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重金属作为大气颗粒物中重要有毒组分之一,其总量和存在形态与颗粒物重金属的健康风险密切相关。因此,颗粒物重金属形态分析对深入研究大气污染健康效应具有非常重要的意义。本文从以下四个方面对近年来国内外相关研究进行了归纳总结:(1)模拟体液、BCR、Tessier、Chester等逐级顺序提取方法被广泛用于重金属操作定义形态分析;(2)色谱-质谱联用技术和新型功能化材料用于重金属形态选择分析以及X射线吸收精细结构谱(XAFS)原位形态表征技术可以获取重金属价态、化合态、原子簇结构信息;(3)重金属形态粒径分布特征复杂,受多种因素影响,倾向于富集在细颗粒物中;(4)重金属形态时空分布具有很强的区域性,社会发展、工业来源、气候条件是主要影响因素,夏冬季节和雾霾天气危害性较大。 相似文献
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采用溶胶凝胶法制备了一系列锰掺杂VWTi催化剂,在固定床反应装置上测试了催化剂宽温区脱硝性能,同时考察了催化剂的制备工艺、烟气组分、反应温度、空速等因素对催化剂宽温区脱硝活性的影响,并借助BET、XRD、XPS、SEM和H2-TPR等手段对催化剂进行表征分析。结果表明,Mn掺杂显著提高了催化剂在200–300℃的脱硝效率,较低的干燥温度有利于提升催化剂的脱硝活性。催化剂的表征表明,随着干燥温度的上升,催化剂表面的Ti O2由锐钛矿晶型向金红石晶型转变、催化剂表面的化学吸附氧占比明显减少、高价锰占比减少、催化剂表面活性组分锰元素和钒元素的占比明显减少、催化剂的低温还原峰逐渐消失,从而降低了催化剂的催化氧化活性。 相似文献
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本文通过原位聚合方法成功制备了聚苯胺改性的碳纳米纤维(PANI@CNF)复合材料,并用于水溶液中放射性核素铀(U(VI))的高效去除.扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征证明所制备的材料具有丰富的官能团和优良的物理化学性质.批实验方法系统研究了周围环境(pH、背景电解液、反应时间和温度)的变化对U(Ⅵ)去除结果的影响.结果表明,pH对于U(Ⅵ)去除影响很大,而离子强度没有影响,表明二者之间的作用机理为内层表面络合.吸附能够在30 min内快速达到平衡,且符合拟二级动力学模型.吸附等温线符合Langmuir等温线,表明U(Ⅵ)的去除是单分子层均匀吸附过程.在pH=5.0和T=298 K时, PANI@CNF对U(Ⅵ)的最大吸附量高达319.4 mg/g,远远高于单纯的CNF(133.9 mg/g). U(Ⅵ)主要与材料表面的含氮和含氧官能团形成了稳定的内层络合物,从而达到高效去除的目的.以上分析表明, PANI@CNF具有快速反应动力学和高效吸附能力,可以作为放射性核素高效去除的潜在储备材料,为我国核废料治理工作提供理论依据. 相似文献
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钒钛基选择性催化还原催化剂是目前燃煤电厂应用最为广泛的脱硝催化剂.由于传统钒钛基催化剂存在低温脱硝效率低、热稳定性差、单质汞氧化效率低、二氧化硫氧化、氨逃逸、碱金属中毒等问题,人们开始尝试通过对传统SCR催化剂进行改性,以期改善其综合性能.本文从(1)拓宽催化剂的反应温度窗口,尤其是向低温区扩展,(2)提高催化剂的热稳定性,(3)协同氧化单质汞,(4)控制氨逃逸,(5)降低SO_2至SO_3的转化率和(6)提高催化剂抗碱金属中毒性能等方面综述了改性钒钛基SCR催化剂的研究进展,总结了其催化性能和相关影响机理.研究表明,某些金属及非金属的改性可以增加钒钛基SCR催化剂的表面酸度、活性位点及氧化还原性能,非金属的掺杂还可以抑制TiO_2载体由锐钛矿向金红石型转化、增加表面氧空位,从而改善了钒钛基催化剂的低温脱硝性能;硅、钨、钡和稀土金属等的添加也可抑制TiO_2的金红石化过程,锆、钾则改变了钒氧化物的存在形态,抑制其高温聚合,提高了钒钛基催化剂的热稳定性;贵金属、过渡金属、金属氯化物及非金属的改性改变了钒钛基催化剂的汞氧化机制,均可有效促进低氯甚至无氯条件下钒钛基催化剂对单质汞的氧化;贵金属钌及助剂钼添加的钒钛基催化剂可在维持较高脱硝效率的同时,实现单质汞及逃逸氨的高效去除,在SCR尾部将逃逸氨选择性氧化生成无害的氮气和水;被铜、氧化钡、氧化硅等物质改性后,更多的钒以低价态存在,使催化剂的氧化还原性能降低,并抑制了二氧化硫的吸附,从而减少了三氧化硫的生成;由于具有高储氧能力和氧化还原特性,还可降低碱金属的吸附量,铈的掺杂可提高钒钛基催化剂的抗碱金属中毒性能.此外,本文还汇总了包括贵金属(如银、钌)、过渡金属(如锰、铁、铜、锆等)、稀土金属(铈、镨)等金属、金属氯化物(如氯化铜、氯化钙)及非金属(氟、硫、硅等)改性钒钛基SCR催化剂的优缺点.基于前人研究及作者观点,改性组分的掺杂有利于进一步提高钒钛基催化剂的综合性能,具有巨大的发展潜力,也是在现有基础上实现多污染物控制的方法之一. 相似文献
