电化学还原二氧化碳合成碳材料电催化还原氧气合成过氧化氢北大核心CSCD

研究了3种不同阳极(铜丝,镀锌铁丝和镍丝)材料对在熔盐中电化学还原CO_(2)制备的碳材料结构和形貌的影响,并探究了制备的3种碳材料,中空四面体碳(HQC,Cu作为阳极时的还原产物)、碳纳米片(CNS,Fe作为阳极时的还原产物)和海绵状多孔碳(SPC,Ni作为阳极时的还原产物),对2电子氧还原反应(2e;ORR)的电催化性能。研究表明,使用镀锌铁丝作为阳极材料制备的CNS由大量的碳纳米片构成,且该纳米片上具有丰富的孔洞结构以及较大的I_(D)/I_(C)(Raman光谱中D峰与G峰的强度之比,其比值反映材料的缺陷程度)值(0.996)。与HQC和SPC相比,CNS表现出最高的2e;ORR电催化活性和H_(2)O_(2)选择性(接近90%)。CNS的高活性和高选择性归因于其高的I_(D)/I_(C)值和高C—O/C=O比值,说明结构缺陷和C—O/C=O官能团对CNS催化性能至关重要。此外,CNS还具有非常优异的电催化稳定性,在长达14 h的恒电压电化学催化测试后,环电流几乎无衰减。这种以CO_(2)为碳源合成可用于电催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))的碳材料的方法,不仅可以作为缓解温室效应的潜在选项,也为CO_(2)衍生碳的实际应用提供了新的思路。     

卤化物固态电解质研究进展

全固态电池因其高能量密度和高安全性而成为具有发展前景的下一代储能技术。开发具有高室温离子电导率、优异化学/电化学稳定性、良好正/负极兼容性的固态电解质是实现全固态电池实用化的关键。卤化物固态电解质因其优异的电化学窗口、高正极稳定性、可接受的室温锂离子电导率等优势,受到了广泛的关注。本文通过对近年来卤化物电解质的相关研究进行总结,综述了该类电解质的组成、结构、离子传导路径及制备方法,并分析了金属卤化物电解质的电导率、稳定性特点,归纳了近年来该电解质在全固态电池中具有代表性的应用,并基于以上总结和分析,指出了卤化物固态电解质的研究难点及发展方向。     

微纳米纤维素功能膜在能源与环境领域的应用

探寻绿色清洁的资源与材料以维持高效的社会经济增长是未来数十年人们面临的最大挑战之一. 可持续资源与绿色材料的开发是降低传统化石能源与材料比重的最有前途的方案. 纤维素作为一种可持续发展、 可生物再生、 储量丰富且低成本的天然高分子聚合物, 在众多领域中具有广泛的应用, 并且纤维素可以加工成各种构型, 包括气凝胶、 泡沫、 海绵和薄膜等. 本文介绍了不同形态的纤维素及其衍生物组装而成的功能膜在能源与环境中的应用, 综述了微纳米纤维素及其衍生物在先进功能化储能器件方面的最新进展和制备方案, 以及在用于水处理的膜分离技术中的应用, 其中重点讨论了微纳米纤维素及其衍生物功能膜在电池、 电容器及水处理等领域中的作用, 如隔膜、 柔性电极膜和分离膜等. 此外, 还对纤维素及其衍生物功能膜的未来发展进行了总结和展望.     

化学气相沉积法制备InSe纳米片及其近红外光探测性能

采用化学气相沉积法在云母衬底上制备了二维InSe纳米片, 研究了生长温度对二维InSe纳米片晶相、 形貌、 尺寸及厚度的影响. 构筑了基于二维InSe纳米片的光探测器并研究了其光探测性能, 结果表明, 在808 nm的近红外光辐照下, 其光响应度为1.5 A/W, 外量子效率为230%, 可探测度为3.1×10 ⁸ Jones(1 Jones=1 cm·Hz ^1/2·W ^-1), 上升和衰减时间分别为0.5 和0.8 s.     

Ni基乙烷脱氢催化剂的性能及其改进

过渡金属Ni是地球上储量丰富的金属元素, 在加氢脱硫、重整制氢等催化领域应用非常广泛, 但是关于Ni基催化剂在烷烃脱氢方面的研究较少; 因此, 本工作采用不同的方法, 制备了三种结构的Ni基负载催化剂, 即尖晶石分解型、浸渍型和钙钛矿析出型, 并在700 ℃、C₂H₆-N₂气氛中和50 mL•min^-1气体流速下, 探索了它们的乙烷脱氢性能. 结果表明: 尖晶石分解型催化剂Ni_1-xCu_xCr₂O₄还原后在Cr₂O₃表面形成Ni-Cu合金颗粒, 能有效钝化Ni的C—C键断裂活性, 提高乙烯的选择性. Ni含量过高时, Ni不能有效地分散而形成大的金属团簇, 造成乙烷过度裂解, 乙烯选择性较低. 浸渍负载型催化剂Ni_xM_y/Al₂O₃ (M为Cu或Ag) 比表面积大, 表面活性位点分散, 但活性金属与载体结合力弱, 在高温下不稳定; Cu或Ag与Ni形成合金, 可有效提高乙烯选择性, Ag较Cu的效果更佳. 钙钛矿析出型催化剂LaCr_1-xNi_xO₃(LCNi-100x)在还原气氛中析出均匀细小的Ni颗粒, 其与基体结合力强, 抗积碳性能和稳定性较高; 含15% Ni的LCNi-15还原后(R-LCNi-15)表现出最好的催化性能, 乙烯产率最高(24%), 同时具有较好的抗积碳性能和稳定性以及氧化再生性.     

