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1.
石墨炔(GDY,g-CnH2n-2)作为一种新型的由sp和sp2杂化的碳原子构成的二维碳材料,因其独特的纳米级孔隙、二维层状共轭骨架结构及半导体性质等特性,使之在能源、电化学、光催化、光学、电子学等诸多领域具有显著优势.它作为一种具有良好的层状结构的新型碳材料,其可调节的电子结构弥补了石墨烯无明显带隙的缺点,有望在光催化分解水领域展现出广阔的应用前景.本文报道了以CuI粉末为催化剂制备石墨炔的新方法,并对其进行改性后制备了Co9S8-GDY-CuI新型复合材料;即通过有机合成法和水热法将GDY-CuI片层材料与Co9S8纳米颗粒复合,合理构建了S型异质结,展现出良好的光催化活性.石墨炔的层状结构有利于Co9S8纳米粒子的分散,能够有效避免粒子聚集,从而暴露出更多的活性位点.石墨炔独特的电子转移特性使得它与染料分子之间的相互作用和键合都能表现出良好的电子转移特性.因此,制备的Co9S8-GDY-CuI在染料敏化体系中的产氢活性达到了1411.82μmolg-1h-1,是纯石墨炔的10.29倍.通过表征技术深入研究了该复合材料产氢活性提高的内在原因.拉曼光谱研究结果表明材料中存在炔基键,X射线光电子能谱中碳拟合峰以C-C(sp2)和C-C(sp)的形式存在,且两者之间的峰面积之比约为1:2,该结果与理论值吻合.红外光谱结果表明,纯石墨炔和复合材料中存在C≡C.结合紫外可见漫反射和莫特-肖特基表征结果对材料的能带结构进行了深入分析并且提出了该反应的可能机理.结果表明,Co9S8-GDY-CuI样品之间形成了双S型异质结,有效地加速了电子的分离和转移.S型异质结的存在有利于提高材料内部的电荷分离效率,保留了更为有效的氧化还原电位,更有利于该材料光催化分解水反应的进行.此外,复合材料中Co9S8纳米粒子的引入提高了Co9S8-GDY-CuI对可见光的吸收能力,增强了对于可见光的利用率.光致发光光谱和电化学测试结果进一步证明了复合材料中光生电子-空穴对的复合被有效抑制,是Co9S8-GDY-CuI材料产氢活性得以提高的内在原因之一.上述研究表明,Co9S8-GDY-CuI之间异质结的构建为材料光催化反应的进行提供了一条有效的电子转移路径.本文为石墨炔材料在光催化分解水制氢相关领域提供了一个可借鉴的新思路.  相似文献   
2.
使用植物质制备银纳米颗粒的方法具有绿色、经济、环保的特点,受到全球科学家的青睐。本实验使用超声波辅助侧柏叶水提液制备银纳米颗粒的新方法,得到粒径可控的球状银纳米颗粒。通过实验得出,超声波可提高侧柏叶植物质的提取效率且对植物质的性质无明显影响,超声波辅助反应可制备出粒径更小的银纳米颗粒并可提高产率。此外,超声波功率、银离子浓度、侧柏叶植物质浓度的调整均可制备出不同粒径范围的银纳米颗粒。  相似文献   
3.
以异辛基乙二胺-CF3SO3[HEtHex(TFS)]型质子化离子液体作为钢/钢摩擦副的润滑油添加剂, 考察了不同HEtHex(TFS)含量的液体石蜡(LP)在不同温度和载荷下的摩擦学性能. 通过扫描电子显微镜和X射线能谱仪对钢球表面磨斑的形貌及所含元素进行了分析与表征. 结果表明, 加入HEtHex(TFS)添加剂可明显增大LP的最大无卡咬负荷(PB)值, 改善LP的减摩抗磨性能. HEtHex(TFS)在LP中添加的最佳质量分数为0.75%, 在25 ℃, 294 N时其减摩效果最好; 在25 ℃, 196 N时其抗磨效果最佳. 元素分析结果表明, 加入HEtHex(TFS)添加剂后在钢球表面形成了一层摩擦保护膜, 从而起到了减摩抗磨的作用.  相似文献   
4.