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湿式氧化工艺中颗粒Ru催化剂的活性和稳定性 总被引:1,自引:0,他引:1
分别采用传统成型法和新的成型法制备了一系列以CeO2为主要成分的载体,将贵金属Ru浸渍在这些载体上制备了不同的催化剂.对催化剂的比表面积和机械强度进行了表征,并通过湿式氧化乙酸的静态实验和湿式氧化苯酚的动态实验分别考察了催化剂的活性和稳定性.结果表明,Ru负载在采用新方法成型的载体上制得的催化剂具有更大的比表面积.向CeO2中掺杂Zr能增大载体的比表面积.新方法制备的催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化乙酸具有良好的活性,化学需氧量(COD)去除率为98%.在110h的催化湿式氧化苯酚反应中,苯酚和COD的去除率维持在96%左右,反应过程中活性组分的溶出浓度很小,催化剂表面有少量的积炭,但积炭在300℃能够被完全氧化.因而催化剂具有较好的稳定性和工业应用可能性. 相似文献
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针对日益严重的砷离子污染问题,本文采用灵敏简便的原子荧光分析法,探究了凹凸棒石粘土吸附剂对砷离子的吸附性能,测定了pH、吸附时间、砷离子的初始浓度等因素对凹凸棒石粘土负载铁氧化物对砷离子吸附能力的影响,并通过SEM、EDX、FTIR对所制得的吸附剂进行了表征研究,同时进行了吸附动力学和吸附等温模型的分析。研究结果表明,改性后的凹凸棒对砷离子的吸附性能有了显著提升,在较低浓度时吸附效率可达98%,该吸附符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学方程。 相似文献
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由于局域共振型声子晶体板具有优秀的低频声学特性,相关的研究越来越丰富,但多为实验室环境下的研究,对其工程应用方面的轻量化研究存在不足。因此,本文以变电站低频噪声为应用背景,提出一种局域共振型声子晶体板轻量化设计方法。基于此方法,设计出一种针对变电站噪声频谱特性的轻量化超胞声子晶体板。研究发现,此声子晶体板在50 Hz和100 Hz同时具有明显的声传输损失峰,隔声量分别为67 dB和48 dB,并通过振型位移及声压级复合声强流线图对其隔声机理进行了分析研究。本研究对今后声子晶体板的工程应用和变电站噪声控制都具有指导意义。 相似文献
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污水处理和再生回用是缓解我国水污染严重和水资源紧张的有效途径。二级出水水量大、稳定且水质相对良好,是污水再生回用的良好水源。然而,二级出水中广泛存在内分泌干扰物(endocrine disrupting compounds, EDCs),对其再生回用形成了潜在的安全风险。臭氧氧化是去除EDCs的有效方法,但二级出水中存在着多种有机质,臭氧降解EDCs的过程中同时和有机质中的活性基团发生反应,引起一定程度的臭氧衰减,从而对EDCs的臭氧氧化造成影响。有机质中与臭氧反应的活性基团变化可反映为特征紫外和荧光光谱的变化。因此,可以采用特征紫外和荧光光谱变化来指示臭氧对EDCs的降解效果。本研究通过考察二级出水中主要的三类有机质代表(腐殖酸、牛血清蛋白和海藻酸钠)对臭氧衰减动力学的影响,进一步解析有机质对5种典型EDCs臭氧降解规律的影响,在此基础上考察特征紫外和荧光光谱与EDCs臭氧降解效果的关系,以期筛选出二级出水中EDCs臭氧降解效果的指示参数,并建立其与EDCs降解效率之间的定量关系,从而以这些指示参数来预测EDCs的臭氧化降解情况,简化EDCs检测。该研究中五种目标EDCs(雌酮(E1)、雌二醇(E2)、雌三醇(E3)、17α-乙炔基雌二醇(EE2)和双酚A(BPA))采用超高效液相色谱-双质谱联用技术同时分析定量。通过考察不同种类二级出水有机质对臭氧衰减动力学和EDCs降解效果的影响发现三种有机质均可促进臭氧衰减,对EDCs的臭氧化降解效率均有抑制作用,顺序依次是腐殖酸>牛血清蛋白>海藻酸钠;三种有机质的紫外-可见光谱特征谱图表明有机质中能与臭氧反应的活性基团在紫外-可见光有特定的响应特征;三种有机质的三维荧光光谱特征谱图表明富里酸类腐殖质及喹啉类结构对臭氧消耗均有显著的贡献;腐殖酸在254,258和280 nm的紫外吸光度及激发波长/发射波长(Ex/Em)=240/396 nm,Ex/Em=345/436 nm的荧光吸光度去除率与臭氧投加量显著相关;其中280 nm处的特征紫外吸光度UVA280,特征荧光吸光度Ex/Em=240/396 nm可作为臭氧降解EDCs的指示参数,具体为UVA280去除率大于18%或者Ex/Em=240/396 nm去除率大于35%时,1 μmol·L-1的5种EDCs几乎被完全降解。此研究对污水处理厂臭氧去除EDCs过程中臭氧剂量的优化及EDCs去除效果具有指导作用,且可避免复杂的EDCs检测。 相似文献