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螯合型羰基铑配合物催化甲醇羰基化反应的机理研究 总被引:2,自引:0,他引:2
报道了螯合型正方平面羰基铑配合物催化甲醇羰基化反应的机理研究. 通过含有两种与铑具有不同配位能力的授体的配体, 与四羰基二氯二铑形成螯合型正方平面阳离子配合物. 研究证明, 该类配合物在催化甲醇羰基化反应过程中, 其活性物种区别于文献报道的[Rh(CO)2I2]-阴离子. 配合物中铑与吡啶环上共轭N形成的N→Rh配键, 在羰基化反应过程中并非通常认为的断裂而是形成新的活性物种, 即配体与铑作为整体参与了CH3I的氧化加成及CH3COI的生成过程. 通过对相应的聚合物配体铑催化剂的研究, 进一步证实了这个反应机理. 这一结果, 对该类催化剂分子设计, 以及克服其工业使用中的催化剂沉淀失活等现象均有重要意义. 相似文献
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电催化还原二氧化碳制备甲酸是备受关注的热点问题。而电极材料是决定还原效率的重要因素。本文通过电沉积方法在泡沫铜上直接制备纳米结构硫化亚铜薄膜,并采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)对其结构性能进行了系统研究。以硫化亚铜作为阴极电催化材料、0.5 mol·L-1 1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐的乙腈溶液为电解液,在该体系中可高效催化转化二氧化碳为甲酸。结果表明,这一电解体系可有效实现电化学反应,甲酸的法拉第效率(FEHCOOH)可以达到85%,同时甲酸还原电流密度可达到5.3 mA·cm-2。 相似文献
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报道了3种不同结构的三齿N-配体以及与铑形成的顺二羰基配合物.研究表明,正方平面顺二羰基铑配合物在遇热条件下,其配体中未参与配位的授体N原子可取代它的一个端羰基而形成新的三齿配位结构.而在CO气氛下,三齿配位结构回到二齿配位状态.正方平面铑配合物的这一特殊分子内取代可逆反应过程,对于研究这类配合物结构、性能及催化作用均有重要的意义.非正方平面顺二羰基铑配合物则不发生上述分子内取代反应.利用IR和XPS对上述反应进行了表征. 相似文献
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