光催化分解水制氢是应对能源危机和环境污染问题的途径之一,也是实现太阳能转化和储存的有效方法.其中,应用层面的一个关键制约因素是高效光催化剂的开发和制氢反应体系的构建,理论层面的一个关键科学问题是光生电子-空穴的高效分离及光生电子定向迁移,这两个层面的问题构成当前光催化分解水制氢研究的重大挑战.因此,稳定、高效催化剂的制备成为光催化领域重要的研究目标.类石墨烯氮化碳(g-C_3N_4)的结构与石墨相似,其层与层之间的范德华力使其具有良好的热稳定性和化学稳定性.g-C_3N_4是一种聚合物非金属半导体,由于具有与碳材料相似的层状堆积结构和sp~2杂化的π共轭电子能带结构,因此被认为是最有可能代替碳材料用于光催化分解水制氢的新型光催化材料.g-C_3N_4的室温禁带宽度为2.7eV左右,其价带和导带的位置完全覆盖了水的氧化-还原电位,因此理论上g-C_3N_4不仅能够氧化水为氧气,而且能够将水还原产氢,从而表现出优良的光电特性,成为新型太阳能转换材料.然而, g-C_3N_4在展示了良好研究前景的同时也存在一些缺陷,如比表面积较小及稳定性差等,这制约了g-C_3N_4在光催化领域的应用.为此,通过各种化学修饰对g-C_3N_4进行改性以提高其光催化活性和稳定性成为一个重要的研究方向.本文采用高温煅烧方法成功制备了Zn-Ni-P@g-C_3N_4催化剂.将一定量的g-C_3N_4、乙酸镍、乙酸锌和次亚磷酸钠均匀混合在一起并研磨成粉末,然后以3 oC/min的速率升温至300oC并在此温度下保持2h,自然冷却至室温后即得到Zn-Ni-P@g-C_3N_4催化剂,整个制备过程在氮气环境中进行.研究表明,在Zn与Ni摩尔比为1:3的Zn-Ni-P@g-C_3N_4催化剂上,当反应体系pH=10,在420nm光照下反应5h产氢量可达531.2μmol,是纯g-C_3N_4上的54.7倍.20h循环实验表明催化剂具有较好的光催化稳定性.对催化剂进行了XRD、TEM、SEM、XPS、N_2吸附、UV-vis DRS、瞬态光电流、FT-IR、瞬态荧光和Mott-Schottk等一系列表征,证明Zn-Ni-P的参与有效调变了电荷传输机制.SEM表征表明, Zn-Ni-P@g-C_3N_4为均匀排列的小颗粒,与纯g-C_3N_4相比其结构发生了改变,在Zn-Ni-P@g-C_3N_4结构中未发现g-C_3N_4纳米片的存在,说明Zn-Ni-P和g-C_3N_4成功复合.在上述研究基础上推测了可能的反应机理.  相似文献   
5.
以聚乙烯醇(PVA)和壳聚糖(CS)为原料, 采用循环冻融法制备了前驱体水凝胶(PVA-CS), 并经过浸泡氯化钠溶液和透析后处理构筑了强韧抗溶胀复合水凝胶(PVA-CS-6.16-30). 采用扫描电子显微镜(SEM)、 傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、 X射线衍射分析仪(XRD)、 差示扫描量热分析仪(DSC)及流变仪表征了两种水凝胶的微观结构, 采用拉力机测试了其机械性能. 结果表明: 由于结晶微区、 氢键及链缠结等协同交联作用, PVA-CS-6.16-30具备高效能量耗散机制. 与前驱体PVA-CS相比, PVA-CS-6.16-30的交联密度由7.69×10?4 mol/cm3增加至9.97×10?4 mol/cm3, 自由水含量由62.8%降低至52.6%, 网络尺寸由6.11 nm降低至5.21 nm, 凝胶分数由58.6%增加至86.8%, PVA结晶度由14.8%增加至17.2%, 其抗拉强度、 断裂伸长率、 韧性及抗压强度分别为2.9 MPa, 229%, 3.3 MJ/m3和7.6 MPa. 此外, 该复合水凝胶还具有优异的耐溶胀与抗蠕变性能. 在37 ℃的PBS缓冲溶液中浸泡7 d后, 其抗拉和抗压强度分别高达2.8和7.5 MPa, 优于常见水凝胶. 商品化的原料、 简单的构筑方法及优异的综合性能有望推动水凝胶在组织工程和生物医疗领域的应用.  相似文献   
6.
形貌控制和异质结构建是提升光催化剂性能的有效策略。本文采用In2O3修饰三维纳米花MoSx并构建S型异质结,为电子的传输提供了特殊的转移途径。通过合理调控In2O3的负载量,MoSx/In2O3的最佳产氢速率能够达到6704.2 μmol∙g−1∙h−1,是纯MoSx的1.8倍。采用荧光光谱和电化学测试证实复合材料中内部电子和空穴对的分离效率得到了有效的提升,并利用紫外漫反射测试和羟基自由基实验推测了析氢机理。  相似文献   
7.
构建高效、稳定的异质结光催化剂体系是实现太阳能驱动分解水制氢的有效途径。本研究通过物理混合法将Mn0.2Cd0.8S纳米棒与CoAl LDH纳米片进行耦合,成功制备出一种新型的Mn0.2Cd0.8S@CoAl LDH (MCCA) S型异质结光催化剂。光致发光光谱和光电流测试结果表明,该异质结在内建电场的作用下可以有效地加快Mn0.2Cd0.8S和CoAl LDH界面间光生载流子的分离和电子转移。关键的是,CoAl LDH的引入有效地抑制了光生电子与空穴的复合,从而提高了Mn0.2Cd0.8S的光催化产氢活性。最佳CoAl LDH负载量的MCCA-3在5 h内的产氢量为1177.9 μmol。与单独使用纯Mn0.2Cd0.8S纳米棒和CoAl LDH纳米片相比,这是一个显著的改进。本研究为合理设计用于光催化制氢的S型异质结光催化剂提供了一条简单有效的途径。  相似文献   
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