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本文采用基于多体格林函数方法和Bethe-Salpeter方程(GW/BSE)的电子结构计算方法和非绝热动力学模拟研究了两种不同桥连化学键构型(5-6构型和6-6构型)的酞菁锌-富勒烯(ZnPc-C60)给受体复合物的激发态性质及其弛豫过程. 对于6-6构型,ZnPc-C60的最低激发态S1态为光谱明态,即ZnPc的局域激发(LE)态,因此,6-6构型的ZnPc-C60在光激发之后几乎不会发生电荷分离过程. 相比之下,5-6构型的ZnPc-C60的S1态是C60的LE态,为光谱暗态,而作为光谱明态的ZnPc的LE态的能量更高. 而且,在ZnPc和C60的LE态之间还存在若干电荷转移(CT)态. 因此,电荷转移会在从高能的ZnPc的LE态到低能的C60的LE态的弛豫过程中发生. GW/BSE级别的非绝热动力学模拟结果进一步验证了电子结构计算的结论,并给出了相关过程的时间尺度:从ZnPc到C60的超快激发态能量转移过程在前200 fs完成;随后发生的是由C60到ZnPc的超快空穴转移过程. 本工作表明不同的桥连化学键模式(即5-6和6-6构型)可用于调节ZnPc-C60给体-受体复合物的激发态性质及其光电性质. 与此同时,本工作证明了GW/BSE级别的非绝热动力学方法是探索非周期性给体-受体复合物、有机金属配合物、量子点、纳米团簇等复杂体系的光诱导动力学的可靠工具. 相似文献
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通常认为缺陷加速黑磷的非辐射电子-空穴复合,阻碍器件性能的持续提高。实验打破了这一认识。采用含时密度泛函理论结合非绝热分子动力学,我们发现P-P伸缩振动驱动非辐射电子-空穴复合,使纳米孔修饰的单层黑磷的激发态寿命比完美体系延长了约5.5倍。这主要归因于三个因素。一,纳米孔结构不但没有在禁带中引入深能级缺陷,而且由于价带顶下移使带隙增加了0.22 eV。二,除了带隙增加,纳米孔减小了电子和空穴波函数重叠,并抑制了原子核热运动,从而使非绝热耦合降低至完美体系的约1/2。三,退相干时间比完美体系延长了1.5倍。前两个因素战胜了第三个因素,使纳米孔结构激发态寿命延长至2.74 ns,而其在完美体系中约为480 ps。我们的研究表明可以制造合理数量和形貌的缺陷,如纳米孔,降低黑磷非辐射电子-空穴复合,提高光电器件效率。这一研究对于理解和调控黑磷和其它二维材料的激发态性质有重要意义。 相似文献
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设计了“铁盐和亚铁盐”的单元教学,以“探究硫酸亚铁的性质”和“线路板腐蚀液的研究”为核心任务,把铁盐与亚铁盐的性质、Fe2+和Fe3+的相互转化等核心知识贯穿其中,建立从物质类别、元素价态视角研究物质性质及转化的思路方法,促进多维度化学学科核心素养的融合发展。经过多轮次教学改进,结合教学实践过程及其教学效果抽提出“注重应用无机物的认识模型,重点把握研究物质性质的角度和思路”“抓住典型活动,培养学生的关键能力”“设计开放性任务,通过有效的师生对话进行诊断,外显问题解决思路”等教学策略。 相似文献
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核酸是生物体遗传物质及基因信息表达、存储和传递的载体,生物体受到的大多数辐射损伤与核酸在分子水平上的物理和化学变化有重要关系.核酸分子光化学反应的研究是理解生物体对光响应的重要领域,也是分子激发态化学反应动力学的前沿和交叉课题.我们通过自行研制的时间分辨的瞬态红外光谱方法,结合瞬态紫外-可见等互为补充的光谱技术,研究了一系列核酸碱基分子及二级结构体系(双链、四链体等)的光化学反应动力学机理.揭示了环丁烷嘧啶二聚体(CPD)环加成、孢子加成(SP加成)、电子转移、质子转移、光敏化、活性氧物质(ROS)氧化、光解断键等导致脱氧核糖核酸(DNA)交联损伤或氧化损伤的光化学反应的复杂过程,阐述势能面交叉、非绝热效应,考察分子的激发态电子结构改变、空间立体构象、碱基配对和π-π堆积、氢键微环境等如何影响和调制核酸光化学衰变路径,揭示了分子和量子态层次上认识DNA损伤的多种化学反应新机理. 相似文献
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采用溶剂热法和溶胶-凝胶法制备了顺磁性Fe3O4@SiO2颗粒,以Pickering乳液界面保护法实现颗粒表面分区获得Fe3O4@SiO2 Janus颗粒,进一步选区复合生长Pt或Ag纳米颗粒制备Fe3O4@SiO2-Pt和Fe3O4@SiO2-Ag Janus颗粒.Fe3O4@SiO2-Pt Janus颗粒的Pt一侧进行催化过氧化氢的反应,具有自驱动功能.因其顺磁性和两亲性,Fe3O4@SiO2-Ag Janus颗粒能够作为磁响应颗粒乳化剂稳定油水乳液,并将Ag的催化功能引入界面. 相似文献
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