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1.
分别以HY,Hβ,HMOR为母体,与拟薄水铝石、铝溶胶混合,采用机械挤出法制备催化剂,采用XRD、N2等温吸附-脱附(N2-sorption)、NH3-TPD、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等分析手段进行表征,探讨了其物化性能的差异,并采用固定床反应器考察了上述催化剂对苯胺缩合制二苯胺反应的催化性能.结果表明,分子筛中强酸对催化剂活性有决定性作用,酸类型对催化性能影响不大;分子筛孔径对二苯胺选择性有显著影响,较小的孔径不利于二苯胺的生成和扩散,降低了目标产物的选择性.因此,在设计和选择苯胺缩合制二苯胺催化剂时应考虑酸性质和孔道尺寸对苯胺转化率和二苯胺选择性的影响来优化催化剂.  相似文献   
2.
以硝酸铈,硫酸钛为前驱体,用氨水共沉淀法制备了一系列CexTi1-xO2催化剂.利用XRD、Raman、N2吸附-脱附、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化HCl氧化制Cl2的性能.结果表明:复合氧化物较CeO2和TiO2更加分散甚至高度弥散,大大增加了其比表面积,最高可达170.5 m2·g-1,同时CeO2与TiO2之间的相互作用显著提高了其可还原氧物种数目,改善了其氧化还原性能.催化反应结果表明,复合氧化物的活性较CeO2和TiO2显著提升,Ce0.1Ti0.9O2表现出了良好的氯化氢催化氧化能力和较好的催化稳定性,在430℃时氯气产率可以达到0.90 gCl2·gcat-1·h-1,反应60 h后,氯气产率稳定在0.76 gCl2·gcat-1·h-1.  相似文献   
3.
采用不同方法制备了铈锆复合氧化物催化剂用于催化HCl氧化反应。自发沉积策略制备的CeO_2@ZrO_2催化剂中,超细CeO_2纳米粒子均匀的镶嵌于非晶态ZrO_2中。CeO_2粒子显著的"尺寸效应"使得该催化剂具有更高的Ce~(3+)和氧空位浓度,而较高的Ce~(3+)和氧空位浓度使得催化剂具有优异的低温氧化还原性能和储释氧能力。催化性能测试表明,CeO_2@ZrO_2催化剂展现出最好的催化活性(1.90 gCl2·gcat~(-1)·h~(-1)),同时CeO_2粒子周围非晶态的ZrO_2阻碍CeO_2的高温烧结,提高了该催化剂的稳定性。  相似文献   
4.
分别以廉价易得的天然粘土为载体,制得CeCuK/高岭土、CeCuK/膨润土、CeCuK/活性白土催化剂,并进行了BET、XRD、Raman、H2-TPR、ICP、SEM等表征及HCl催化氧化性能研究.结果显示:CeCuK/活性白土具有较大的比表面积、孔容和平均孔径,活性组分CuO晶粒在活性白土载体上分散较好;在3种催化剂上CuO物种还原顺序为:CeCuK/活性白土CeCuK/膨润土CeCuK/高岭土;CeCuK/活性白土表现出较好的催化性能,当反应温度为430℃,HCl的质量空速为1.53 h-1时,V(HCl)∶V(O2)=1∶1,催化剂上HCl的反应能力为749 L·kg-1·h-1.  相似文献   
5.
利用KIT-6的有序介孔作为限域空间制备了一系列的介孔Cu O-Ce O2催化剂.借助XRD、BET、Raman、ESEM、TEM和H2-TPR等手段对催化剂进行表征,并考察其在HCl氧化反应中的催化性能.结果表明:铜含量35%时,Cu O物种高度分散在催化剂的表面或者进入Ce O2晶格,催化剂具有高比表面积(140 m2·g-1)和较小的晶粒尺寸,其中25Cu O-Ce O2催化剂具备最高的表面氧空位浓度和最优的低温氧化还原性能,并在HCl氧化反应中表现出最佳的催化活性,O2/HCl=6,370℃时转化率达到90%.反应动力学结果表明,25Cu O-Ce O2中更多的高分散的Cu O促进了HCl在催化剂表面的吸附和活化,更高浓度的氧空位增强了氧分子的吸附和活化.  相似文献   
6.
采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M0.1O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺杂能显著减小复合氧化物晶粒尺寸,提高复合氧化物的比表面积和孔容,并提供更多的低温可还原氧物种.而La和Ti的掺杂可以获得较大的表面氧空位浓度以及增加高温可还原氧物种数目.复合氧化物结构和表面性质的变化显著影响了其HCl催化氧化活性,在430℃下铈基复合氧化物催化剂活性顺序为:Ce0.9Cu0.1O2Ce0.9Cr0.1O2Ce0.9Zr0.1O2Ce0.9Ti0.1O2Ce O2Ce0.9La0.1O2,低温可还原氧物种数目直接与催化剂活性有关.反应动力学测试显示催化剂低温可还原氧物种有利于HCl在催化剂表面的吸附和活化,而催化剂表面的氧空位可以促进氧分子的吸附和活化.  相似文献   
7.