内嵌镧金属富勒烯的高产率合成及异构体比例调控

采用电弧放电法制备内嵌镧金属富勒烯的原灰,通过改变氦气压力及电流强度来提高内嵌镧金属富勒烯产率。原灰由1,2,4-三氯苯提取并回溶入甲苯后,利用分析型高相液相色谱（HPLC）对提取液中各富勒烯组分进行分析。通过分别衡量3种常见含镧金属富勒烯La@C_2v-C₈₂、La@C_s-C₈₂和La₂@C₈₀与C₈₄的相对峰面积比,探讨了氦气压力和电流强度等对3种金属富勒烯产率的影响。实验结果表明,氦气压力与电流强度共同决定了金属富勒烯的产率,在（1）低电流高氦气压、（2）中等电流中等氦气压、（3）高电流低氦气压的条件下都可以高产率地获得含镧金属富勒烯。此外,调整电流强度和氦气压力可以改变La@C_2v-C₈₂和La@C_s-C₈₂的相对比例。例如,在电流为100、120 A或氦气压为20、35 kPa时,此前认为的"minor"异构体La@C_s-C₈₂的含量甚至高于"major"异构体La@C_2v-C₈₂。我们还发现,降低电流强度或减小氦气压力可促进La₂@C₈₀的生成,这表明La₂@C₈₀与La@C₈₂的形成过程可能是不同的。     

基于Mueller矩阵椭偏仪的纳米压印模板与光刻胶光栅结构准确测量

在纳米压印工艺中,对模板和压印结构的几何参数进行快速、低成本、非破坏性地准确测量具有非常重要的意义.与传统光谱椭偏仪只能改变波长和入射角2个测量条件并且在每一组测量条件下只能获得振幅比和相位差2个测量参数相比,Mueller矩阵椭偏仪可以改变波长、入射角和方位角3个测量条件,而且在每一组测量条件下都可以获得一个4×4阶Mueller矩阵共16个参数,因此可以获得更为丰富的测量信息.通过选择合适的测量条件配置,充分利用Mueller矩阵中的测量信息,有望实现更为准确的纳米结构测量.基于此,本文利用自主研制的Mueller矩阵椭偏仪对硅基光栅模板和纳米压印光刻胶光栅结构进行了测量.实验结果表明,通过对Mueller矩阵椭偏仪进行测量条件优化配置,并且在光学特性建模时考虑测量过程中出现的退偏效应,可以实现压印工艺中纳米结构线宽、线高、侧壁角以及残胶厚度等几何参数更为准确的测量,同时对于纳米压印光刻胶光栅结构还可以直接得到光斑照射区域内残胶厚度的不均匀性参数.     

大块金属玻璃Zr41Ti14Cu12.5Ni10Be22.5的流变行为研究

采用静态拉伸方法在连续升温条件下动态地测量了大块金属玻璃Zr41Ti14Cu12.5Ni10Be22.5（Vit1）的黏度随温度的变化关系.在应变速率与温度的关系曲线中，观测到了与玻璃转变和晶化过程相联系的多个应变速率峰.在玻璃转变温度Tg以上，大块金属玻璃Zr41Ti14Cu12.5Ni10Be22.5的过冷液体呈现Newton流体特征，其黏度与温度的关系符合Vogel Fulcher-Tammann (VFT)关系式，拟合得到脆度D*＝36，VFT温度T0＝319K，脆度参数m＝30，这说明Zr41T 关键词： 大块金属玻璃 应变速率 剪切黏度 自由体积     

欠电势沉积Bi-Te基体系热电材料的平衡热力学分析

基于普通的能斯特方程, 建立了单原子层平衡电势的热力学模型. 据此, 分析了单原子层覆盖度以及电吸附价与欠电势之间的相互关系, 获得了沉积物与衬底之间干涉特性. 并且分析了Bi-Te基体系欠电势沉积热力学特性. 通过对Bi欠电势沉积在几个不同的金属衬底体系的分析阐明了功函数随覆盖度的变化机制. 研究了铋离子的浓度变化对铋的欠电势及覆盖度的影响关系, 结果表明, 铋在铂上欠电势沉积的体系在整个欠电势范围内具有恒定的电吸附价, 而铋在覆盖了一层碲的铂衬底上欠电势沉积的体系其电吸附价随覆盖度的增加而降低, 从热力学理论角度对铋在碲覆盖的衬底上导致欠电势负移的特性给予了解释.     

含氧膦结构的可溶性感光聚酰亚胺合成与表征

聚酰亚胺(PI)是一类综合性能优异的功能性材料,广泛应用于航天、航空及电子工业等领域[1].感光聚酰亚胺可以采用光刻工艺,大大简化了其应用加工程序[2,3],因而备受人们所青睐.含查尔酮结构的聚合物对UV辐射敏感度高和化学稳定性好,最近被广泛的研究和应用[4～7].主链含查尔酮结