收率分别为70.5%~81.7%和66.7%~81.8%,相对标准偏差分别为2.7%~9.4%和1.5%~6.1%。该方法简单、高效,免去传统分离纯化过程中长时间的柱色谱分离过程,适合制备纯度较高的水飞蓟宾和异水飞蓟宾的二元混合标准样品。     

Ag3PO4光催化耦合微生物燃料电池去除罗丹明B

以硝酸银、磷酸钠为原料,一步沉淀法制备了Ag_3PO_4可见光光催化剂,用硅溶胶将其负载于不锈钢丝网上,经干燥得到光催化电极。以此光催化电极和碳棒分别作为阴极、阳极,在阳极室加入负载生物产电菌的活性炭颗粒,建立光催化耦合微生物燃料电池反应器。以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了光照、底物浓度、pH值等对污染物去除效率与电池产电性能的影响。结果显示:在100 W卤素灯光照下、外接500Ω电阻、pH=10、微生物量1.5倍,反应4 h可去除92%的(50 mg·L-1、200 m L)RhB;此时电池输出电压和功率密度分别为124 m V、34.9 mW·m-2。5次重复实验表明该负载型光催化电极具有很好的稳定性。     

Ag3PO4光催化耦合微生物燃料电池去除罗丹明B

以硝酸银、磷酸钠为原料,一步沉淀法制备了Ag₃PO₄可见光光催化剂,用硅溶胶将其负载于不锈钢丝网上,经干燥得到光催化电极。以此光催化电极和碳棒分别作为阴极、阳极,在阳极室加入负载生物产电菌的活性炭颗粒,建立光催化耦合微生物燃料电池反应器。以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了光照、底物浓度、pH值等对污染物去除效率与电池产电性能的影响。结果显示:在100 W卤素灯光照下、外接500Ω电阻、pH=10、微生物量1.5倍,反应4 h可去除92%的(50 mg·L^-1、200 mL)RhB;此时电池输出电压和功率密度分别为124 mV、34.9 mW·m^-2。5次重复实验表明该负载型光催化电极具有很好的稳定性。     

阳极TiO2/g-C3N4与阴极WO3/W纳米催化剂之间扩大的异质结自偏压系统去除污染物

电化学或光电化学半导体催化剂广泛应用于降解污水中的有机与无机污染物,有望实现低能耗且高效的污染物降解.目前,已有多种异质结半导体光催化剂的研究报道,并且大多数的研究结果显示催化剂活性有明显提高,但仍存在着光激发后电子与空穴的复合问题.光电化学系统的构建可减少电子与空穴的复合,因光催化阳极与光催化阴极之间费米能级的不同,在两极之间形成异质结,产生内电场,自生偏压驱动电子流动.已有诸多研究报道将TiO2催化剂与g-C3N4复合形成异质结,提高光催化活性.由于g-C3N4(~–1.12 eV vs.NHE)导带位置相比于TiO2(~–0.2 eV vs.NHE)更负,因此在两者之间可形成内部偏压,驱动电子由g-C3N4转移至TiO2.WO3/W导带位置(~+0.2 eV vs.NHE)比TiO2与g-C3N4更正,因此自生内偏压促进电子由阳极流动至阴极.我们研究组发展了一种在无光条件下的自偏压电化学燃料电池系统,异质结间的电子流动可活化氧气产生自由基,自由基可用于阳极污染物的降解,但阴极未降解污染物.本文在上述研究基础上,应用TiO2/g-C3N4异质结与WO3/W分别作为阳极与阴极催化剂,构建自偏压催化燃料电池系统,在无光条件下催化阳极与阴极之间自发电子转移,活化氧气产生自由基,同时实现低能耗阳极室内污染物如罗丹明B和三氯生的氧化,且电子用于阴极室内硝态氮的还原.通过在空气中原位加热与氧化钨丝制得WO3/W阴极,由扫描电镜图可知在钨丝表面形成三氧化钨纳米粒子,此结构增大了催化剂的表面积以及催化剂与电解液的接触面积,有利于电荷转移.用循环伏安曲线(CV)与电流时间曲线(I-t)表征了电极的电化学性质.CV测试结果表明,相比于硫酸钠电解液,WO3/W阴极在含有硝态氮的电解液中存在还原峰,且紫外照射比无光条件下的电流略大,说明此电极在无光条件下可用于还原硝态氮,有光更利于激发催化剂产生电子与空穴降解和去除污染物.在硫酸钠电解液中,无光照条件下(同室),I-t曲线表明TiO2/g-C3N4相比于WO3/W电极可产生更大电流,因此选择TiO2/g-C3N4作为阳极,WO3/W作为阴极.在含污染物电解液中,无光照条件下,Pt片作为对电极时(同室),I-t曲线中的电流在曝气时比未曝气时小,说明电极上产生的部分电子用于活化氧气产生自由基,因此转移到外电路的电子减少,电流变小;相反,当TiO2/g-C3N4阳极置于阳极室,WO3/W阴极置于阴极室时(两室),阳极鼓入空气,阴极曝氮气时,电流比两室均未曝气时大,说明此系统有利于电子产生与转移,用于氧化还原去除污染物.相比于传统方法,此系统通过阳极室内曝空气与活化分子氧形成自由基,无需外加偏压,在有光与无光条件下,均可实现对阳极室与阴极室内不同污染物的同时去除或降解,同时提出了此系统中的降解机理.     

微生物燃料电池耦合BiVO4光电催化作用降解污染物

利用水热合成方法制备单斜晶型光催化剂Bi VO_4,首次将Bi VO_4引入MFC中,构建全新的PEC-MFC,EC-MFC耦合体系,并研究其对氨氮与染料废水的降解效果及能量消耗。PEC-MFC与EC-MFC耦合体系2 h内均能对Rh B达到95%以上的降解率;在中性偏酸条件下,可提高耦合体系对NH_4~+-N的降解效果,且O_2是耦合体系的主要决定因素;PEC-MFC和EC-MFC的单位电能消耗量为0.895和0 k Wh·m~(-3),在最优条件下,PEC-MFC最大输出电压为0.476 V,最大输出功率为755.25 m W·m~(-2)。研究了叔丁醇、KI对耦合体系的影响以探究耦合体系的主要氧化物种,阐述了光催化-微生物燃料电池的耦合机理。     

微生物燃料电池耦合BiVO4光电催化作用降解污染物

利用水热合成方法制备单斜晶型光催化剂BiVO₄,首次将BiVO₄引入MFC中,构建全新的PEC-MFC,EC-MFC耦合体系,并研究其对氨氮与染料废水的降解效果及能量消耗。PEC-MFC与EC-MFC耦合体系2 h内均能对RhB达到95%以上的降解率;在中性偏酸条件下,可提高耦合体系对NH₄⁺-N的降解效果,且O₂是耦合体系的主要决定因素;PEC-MFC和EC-MFC的的单位电能消耗量为0.895和0 kWh·m^-3,在最优条件下,PEC-MFC最大输出电压为0.476 V,最大输出功率为755.25 mW·m^-2。实验研究了叔丁醇、KI对耦合体系的影响以探究耦合体系的主要氧化物种,阐述了光催化-微生物燃料电池的耦合机理。