以铝柱撑黏土(Al-PILC)为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂(Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC)和铜铁复合氧化物催化剂(CuFe/Al-PILC),并测试其对NH3选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC,CuFe/Al-PILC活性组分之间有较强的协同效应,显著提高了催化剂的脱硝性能。CuFe/Al-PILC在290~450℃的宽温区NO脱除效率保持90%以上,最高可达97%。此外,CuFe/Al-PILC有很好的抗水抗硫性能,催化活性不受反应气氛中水蒸气和SO2的影响。XRD、UV-vis、XPS和N2吸附脱附表征结果表明,CuFe/Al-PILC中活性组分相互作用生成CuFe2O4,有利于活性组分在载体表面分散,提高催化剂的比表面积和孔容;H2-TPR表征结果表明,CuFe/Al-PILC活性组分在载体表面生成的CuFe2O4改善了催化剂氧化还原性能,有利于NH3对NO选择性的还原;NH3-TPD表征结果表明,CuFe/Al-PILC在较宽温区范围内对NH3都有很好的吸附,这有利于提高催化剂表面还原物种的浓度,从而保证催化剂在较宽温区范围内具有较好的NO脱除效率。  相似文献   
8.
何圣超  费兆阳  李雷  孙博  冯新振  季伟捷 《催化学报》2013,34(11):2098-2109
采用简便的“先核后壳”和“先壳后核”途径制备了M@SiO2 (M=Ag, Au, Pt)核壳结构. 采用“先核后壳”途径时,金属内核可以控制在6 -9 nmm, 粒径分布均匀, SiO2壳层织构可调. 该途径制备过程简便, 无需高速离心分离, 可有效节约制备成本. 由该途径制得的Au@mSiO2中纳米Au的热稳定性高, 经550 ℃空气焙烧后仍能保持高的CO氧化性能(T100=235 ℃). 由“先壳后核”途径制得的核壳结构内核金属粒子也可以控制在< 10 nmm, 粒径分布均匀, 且SiO2壳层孔隙率可以预调, 即使在液相中也可有效消除对硝基苯酚反应物分子的扩散限制, 并于室温下将其还原为对氨基苯酚. 两种途径所得的核壳结构均呈高单分散态. 使用含有不同有机官能团的硅源可对介孔SiO2壳层进行进一步改性, 拓展应用领域, 因而具有很好的潜在应用前景.  相似文献   
9.
采用不同方法制备了铈锆复合氧化物催化剂用于催化HCl氧化反应。自发沉积策略制备的CeO2@ZrO2催化剂中,超细CeO2纳米粒子均匀的镶嵌于非晶态ZrO2中。CeO2粒子显著的“尺寸效应”使得该催化剂具有更高的Ce3+和氧空位浓度,而较高的Ce3+和氧空位浓度使得催化剂具有优异的低温氧化还原性能和储释氧能力。催化性能测试表明,CeO2@ZrO2催化剂展现出最好的催化活性(1.90 gCl2·gcat-1·h-1),同时CeO2粒子周围非晶态的ZrO2阻碍CeO2的高温烧结,提高了该催化剂的稳定性。  相似文献   
10.
以不同温度焙烧TiO(OH)_2得到的TiO_2为载体,采用湿法浸渍法制备RuO_2/TiO_2-C(C=450、550、650及750℃)催化剂,利用XRD、N_2吸附-脱附、TEM和H_2-TPR等表征手段研究催化剂的物理化学性质,并对其在HCl氧化反应中的催化性能进行考察.结果表明:载体焙烧温度对催化剂的结构与活性有显著影响.随着载体焙烧温度(≤650℃)的升高,RuO_2与TiO_2之间的晶面匹配度逐渐变高,促进了RuO_2在TiO_2表面的分散,其中RuO_2/TiO_2-650催化剂表现出最优的催化性能.而当载体焙烧温度过高时,RuO_2/TiO_2-750催化剂的反应活性大大下降,可能是由于过高的焙烧温度导致载体出现严重的烧结团聚现象,以及RuO_2与TiO_2之间过强的相互作用,阻碍了HCl氧化反应的进行.此外,减小RuO_2的粒径可以促进HCl氧化活性的提升.动力学结果显示,催化剂表面的HCl氧化反应主要受O_2分压的影响,表明O_2从催化剂表面的解离吸附为决速步骤.  相似文献   
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