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电催化析氢(HER)是清洁制氢的一种有效途径,对于氢经济和氢能产业的发展具有重要意义.金属掺杂是提高电催化剂本征活性的有效方法,导电基底的采用也有利于电荷传输和催化性能的整体提高.尽管已有关于硒化物作为HER催化剂的相关报道,但是合成条件有限、导电性、本征活性的影响,其电催化性能仍有提升的空间.此外,在酸性电解液中的腐蚀和氧化极大限制了催化剂性能的发挥.基于此,本文以氮掺杂碳球为载体,采用金属Nb掺杂、非金属硫硒化物协同以及表面碳包覆的三重策略,将掺杂元素Nb和活性位中心元素Co封装到氮掺杂碳纳米球内并进行连续的硫硒化反应,成功构筑多级纳米结构(Nb-CoSeS@NC)以提高其电催化析氢性能.碳球可为活性位的生长和分散提供足够的空间,同时有效防止活性金属的腐蚀和分解,并阻止金属纳米颗粒的团聚.硫化过程实现了非金属硫元素的掺杂,对于提高硒化物的催化活性和导电性都有重要作用.通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)及电催化性能测试,详细研究了Nb-CoSeS@NC独特的纳米结构和电催化制氢性能,并分析了构效关系.XRD结果发现,引入Nb后Co9Se8和CoSe的特征峰移向更高的角度,表明其晶格体积的减小,有助于电荷传输.同时,氮掺杂碳球(NC)在26°可以观察到无定型碳的峰,而石墨碳的D带和G带强度比约为1.05,均表明NC中缺陷的存在,这可以进一步提高碳材料的导电性.SEM和TEM表征显示,催化剂为直径120 nm的均匀的纳米核壳结构,壳层约为30 nm,无明显的团聚和破碎,这是催化剂具有高稳定性的重要原因.表面的褶皱保证了大的活性比表面积,可以大大增加活性位点的数量.同时,催化剂与NC之间的紧密结合可以降低电子传输的阻抗进而改善其稳定性和析氢性能.分析高分辨率的TEM结果发现,Nb掺杂后,Nb-CoSeS@NC中Co9Se8的(222)晶面由0.301 nm减小至0.184 nm,与XRD结果相符.XPS表征揭示了引入Nb之后的电子效应.与CoSeS@NC相比,Nb的掺杂使Co 2p向更低的结合能移动,而Se 3d则移向高结合能移动,这是由于Nb导致了更强的电子相互作用.在0.5 M的H2SO4中测试催化剂的析氢性能,Nb-CoSeS@NC仅需115 mV的过电位便可以实现10 mA cm-2的电流密度,Tafel斜率为43 mV dec-1,优于CoSeS@NC等其他对比样品,且优于大多数掺杂型硒化物电催化剂.经过12 h稳定性测试,电流密度未见明显降低,表明该多级结构催化剂的优异稳定性.Nb-CoSeS@NC提高活性可归因为Nb的掺杂增强了催化剂的电子相互作用,有助于提高的其本征导电性.Nb、Co正离子可以形成氢化物-受体中心,可能会削弱S-H键和Se-H键,并促进H-H键的形成,因此,多元掺杂产生的协同效应可以有效促进HER过程.此外,坚固的氮掺杂纳米碳壳为活性位点的分散提供了足够的空间和优异的电荷传输性能,同时降低了金属活性位腐蚀的可能性. 相似文献
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这些年来,我们积极尝试将数学软件应用在高等数学课程的教学中,获得了一些可喜的成绩.起到了启发学生思维,增强学生主动参与,教会学生发现问题并使用工具来解决问题的能力.本文以一种特殊曲线的性质分析为例讲述了数学软件在研究性教学中的应用. 相似文献
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本文研究了扩展Selberg类中?函数的唯一性问题.首先,证明了?函数完全由它的a值点的集合除去一个可能的例外集唯一确定,其中a≠1为常数.其次,研究了涉及有理函数的?函数的唯一性问题. 相似文献
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通过采用简易温和的水热条件制备导电聚合物@镍铝层状双金属氧化物复合材料(CP@NiAl-LDH),构建电子/离子的高速传输纳米通道,利用SEM和XRD对复合材料结构形貌进行表征。电化学性能测试结果表明,导电聚合物为复合材料提供一定的赝电容,促进电荷的快速转移,使CP@NiAl-LDH的电容性能得以显著提升。PPy@LDH具有最好的电容性能,在1 A·g-1的电流密度下,其比容量高达3 010.3 F·g-1,当电流密度升高到20 A·g-1时,其比电容保持率为73.1%,表现出优异的倍率性能;同时,在10 A·g-1的电流密度下10 000次充放电循环后仍具有88.8%的比容量保持率,具有优异的循环稳定性。这主要归功于NiAl-LDH与导电聚合物之间的协同增强效应。 相似文献
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基于半经典近似方法,给出重力场和强磁场共存下费米子的能谱.然后由泊松公式导出费米气体的热力学势函数.在此基础上,运用热力学关系式求解低温条件下系统的稳定性及磁化率的解析式,并通过数值模拟分析强磁场背景下重力场对稳定性及顺磁性的影响机制. 相似文献
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考虑费米子的反常磁矩, 运用赝势法和热力学理论, 导出弱磁场中弱相互作用费米气体自由能的解析式, 以此为基础给出高温和低温情况下系统热力学性质, 分析反常磁矩对热力学性质的影响机理. 研究表明: 反常磁矩对热力学性质的影响与温度相关, 而且这种影响随温度的上升在低温区是增大的, 在高温区是减小的; 对于系统的化学势、内能, 反常磁矩加强了磁场的影响, 弱化了相互作用的影响; 对于系统的热容量, 反常磁矩在低温区使其减小, 在高温区使其增加. 相似文献